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Spektroskopie mit Positronen

Lebensdauermessung

Carola Oberhüttinger

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Inhalt

• Positronenproduktion• e+ im Festkörper• Wechselwirkung mit Fehlstellen• Lebensdauermessung

– Experimenteller Aufbau

– Datenauswertung

• Slow-positron-beam-Technik• Positronenmikroskop

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1. Positronenproduktion

• β+-Zerfall– 22Na, 64Cu, 58Co, ...

• Paarproduktion (Bremsstrahlung)• 113Cd(n,γ)114Cd – Reaktion

γ-Quanten mit Gesamtenergie von 9,041 MeV können Paarproduktion machen→ kontinuierlicher Strahl mit hoher Intensität

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Positronenquelle

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Positronenspektrum

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2. e+ im Festkörper, Thermalisierung

• e+ werden innerhalb von ps auf therm. Energien gebremst

• Verlust von Energie durch Ionisation, Anregung von Elektronen, Exzitonen usw.

• Thermalisierungszeit macht nur wenige Prozent der Gesamtlebensdauer aus

• e+ legen dabei eine Strecke von ca. 100 μm zurück

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Eindringtiefe

• Abhängig von Ekin der e+ und der Massendichte der Substanz

• Charakteristische Eindringtiefe:

1/α+ ≈ 17*ρ/Emax1,43

• Im μm Bereich:

z.B. Aluminium 1/α+= 90 μm

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Positronen-Eindringtiefenprofil

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Diffusion

• Diffusionslänge von 0,1 bis 0,4 μm• Im thermalisierten Zustand ist das e+

delokalisiert• e+ wird durch Gitterfehler eingefangen• Diffusionslänge bestimmt stark die

Sensitivität der e+ - Methode• Nach Diffusion Annihilation unter

Aussendung von γ-Strahlung

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Annihilation von e+ und e-

• σ = (πr02c)/v ~ 1/v

• Zerstrahlungsrate λ = σvne ~ ne

• Lebensdauer τ = 1/ λ ~ 1/ne

→ Lebensdauer sensitiv auf el. Umgebung

• Typische Lebensdauern: 100 – 200 ps

• Annihilation in 2 γ-Quanten mit jeweils

511 keV Energie

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3. Wechselwirkung mit Fehlstellen

• e+ werden in Leerstellen, Versetzungen usw. gefangen, da hier Elektronendichte lokal erniedrigt ist

• Fehlstellen haben unterschiedliche Bindungsenergien

• Versetzungen als Übergangszustand für assoziierte Defekte („leerstellenartig“)

• Andere Haftstellen: Korngrenzen, Leerstellencluster

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Einfang in einer Leerstelle

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Trapping-Modell

• Konzentration der Leerstellen aus dem Verhältnis von freien zu eingefangenen e+

• Im therm. Gleichgewicht ist die Leerstellenkonzentration gegeben durch:

cv=c0exp(-Ev/kBT)

Ev: nötige Energie zur Bildung einer Leerstelle

• z.B. für Ev=1 eV bei 1000K ist cv=10-5/Atom

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Trapping-Modell

Epot

freie Zustände

Einfachleerstelle

λf

εμ

λv

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Ratengleichungen

• dnf/dt = -λfnf – μcvnf + εnv + N

• dnv/dt = -λvnv + μcvnf – εnv

N: Anzahl der pro Sekunde eingestrahlten Positronen

• Lösen im Gleichgewicht (dnf/dt =dnv/dt = 0)

→ Bruchteil freier bzw. gebundener Positronen ff bzw. fv

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Lebensdauern

• Experimentell misst man entweder ff und fv getrennt, indem man die Anteile über die verschiedenen Lebensdauern τ=1/λ unterscheidet oder man misst eine mittlere Lebensdauer τM:

1/τM = ff * 1/τf + fv * 1/τv

• Daraus kann man dann Ev bestimmen

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Drei Anwendungsmöglichkeiten

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4. Lebensdauermessung

• Lebensdauer wird als Zeitdifferenz zwischen emittierten γ-Quant (1,27 MeV) aus Probe und γ-Quant (511 keV) aus Annihilation gemessen

→ Aktivität darf nicht zu hoch sein, damit im Mittel nur ein Positron in der Probe ist

• Minimale Probendicke erforderlich, damit größter Teil der Positronen in der Probe annihiliert

• γ-Quant wird mit Szintillator-Photomultiplier Anordnung detektiert

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„Sandwich“-Aufbau

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Experimenteller Aufbau

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Lebensdauer

• Amplitude ist direkt proportional zur Zeitdifferenz und wird in einem Viel-Kanal-Analysator gespeichert

• Mehr als 106 Ereignisse nötig für ein komplettes Lebensdauerspektrum

• Lebensdauer auf 1 ps genau, aber nur Lebensdauern über 50 ps überhaupt messbar

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Lebensdauerspektrum

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Datenauswertung 1

• Lebensdauerspektrum:

N(t) = Σi=1k+1 Ii/τi * exp(-t/ τi)

k: Anzahl der unterschiedlichen Defekte• Faltung mit Zeitauflösungsfunktion z.B.

Gaußkurve• Komponenten erscheinen als Überlagerung von

Geraden im halblogarithm. Plot• Spektrum enthält zusätzlich Hintergrund und

Annihilationen in der Quelle

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Datenauswertung 2

• Auswertung erfolgt mit Computer • Auflösbarkeit der verschiedenen Komponenten

hängt von ihrer Anzahl, ihrem Abstand und Anzahl der Messdaten ab

• Defekthalbleiter haben meistens diskrete Spektren, aber auch kontinuierliche (z.B. bei Leerstellen-Clustern) sind möglich

• Auch Methode der max. Entropie möglich → Intensität-über-Lebensdauer-Graph

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Intensität über Lebensdauer

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5. Slow-positron-beam Technik

• Viele Halbleiterprobleme betreffen dünne Schichten und oberflächennahe Defekte

→ man benötigt niederenergetische e+

• Dies erreicht man durch Moderation

• Aber: räumliche Trennung von Quelle und Probe dadurch, deswegen muss ein Strahl-Leitsystem benutzt werden

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Moderation

• Moderation basiert auf negativer Austrittsarbeit für Positronen bei vielen Festkörpern

• Folie ist viel dünner als mittlere Eindringtiefe• v.a. Materialien mit hoher Atomzahl• Effizienz: ungefähr 10-4 • Stärkere Quellen nötig, um viele moderierte

Positronen zu erzeugen• Trennung von unmoderierten und moderierten

Positronen vor Experiment nötig

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Moderation

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Strahl-Leitsystem

• ExB-Filter zur Strahltrennung

• Hochvakuum reicht aus (10-5 Pa)

• Unmoderierte e+ werden abgeschirmt

• Leitsystem auch mit elektrostatischen Linsen möglich, aber aufwendiger für verschiedene Energien

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Strahl-LeitsystemStrahl-Leitsystem

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Pulsung

• Zusätzlich Pulsung notwendig, da wegen stärkerer Quelle keine eindeutige Zuordnung zwischen Start- und Stop-γ-Quant möglich ist

• Monoenergetische Positronen werden im Linearbeschleuniger beschleunigt

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Prinzip der Messungen

• Lebensdauermessung in Abhängigkeit von der Positronenenergie

• Zusätzlich Rückdiffusion bei niedrigen Energien:Anzahl der rückdiffundierten e+ abhängig von der Eindringtiefe, der Diffusionskonstante und der Defektdichte, da gefangene e+ nicht die Oberfläche erreichen– Man erhält totale Rate für alle Defekte, keine obere

Grenze für Bestimmung der Defektdichte– Nachteil: keine Information über Art des Defekts

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Defekt-Tiefenprofil

• Um das Defekt-Tiefenprofil zu erhalten, muss das Positronen-Eindringtiefen-Profil P(z,E) bekannt sein, Makhov Profil

• Parameter aus Monte-Carlo-Simulationen

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Positronen-Eindringtiefenprofil

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Defekt-Tiefenprofil

• Zur Berechnung wird die Probe in Scheiben aufgeteilt, deren Defektdichte und Positronendichte als konstant angenommen wird

• Annäherung durch Gaußfunktion oder auch Stufenfunktion

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6. Positronenmikroskop zur Defektanalyse

• Triftshäuser et al., München, 1997

• Wird mit gepulstem Strahl mit variabler Energie betrieben, Lebensdauermessung

• Durchmesser: 1 μm oder weniger

• Positronenenergie: 0,5 – 30 keV

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Positronenmikroskop

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Reemissions-Positronenmikroskop

• Reemissionsmikroskop nutzt negative Austrittsarbeit bei bestimmten Oberflächen

• Oberfläche wird Strahl mit einigen keV ausgesetzt, räumliche Verteilung der emittierten Positronen wird gemessen

• Falls oberflächennahe Defekte vorhanden sind, gibt es ein Minimum

• Räumliche Auflösung: 2,3 μm, aber durch nicht vorhandene Positronenpunktquellen beschränkt

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Zusammenfassung I

• Quelle: v.a. 22 Na über β+-Zerfall

• So viele e+ wie möglich sollten in die Probe gelangen

• e+ werden in Defekten gefangen

→ Parameter der Annihilation ändern sich charakteristisch

→ Defekte und ihre Konzentrationen

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Zusammenfassung II

• Lebensdauer wird als Zeitunterschied zwischen zwei γ-Quanten gemessen

• Komponenten der verschiedenen Defekte können mit Computerrechnungen getrennt werden

• Größe des Defekts bestimmt Lebensdauer• Defektdichte kann aus der Intensität

berechnet werden

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Zusammenfassung III

• Dünne Schichten und Oberflächen können mit monoenergetischen, langsamen Positronen untersucht werden

• Pulsung des Strahls notwendig

• Zusätzlich über Rückdiffusion Aufschluss über Defektdichte

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Literatur

• Positronen in Halbleiter, Krause-Rehberg• Nukleare Festkörperphysik, Prof. Schatz und Prof.

Weidinger• Der Einfluß von Versetzungen auf die

Positronenzerstrahlung, Tobias Wider• An improved pulsed low-energy positron system,

P. Willutzki et al.• The München scanning positron microscope,

G. Kögel, SPM-Group

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Bilder

• Der Einfluß von Versetzungen auf die Positronenzerstrahlung, Tobias Wider:Bilder Seite 5,13,15

• An improved pulsed low-energy positron system, P. Willutzki et al.: Bild Seite 33

• Bundeswehruniversität München: Bild Seite 41• http://positron.physik.uni-halle.de/: Bilder Seite

4,6,9,20,21,23,26,29,31,36,38,40