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Untersuchung der relativenLichtausbeute für Protonen und

α-Teilchen in auf linearem Alkylbenzolbasierenden Flüssigszintillatoren

Diplomarbeitzur Erlangung des wissenschaftlichen Grades

Diplom-Physiker

vorgelegt von

Laura Neumanngeboren am 26.08.1987 in Berlin

Institut für Kern- und Teilchenphysik (IKTP)der Technischen Universität Dresden

2013

Eingereicht am 08.03.2013

1. Gutachter: Prof. Dr. Kai Zuber

2. Gutachter: Prof. Dr. Michael Kobel

Kurzdarstellung

Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Untersuchung des, im Niederenergieneutrinoex-

periment SNO+ (Sudbury Neutrino-Observatory) verwendeten, organischen Flüssigszin-

tillators LAB (lineares Alkylbenzol). Das SNO+-Experiment ist eine Weiterführung des

SNO-Experiments, für das die Detektorüssigkeit, schweres Wassers D2O, mit LAB er-

setzt wird. In zwei Phasen werden sowohl Neutrinooszillationsparameter weiter erforscht,

als auch der neutrinolose Doppelbetazerfall (0νββ).

LAB wird erst seit kurzem als Szintillationsüssigkeit zur Neutrinodetektion in verschie-

denen Experimenten wie Daya Bay und RENO eingesetzt, daher fehlen einige wichtige In-

formationen über dessen optische und nukleare Eigenschaften. Auch die Lichtausbeute von

LAB ist für Protonen und α-Teilchen noch nicht genauer untersucht worden. Ihre Kennt-

nis ist notwendig, um aus der detektierten Energie dieser Teilchen auf deren ursprüngliche

Energie rückschlieÿen zu können, um Untergründe zu reduzieren und Neutrinospektren

zu rekonstruieren. Ziel dieser Arbeit ist es daher, die relative Lichtausbeute von Proto-

nen und α-Teilchen in LAB-basierten Flüssigszintillatoren zu bestimmen. Dazu werden

Experimente am Neutronenstrahl der Physikalisch Technischen Bundesanstalt (PTB) in

Braunschweig durchgeführt. Zusätzlich wird eine Messung mit einer intrinsischen α-Quelle

im Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) gemacht.

Abstract

The focus of this thesis is the analysis of the liquid scintillator LAB (Linear alkylbenzene)

that is used in the low energy neutrino experiment SNO+ (Sudbury Neutrino Observatory).

It is the successor of the SNO experiment. The heavy water D2O used by SNO is exchanged

with LAB. SNO+ will search for the neutrinoless double beta decay and further investigate

the parameters of neutrino oscillation. Only recently LAB is used for neutrino detection in

dierent experiments like Daya Bay [Col07], RENO [ACC+12] and SNO+ [Col]. Therefore

some important information about its nuclear and optical properties are missing. Thus the

light yield for protons and α particles is still not determined. The light yield is important to

reconstruct the original energy out of the detected energy. This original energy is important

to reconstruct neutrino spectra and reduce background. Therefore the aim of this work is

to determine the relative light yield for proton's and α particles in LAB-based liquid

scintillators. Measurements are done using the neutron beam of the PTB (Physikalisch

Technische Bundesanstalt) in Braunschweig. Additionally an experiment with an intrinsic

α source is being performed at Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR).

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung 1

2 Grundlagen 3

2.1 Das SNO+-Experiment und seine physikalischen Ziele . . . . . . . . . . . . 3

2.1.1 Physikalische Ziele von SNO+ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

2.2 Szintillatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

2.2.1 Szintillation in organischen Materialien . . . . . . . . . . . . . . . . 17

2.2.2 Lineares Alkylbenzol (LAB) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.3 Energieverlust von Teilchen in Materie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

2.4 Energietransport im organischen Flüssigszintillator . . . . . . . . . . . . . 25

2.4.1 Absorptionslänge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

2.5 Lichtausbeute und Quenching . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

2.6 Pulsformdiskriminierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 43

3.1 Messaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

3.1.1 Neutronenstrahl und Zyklotron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

3.1.2 Detektoraufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

3.1.3 Elektronik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

3.2 Gammakalibrierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

3.3 Energieauösung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

3.4 Time of Flight Kalibrierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

3.5 Korrekturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

3.6 Auswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3.6.1 Bremsvermögen von LAB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

3.6.2 Herstellung der Szintillatorlösungen und Füllung des Detektors . . . 73

3.6.3 TOF-Kalibrierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

3.6.4 Gammakalibrierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

3.6.5 Messungen mit Neutronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

v

4 Messung mit intrinsischer Alpha-Quelle 107

4.1 Messaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

4.2 Auswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111

5 Diskussion 125

6 Zusammenfassung 131

A Anhang 133

Literaturverzeichnis 136

Abbildungsverzeichnis

2.1.1 SNO-Detektor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

2.1.2 Solares Neutrinospektrum und erwartetes solares Spektrum . . . . . . . . 6

2.1.3 Promptes Energiespektrum KamLAND . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.1.4 Massenparaln . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.1.5 Feynman-Diagramm des 0νβ−β−-Zerfalls [0nu09] . . . . . . . . . . . . . . 12

2.1.6 Skizze 2νββ und 0νββ Spektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.1.7 Erwartetes SNO+ Energiespektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.2.1 An- und Abregung von elektronischen Zuständen . . . . . . . . . . . . . . 18

2.2.2 Elektronenkonguration Benzol . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.2.3 Stukturformel und Zusammensetzung für SNO+-LAB . . . . . . . . . . . 21

2.2.4 Emissions- und Absorptionsspektren von versch. LAB-Zusammensetzungen 22

2.3.1 Energieverlust durch Ionisation für verschiedene Materialien/Teilchen . . 25

2.4.1 Abhängigkeit der Lichtausbeute von der Fluorkonzentration . . . . . . . 26

2.4.2 Absorption LAB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

2.5.1 Lichtausbeute in Abhäbgigkeit der Bremswirkung für Anthracene . . . . 33

2.6.1 Szintillationspulsprole für α-Teilchen und Elektronen . . . . . . . . . . . 34

2.6.2 Anzahl Photoelektronen im Scheif für α und e− . . . . . . . . . . . . . . 35

2.6.3 Figure of merit in Abhängigkeit der Photoelektronenzahl . . . . . . . . . 36

2.6.4 Pulsformen LAB mit/ohne Sauersto . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

2.6.5 Hochpasslter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

vi

2.6.6 Tiefpasslter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

2.6.7 Quotient Qgesamt/QTeil für Photonen und Neutronen . . . . . . . . . . . . 41

3.1.1 Schematischer Aufbau Neutronenstrahlerzeugung . . . . . . . . . . . . . 46

3.1.2 Aufbau Neutronenstrahlerzeugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

3.1.3 Detektorzelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.1.4 Detektorzelle und PMT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.1.5 Sensitivität XP2020 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

3.1.6 LED-Stabilisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50

3.1.7 Puslformung Spannungspuls im Vorverstärker . . . . . . . . . . . . . . . 51

3.1.8 Schaltplan PTB-Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

3.1.9 Blockdiagramm PSD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

3.1.10 Pulsformen in PS-Modul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

3.2.1 GRESP Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

3.2.2 Anpassung GRESP Spektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

3.4.1 PH-TOF-Spektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.4.2 Pulse Kalibriereinheit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

3.5.1 TOF-PH-Spektrum mit Satelliten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

3.5.2 Lage Satelliten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

3.5.3 Walk-Eekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

3.6.1 Abweichung Protonbremswirkung von LAB für verschiedene Braggkorek-

turen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

3.6.2 Abweichung Protonbremswirkung von LAB mit PPO-Zusatz . . . . . . . 71

3.6.3 Vergleich Bremswirkung SRIM PStar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

3.6.4 Schema Detektorfüllung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.6.5 TOF-Lage γ-Peak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

3.6.6 Erste Näherung PH(E) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

3.6.7 Kalibrationsgeraden PH(E) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

3.6.8 Auösung der Lichtausbeute für γ-Quellen . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

3.6.9 Vergleich GRESP- und experimentelle γ-Spektren . . . . . . . . . . . . . 81

3.6.10 Auösung der Lichtausbeute für Protonen . . . . . . . . . . . . . . . . . 85

3.6.11 PS-PH-Spektrum LAB + 2g/l PPO+mit und ohne 15 millig/l bisMSB . . 87

3.6.12 PS-Spektrum 2 g/l PPO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

3.6.13 PS-Spektrum 2 g/l + 15 mg/l bisMSB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

3.6.14 PS-PH-Spektrum für 3 g/l PPO mit und ohne bisMSB . . . . . . . . . . 89

3.6.15 PS-Spektrum 3 g/l PPO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

vii

3.6.16 PS-PH-Spektrum für 3 g/l PPO + 0.1% Nd . . . . . . . . . . . . . . . . 90

3.6.17 Quotient Lichtausbeute LAB-Lösung / Lichtausbeute NE213 . . . . . . . 93

3.6.18 Lichtausbeute über Energie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

3.6.19 Birks-Fit für LAB + 2 g/lPPO mit und ohne bisMSB . . . . . . . . . . . 96

3.6.20 Birks-Fit für 3 g/lPPO mit und ohne bisMSB . . . . . . . . . . . . . . . . 97

3.6.21 Quenchingfaktoren für LAB-Lösungen in Abhängigkeit der Energie . . . . 98

3.6.22 Experimentelles und NRESP-Spektrum für LAB+ 3 g/l PPO mit bisMSB 99

3.6.23 Experimentelles und NRESP-Spektrum für LAB+ 2 g/l PPO ohne bisMSB 100

3.6.24 PH-Spektrum mit einzelnen α-Reaktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

3.6.25 NRESP-Anpassung im Bereich der α-Strukturen . . . . . . . . . . . . . . 104

3.6.26 Fit α-Lichtausbeute . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105

4.0.1 Skizze Lichtweg . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

4.1.1 Messküvette und Stickstospülung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

4.1.2 Küvette und sngeschlossener PMT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

4.1.3 Schematischer Aufbau α-Quenchingmessung . . . . . . . . . . . . . . . . 110

4.2.1 Spektrum Spannungsignal über Signaldauer . . . . . . . . . . . . . . . . 112

4.2.2 Untergrundspektrum 2 g/l + 2% Sm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113

4.2.3 Spektrum 137Cs in LAB + 2% Samarium mit und ohne Untergrundabzug 114

4.2.4 Kalibrierungsgeraden Q(E) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

4.2.5 Energieauösung LAB-Sm-Szintillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117

4.2.6 Spektren der Kalibrationsquellen für LAB + 3 g/l PPO mit Simulation . 118

4.2.7 Spektren der Kalibrationsquellen für LAB + 3 g/l PPO + 2% Sm mit

Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119

4.2.8 Spektrum Untergrundmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

4.2.9 α-Lichtausbeute mit Samarium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123

4.2.10 Quenchingfaktor α-Teilchen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123

5.0.1 Lichtasbeutekurve Protonen an α-Daten . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127

5.0.2 Lichtausbeute alpha-Teilchen mit verschiedenen kB-Werten . . . . . . . . 129

A.0.1 NWQ7 Lichtausbeutetabelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134

A.0.2 α-Quenching, Birks Fit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

viii

Tabellenverzeichnis

2.1.1 SNO Nachweisreaktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

2.1.2 Erwartete SN-Events in SNO+ für verschiedene Kanäle . . . . . . . . . . 10

2.1.3 ββ-Isotope mit Q-Werten,Phasenraumfaktoren . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.2.1 Maxima von Absorption und Emission für verschiedene LAB-Komponenten 22

2.4.1 Energietransport im organischen Szintillator . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.2.1 Kalibrierungsquellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

3.6.1 TOF-Lage prompter γ-Peak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

3.6.2 Ergebnisse der ersten Abschätzung der PH(E) Beziehung . . . . . . . . . 78

3.6.3 Endergebnis der PH(E) Beziehung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78

3.6.4 Parameter Energieauösung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85

3.6.5 Halbwertsbreiten und Peaklagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91

3.6.6 kB und C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95

3.6.7 α-Lichtausbeute . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.2.1 Zur Kalibrierung verwendete γ-Quellen mit ihren Aktivitäten . . . . . . . 112

4.2.2 Q(E)-Parameter und Auösungsparameter . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

4.2.3 Parameter Energieauösung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

4.2.4 Schwerpunkt α-Peak in Abhängigkeit des Intevalls . . . . . . . . . . . . . 121

A.0.1 Aktivität und γ-Energie Kalibrierungsquellen . . . . . . . . . . . . . . . . 133

ix

1. Einleitung

Die Neutrinophysik hat noch eine relativ junge Geschichte, an deren Anfang 1930 das

Postulieren des Neutrinos durch Wolfgang Pauli stand [W.P30]. Er sagte dieses Teilchen

aufgrund des kontinuierlichen Spektrums des β-Zerfalls voraus, das bei Gültigkeit von

Energie- und Impulserhaltung nur erzeugt werden konnte, wenn neben dem Elektron bzw.

Positron ein weiteres Teilchen entstand. Bis zum ersten experimentellen Nachweis des

Neutrinos dauerte es allerdings bis 1956, als es Clyde Cowan und Frederick Reines gelang

Elektronantineutrinos aus einem Reaktor nachzuweisen [RC56]. Bis heute sind Neutrinos

Schwerpunkt vieler Forschungsprojekte gewesen und einige seiner Eigenschaften wurden be-

reits bestimmt. So stieÿ man beispielsweise auf das sogenannte solare Neutrinoproblem und

löste es: Das Homestake Experiment, das von 1970-1994 radiochemisch den solaren Neutri-

nouss auf der Erde maÿ, entdeckte eine deutliche Diskrepanz zwischen dem auf der Erde

nach dem Standard Solar Model (SSM) vorhergesagten Fluss und dem tatsächlich gemesse-

nen [CDDJ+09]. Von anderen Experimenten wie GALLEX, Super-Kamiokande und SAGE

wurden die Ergebnisse des Homestake-Experimentes bestätigt [HHK+96] [AFG+94]. Es

wurde nach Erklärungsmodellen gesucht und so die Neutrinooszillation, die die Umwand-

lung der Neutrinoavour untereinander beschreibt, theoretisch vorhergesagt [uJP] [AD].

Die Diskrepanz zwischen Theorie und Experiment im solaren Neutrinoproblem konnte, mit-

hilfe von Messungen von Super-Kamiokande, durch das SNO-Experiment, welches durch

die Reaktion der Neutrinos mit den Deuteronen des schweren Wassers in der Lage war

Neutrinos jeden Flavours zu detektieren, gelöst werden [AAA+01]. Damit wurde auch die

theoretisch bereits beschriebene Neutrinooszillation experimentell nachgewiesen. Mit die-

ser experimentellen Bestätigung war gleichzeitig der Beweis für eine von null verschiedene

Ruhemasse erbracht, die Vorraussetzung für Netrinooszillationen ist.

Ob bei den Oszillationsparametern, den Massen der Neutrinos, seiner Natur (ob Dirac-

oder Majorana-Teilchen) und ob es noch weitere, schwere oder sterile Neutrinos gibt, ist

vieles noch ungeklärt in der Neutrinophysik. Eine groÿe Anzahl aktuell in Betrieb bendli-

cher Experimente versuchen weiteres Licht ins Dunkel zu bringen. Als Beispiele seien hier

Daya Bay, Doubles Chooz, BOREXINO, KamLAND und RENO genannt.

Auf das SNO+-Experiment wird im Rahmen dieser Arbeit näher eingegangen.

1

1 Einleitung

Es führt weitestgehend den Aufbau des abgeschlossenen SNO-Experimentes weiter und

untersucht ein groÿes Spektrum der derzeitigen Neutrinophysik, insbesondere den neutri-

nolosen Doppelbetazerfall. In vielen der heutigen Neutrinoexperimente werden Szintillati-

onsdetektoren auf Basis organischer Flüssigkeiten genutzt [AEE+08] [EGG+97] [ACC+12]

[ABH+11] [Col07]. Sie haben den Vorteil einer sehr kurzen Ansprechdauer im Nanosekun-

denbereich und sind in groÿem Volumen preisgünstig herstellbar, was bei den niedrigen

Wirkungsquerschnitten (im Bereich von unter 10−43 cm2 − 10−46 cm2) der Neutrinoreak-

tionen sehr nützlich ist. In der 0νββ-Phase mit dem Doppelbeta-Isotop 150Nd werden bei

SNO+, für den Fall eines erhöhten Neodymgehaltes von 0.3%, lediglich etwa 360 0νββ-

Ereignisse in 2.4 Jahren erwartet. Vorrausgesetzt ist bei der Berechnung dieser Vorhersage

eine eektive Neutrinomasse von 350 meV und das Kernmatrixelement nach IBM-2 (mi-

croscopic interacting boson model)1 [Vaz]. Aufgrund dieser geringen Zahl an Ereignissen

ist es von immenser Wichtigkeit, Untergründe und Detektoreigenschaften zu kennen. Der

Energietransport und Energieverlust und somit auch die Lichtausbeute im organischen

Flüssigszintillator, die die Zahl produzierter bzw. detektierter Szintillationsphotonen be-

schreibt, ist stark von Zusammensetzung, Konzentration, Abstand- und Ausrichtung der

Moleküle und von Verunreinigungen abhängig. Daher ist es nicht möglich, diese Eigen-

schaften rein rechnerisch genau vorauszusagen und es bedarf für jeden Szintillator einer

experimentellen Messung zur Bestimmung. Da LAB erst neuerdings in Szintillationsde-

tektoren verwendet wird, sind relative Lichtausbeute und Quenchingfaktoren, welche den

Anteil beschreiben, um den die im Szintillator gemessene Energie im Vergleich zur der tat-

sächlichen Energie reduziert ist, für Protonen und α-Teilchen noch nicht genau bestimmt.

Wie im Laufe des folgenden Grundlagenkapitels dargestellt wird, ist die Kenntnis von

relativer Lichtausbeute bzw. Quenchingfaktoren für die Auswertung der experimentellen

Daten eines Szintillationsdetektors, wie in SNO+ verwendet, sehr wichtig um die tatsäch-

lichen Spektren rekonstruieren und Untergründe richtig einordnen zu können. Sie wurden

im Rahmen dieser Arbeit anhand von Messungen am Neutronenstrahl der PTB und einer

zusätzlichen Messung mit intrinsischer α-Quelle am HZDR bestimmt.

1englisch für mikroskopisches Model wechselwrikender Bosonen

2

2. Grundlagen

Dieses Kapitel beschreibt kurz das SNO+-Experiment und dessen Ziele und gibt in diesem

Zuge einen kurzen Einblick in dort betrachtete Bereiche der Neutrinophysik. Anschieÿend

wird auf das Phänomen der Szintillation und ihren Nutzen zur Teilchendetektion einge-

gangen. Der Fokus hierbei liegt auf organischen Szintillatoren.

2.1. Das SNO+-Experiment und seine physikalischen

Ziele

SNO+ stellt das Nachfolgexperiment des SNO-Experimentes, welches den solaren Neutri-

nouss untersuchte, dar. Das Ziel von SNO, das bis 2006 Daten nahm, war es das solare

Neutrinoproblem zu lösen, was die zu geringe Messrate auf der Erde detektierter Elek-

tronneutrinos beschreibt [AAA+01]. Das Herzstück von SNO war ein sphärischer Detektor

in dem sich eine Akrylkugel mit einem Durchmesser von 12 m befand, die mit schwerem

Wasser als Detektionsüssigkeit gefüllt war. Er wurde in einer aktiven Nickelmiene in der

Nähe von Sudbury (Kanada) etwa 2 km unterhalb der Erdoberäche, was einem Wasser-

äquivalent von 6080 m [J.M10] entspricht, betrieben. Die im Detektor wechselwirkenden

Neutrinos wurden über die Produktion von Cherenkovlicht von relativistischen Elektronen

nachgewiesen. Die Reaktionskanäle sind in Tabelle 2.1.1 aufgeführt. Im Fall des neutralen

Stromes werden die hochrelatistischen Elektronen über das im Endkanal entstehende Neu-

tron produziert. Das Neutron wird von einem Kern absorbiert, woraufhin Gammastrahlung

freigesetzt wird. Durch sie entstehen infolge von Comptonstreuung die eben beschriebenen

Elektronen. Durch die Sensitivität des Reaktionskanals des Neutralen Stromes (NC) auf

alle drei Neutrinoavour konnte der gesamte Fluss auf der Erde ankommender Neutrinos

bestimmt werden. Auch der Kanal der Elektronstreuung ist sensitiv auf alle Neutrinoa-

vour, allerdings liegt der Wikungsquerschnitt für die Streuung von ντ und νµ lediglich bei

einem sechstel des Wirkungsquerschnittel für die Streuung von νe.

Aufgrund der oensichtlichen Umwandlung der fehlenden Elektronneutrinos in andere Fla-

vour, konnte das theoretisch bereits beschriebene Phänomen der Neutrinooszillation expe-

3

2 Grundlagen 2.1 Das SNO+-Experiment und seine physikalischen Ziele

rimentell bestätigt werden [AAA+01].

Tabelle 2.1.1.: Neutrinoreaktionen und nachweisbare Neutrinoavour in SNO

Reaktionskanal Reaktion nachweisbares NeutrinoavourGeladener Strom (CC) νe + d −→ p+ p+ e− νeNeutraler Strom (NC) νe,µ,τ + d −→ p+ n+ νe,µ,τ νe, νµ, ντElektronstreuung (ES) νe,µ,τ + e− −→ νe,µ,τ + e− νe, νµ, ντ

Die Ziele von SNO+ sind nicht mehr auf die Messung solarer Neutrinos fokussiert. Ne-

ben dem neutrinolosen Doppelbetazerfall, der in Kapitel 2.1.1.5 beschrieben wird, wer-

den sowohl solare Neutrinos, als auch Reaktor-, Geo- und gegebenenfalls Supernova(SN)-

Neutrinos untersucht, auf sie wird in Kapitel 2.1.1 eingegangen.

Abbildung 2.1.1.: SNO-Detektormit Akrylbehäl-ter, umgebenerWasserabschir-mung, Photomul-tiplierstrukturund tragendenSeilen [oL]

SNO+ verwendet den SNO-Detektoraufbau, der in

Abbildung 2.1.1 dargestellt ist, gröÿtenteils weiter.

Das heiÿt, der sphärische Akrylbehälter mit einem

Durchmesser von 12 m und einer Dicke von 5 cm, das

Triggersystem, die Leichtwasserabschirmung und die

Photomultiplier mit ihrem Auslesesystem werden

aufgearbeitet und wieder genutzt. Bei etwa 9500

Photomultipliern, die um den gesamten Akrylbehäl-

ter montiert sind, entspricht das einer Flächenab-

deckung von etwa 54% [L+12]. Das schwere Was-

ser des SNO-Experimentes wird gegen den organi-

schen Flüssigszintillator LAB ausgetauscht. Dadurch

ergibt sich eine 50-100 mal höhere Lichtausbeute

[Che05], die als Maÿ der Anzahl der produzierten

bzw. detektierten Szintillationsphotonen dient. Die

gefüllte Detektorkugel sinkt nun nicht mehr im ab-

schirmenden Wasser ab, wie es bei der Füllung mit

schwerem Wasser aufgrund der höheren Dichte der

Fall war, sondern steigt, denn LAB hat eine Dich-

te von lediglich 0.86 g/cm3. Es ist daher nötig sie

festzuhalten, was durch eine speziell gefertigte Seil-

konstruktion aus untegrundarmen Tensylon gelingt.

Zur Lichterzeugung und Detektion der Neutrinos wird bei SNO+ nicht mehr der

Cherenkov-Eekt genutzt, sondern die Szintillation des LAB.

4


Auf das Phänomen der Szintillation und den Szintillator LAB wird in den Kapiteln 2.2

und 2.2.2 näher eingegangen.

Die Nachweisbarkeit aller Neutrinoavour bleibt durch Neutrino-Elektronstreuung und

durch den neuen Detektionskanal der Streuung der Neutrinos an den Protonen des im

organischen Szintillator enthaltenen Wasserstos νe,µ,τ + p −→ νe,µ,τ + p erhalten.

Das Experiment wird in zwei Phasen ablaufen. Nach einer Untergrundmessung mit rei-

ner Szintillatorüssigkeit werden 0.1% natürliches Neodym zugesetzt, was etwa 780 kg

entspricht. Hierbei wird nach Ereignissen des neutrinolosen Doppelbetazerfalls gesucht.

Die Messung von Geo-, Reaktor- und eventuellen Supernovaneutrinos ist ebenfalls mög-

lich [L+12]. Eine Erhöhung des Neodymgehaltes auf 0.3% ist im Laufe dieser Messphase

geplant [J.H12]. In der folgenden Phase wird der Detektor mit reinem Szintillatorgemisch

befüllt. Hier werden neben den schon in der vorherigen Phase mesbaren Geo-,Reaktor- und

SN-Neutrinos im Wesentlichen solare Neutrinos untersucht.

Die Energieauösung ∆E/E die angestrebt wird, liegt in der Nd-Phase bei 5% für eine

Energie von 1 MeV und bei 3.5% für 3.4 MeV, sie berechnet sie sich zu: ∆E′

E′ = 5.0%√E′[ MeV]

[J.M10].

Neben der Untersuchung eines weiteren möglichen 0νββ-Isotops bietet SNO+ gegen-

über Neutrinoexperimenten ähnlichem Typs wie BOREXINO und KamLAND den Vor-

teil groÿer Tiefe, es ist das tiefste Untergrundexperiment dieses Ausmaÿes [Wri08]. Das

Felsengestein bietet eine gute Abschirmung kosmischer Strahlung, insbesondere der Myo-

nen. Bei SNO+ wird lediglich eine Rate von ca. 70 Myonen pro Tag erwartet, was etwa

1/140 der Myonrate von BOREXINO [DGL+02] und etwa einem hundertstel der Rate

von KamLAND entspricht [Che08]. Weiterhin ist eine groÿe Menge an Szintillator mit

einer vergleichsweise guten Energieauösung vorhanden [J.M10]. Obwohl die Szintillati-

on an sich keine Mindestenergie vorgibt, liegt die Detektionsschwelle von SNO+ bei etwa

0.2 MeV [HWCT11]. Sie wird durch den Untergrund des Zerfalls des im organischen Szin-

tillator enthaltenen 14C gesetzt, der unterhalb von etwa 0.2 MeV dominiert.

2.1.1. Physikalische Ziele von SNO+

SNO+ wird mit seinen Messungen einen groÿen Teil des Spektrums der Neutrinophysik

abdecken. Die Untersuchung des in SNO gemessenen solaren Neutrinousses wird im nie-

derenergetischen Bereich ausgebaut. Auÿerdem sollen Neutrinos aus anderen Quellen, der

Erde, Reaktoren und aus einer möglichen Supernova, untersucht werden. Des Weiteren

wird mithilfe des Isotopes 150Nd versucht den neutrinolosen Doppelbetazerfall zu messen.

5


2.1.1.1. Solare Neutrinos

Niederenergetische solare Neutrinos bieten die Möglichkeit Aufschluss über Phänomene

zu erhalten, die bei hohen Energien nicht beobachtbar sind. Besonders interessant für

solare Neutrinos ist aber ein Bereich um etwa 1 -3 MeV. Hier ndet für die LMA (large mi-

xing angle1)-Lösung der Übergang von, durch denMSW (Mikheyev-Smirnov-Wolfenstein)-

Eekt beschriebener, materiedominierter Neutrinooszillation in vakuumdominierte Oszilla-

tion statt [BPG04]. Dieser Energiebereich ist daher geeignet für den Ausschluss anderer Er-

klärungsversuche und eine bessere Bestimmung des Mischungswinkels [BPG04] [GPF+05].

Die monoenergetischen pep-Neutrinos liegen mit einer Neutrinonergie von Eν=1.442 MeV

in diesem Bereich und bieten sich daher für einen Test an. Ihr Fluss ist nach dem SSM

bis auf 1.5% genau vorhergesagt, siehe dazu Abbildung 2.1.2 a) [BPG04] [GPF+05]. Eine

Flussmessung der pep-NNeutrinos erönet auÿerdem die Möglichkeit den Wert des Mi-

schungswinkels tan2θ12 weiter zu präzisieren [Che05] [BPG04].

Ebenfalls gemessen werden soll der CNO-Neutrinouss aus dem CNO-Kreislauf der Sonne.

Er soll weitere Aufschlüsse über die Metallizität im Inneren der Sonne und deren Wärme-

produktion geben [KP10]. Das in SNO+ erwartete Signal der solaren Neutrinos sowie die

Untergründe in dieser Region sind in Abbildung 2.1.2 b) zu sehen. Durch die groÿe Tiefe

von SNO+ kann der durch kosmische Myonen induzierte 11C-Hintergrund stark reduziert

werden, was eine pep- und CNO-Flussmessung überhaupt erst möglich macht [GPF+05].

(a) Solarer Neutrinouss Φ in Abhängigkeitder Energie E nach dem BP04 solar model

[Bil]

(b) In SNO+ erwartetes Energiespektrum mitsolarem ν-Ereignissen (durchgezogene Lini-en)(pep (blau), CNO (grün), 7B (rot), 8B (oran-ge)) und Untergründen (gestrichelte Linien)[Gan]

Abbildung 2.1.2.

1englisch für groÿer Mischungswinkel

6


2.1.1.2. Reaktorneutrinos

Kernreaktoren stellen eine terrestrische Neutrinoquelle mit einer Energie bis zu 8 MeV

dar [Col07]. Durch die Umwandlung von Neutronen in Protonen werden im Reaktor Elek-

tronantineutrinos produziert:

n −→ p+ e− + νe.

Bei jeder Spaltung werden im Mittel sechs Elektronantineutrinos freigesetzt [LDCY04].

Die Neutrinoproduktionsrate ist daher direkt proportional zur thermischen Leistung des

Reaktors, die bis zu einem Prozent genau bekannt ist [Col07]. Das Energiespektrum der

Neutrinos νe(E) ist stark abhängig vom Anteil der spaltbaren Isotope und deren Spaltrate,

es kann durch verschiedene Modelle auf 1.6%-2.4% genau vorhergesagt werden [ABB+03].

Daher lässt sich die Überlebenswahrscheinlichkeit der Elektronantineutrinos in Abhängig-

keit von der Fluglänge L anhand von Reaktorneutrinos gut bestimmen.

Für ∆m2solar << ∆m2

atm sowie einer normalen Massenhierarchie (m1 < m2 < m3) gilt:

P (νe → νe) ≈ 1− sin22θij · sin2

(1.27

∆m2ij[ eV]L[ m]

Eνe [ MeV]

). (2.1.1)

Im Spektrum der Elektronantineutrinos νe(E) ergeben sich damit mehrere Oszillationsma-

xima, deren Messung bei bekannter Fluglänge Aufschluss über die Oszillationsparameter

gibt. Durch den inversen Betazerfall νe + p −→ e+ + n sind Reaktorneutrinos gut nachzu-

weisen, gelang doch mit ihnen der erste Neutrinonachweis überhaupt [RC56].

In der Umgebung von Sudbury benden sich ein Kernkraftwerk in einer mittleren Ent-

fernung von ca 240 km vom Detektor und zwei Kraftwerken mit einer mittleren Entfer-

nung von ca. 340 km. Die Gesamtleistung der drei Reaktoren beträgt ca. 26 GWth. Durch

diese im Vergleich mit dem KamLAND-Experiment geringe Leistung ist zwar die An-

zahl der detektierten Neutrinos geringer, allerdings sind durch die gröÿere Entfernung

(LKamLAND ≈ 180 km) die Maxima des νe-Spektrums zu höheren Energien verschoben. Da-

durch liegt das zweite Oszillationsmaximum oberhalb des Geoneutrinospektrums, welches

einen bedeutenden Untergrund für die Reaktorneutrinodetektion ausmacht [Che05]. Die le-

diglich drei umgebenen Kraftwerke mit nur zwei verschiedenen Entfernungen zum Detektor

bieten auÿerdem den Vorteil, dass sich nur zwei Neutrinospektren mit verschiedenen Flug-

strecken überlagern. Dadurch bleiben die Oszillationspeaks klar erkennbar. KamLAND

hingegen ist von 55 Reaktoren umgeben [AEE+08], was in einem deutlich verwaschenen

Spektrum resultiert.

Die Reaktoneutrinos werden, da es sich um Elektronantineutrinos handelt, über den in-

versen Betazerfall nachgewiesen: νe + p −→ n + e+. Das Positron gibt ein schnelles An-

7


hilationssignal, das Neutron wird um etwa 200µs verspätet vom Wassersto eingefangen,

wobei Deuterium entsteht: p(n, γ)d. Die dabei ausgesendete γ-Strahlung hat eine charak-

teristische Energie von 2.23 MeV. Die verzögerte Koinzidenz von prompten Positron-Signal

und verspäteten γ-Signal bietet eine gute Möglichkeit zur Unterdrückung des Untergrun-

des [BEKT10]. Für die Energie des Neutrinos gilt dabei: Eνe = Eprompt+Eneutron+0.8 MeV

[BEKT10].

Untergründe im Energiebereich des zweiten Oszillationsmaximums entstehen durch Re-

aktionen der α-Teilchen aus dem Isotop 210Po. Sie werden im folgenden Abschnitt der

Geoneutrinodetektion, die wie die Detektion der Reaktorneutrinos auf dem inversen Beta-

zerfall beruht, näher erläutert.

2.1.1.3. Geoneutrinos

Durch natürliche Radioaktivität von 40K und Isotope der Zerfallskette von 238U und 232Th

werden in der Erde Neutrinos produziert. Eine Messung ihres Flusses gibt daher Aufschlüs-

se über die Zusammensetzung des Erdinneren, Mantel und Kruste, sowie über den Anteil

der Radioaktivität am Wärmeuss in der Erde. Der SNO+-Detektor liegt oberhalb der

kontinentalen-Platte, wodurch ein gröÿerer Geoneutrinouss zu erwarten ist als bei Kam-

LAND, welches über der ozeanischen Platte mit einer niedrigeren Anzahl an radioaktiven

Elementen liegt [Lan07]. Durch Reaktorneutrinos entsteht ein entscheidender Untergrund

bei der Messung von Geoneutrinos. Dieser ist allerdings aufgrund der höheren Entfernung

der Kraftwerke und der niedrigeren Leistung im Vergleich zu KamLAND deutlich redu-

ziert.

Geoneutrinos werden, wie auch Reaktorneutrinos, als Elektronantineutrinos über den in-

versen Betazerfall im Szintillator nachgewiesen.

Durch α-Zerfälle des 210Po (Eα = 5.3 MeV, T1,2 = 138.4 d), eines Isotopes aus der Radon

Zerfallskette, welches im Szintillator enthalten ist, entsteht ein Untergrund, der durch den

Trigger der verzögerten Koinzidenz nicht entfernt werden kann. Durch die 13C(α,n)16O

Reaktion kann ihr charakteristisches promptes Signal in verzögerter Koinzidenz mit dem

2.23 MeV-γ-Signal des Neutroneinfangs imitiert werden und somit fälschlicherweise als

Geo- bzw. Reaktorneutrino eingeordnet werden. Dies kann auf unterschiedlichen Wegen

geschehen, die in [BEKT10] nachzulesen sind. Abbildung 2.1.3 zeigt, welche Rolle der Un-

tergrund für den Bereich des Geoneutrinosignals, etwa 1 bis 3 MeV spielt, dargestellt sind

die Messungen des KamLAND-Szintillator Experimentes.

In diesem Energiebereich überwiegt der Anteil des Untergrundes am Signal. Um die tat-

sächliche Lage des Untergrundes richtig einschätzen zu können, ist es nötig die α-Lichtausbeute

8


Abbildung 2.1.3.: Energiespektrum des prompten Szintillator-Signals bei KamLANDmit Untergrund(BG) (zufälliger Untergrund (rot), Untergrund von13C(α,n)16O (grün)) und Fit der Daten mit Untergrund(blau) sowieder Geoneutrinoereignisse (blau schraert) [BEKT10]

und somit die Antwort des Detektors auf α-Teilchen zu kennen. Dies stellt eine wichtige

Motivation für die Bestimmung des Quenchingfaktors für α-Teilchen dar.

2.1.1.4. Supernovaneutrinos

Bei einer Supernova werden mehr als 99% der Energie in Form von Neutrinos und Anti-

neutrinos jeden Flavours freigesetzt [BFV02]. Die Detektion dieser Neutrinos mit einem

Energiespektrum von ca. 5 bis 50 MeV bietet sowohl einmalige Aufschlüsse zum Verständ-

nis einer Supernova, als auch die Möglichkeit Neutrinoeigenschaften unter den extremen

Bedingungen einer Supernova zu untersuchen [DB11]. Die letzte erdnahe Supernova SN

1987A wurde bereits von drei damaligen Neutrinoexperimenten, KamiokandeII, IMB, bei-

des Wasser-Cherenkov-Detektoren, und Baksan, ein Szintillationsdetektor, durch Neutrino-

Elektronstreuung mit ≈ 20 Events detektiert [Gol03]. Es ist wahrscheinlich, dass innerhalb

der nächsten Jahrzehnte eine Supernova, die in unserer Gallaxie aufgetreten ist, auf der

Erde beobachtbar ist [DB11]. Sollte dies während der Messphase von SNO+ sein, so wird

dieses Experiment in der Lage sein alle Neutrinoavour zu detektieren. Der goldene Kanal

ist dabei die Neutrino-Proton-Streuung. Die möglichen Detektionskanäle sind in Tabelle

2.1.2 aufgeführt.

Aus dem Rückstoÿspektrum der Protonen (Masse mp) kann bei bekanntem Wirkungs-

querschnitt das ursprüngliche Spektrum der gestreuten Neutrinos rekonstruiert werden.

Ein Neutrino der Energie Eν kann Protonrückstöÿe der kinetischen Energie E von 0 bis

9


Tabelle 2.1.2.: Detektionskanäle und Anzahl erwarteter Ereignisse in SNO+ für eineSupernova einer Energie von 3 · 1053 erg in einer Entfernung von 10 kpcunter der Annahme von MSW-Oszillationen und einer Detektionsgren-ze von 0.2 MeV [Col]

Reaktion erwartete Anzahl an Ereignissenνe + e− −→ νe + e− 8νe + e− −→ νe + e− 3

νµ,τ + e− −→ νµ,τ + e− 4νµ,τ + e− −→ νµ,τ + e− 2νe + p −→ n+ e+ 263

νe +12 C −→12 N + e− 27νe +12 C −→12 B + e+ 7

νx +12 C −→12 C∗(15.11 MeV) + νx 58νx + p −→ νx + p 273

Emax = 2E2/mp produzieren, wobei Emax ≤ 5 MeV [DB11]. Die Energie der Protonen,

die im Szintillationsdetektor von SNO+ gemessen wird (E ′), liegt allerdings weit unter-

halb deren tatsächlicher Energie, wobei E und E ′ keinen lineareren Zusammenhang zeigen.

Dieses Phänomen wird als Quenching bezeichnet und in Kapitel 2.5 beschrieben. In diesem

Kapitel wird auch auf die unterschiedlichen Ursachen von Quenching, wie Verunreinigun-

gen oder ionisierte Moleküle, eingegangen. Quenching verformt nicht nur das detektierte

Protonspektrum, es wird auch teilweise unter die Energieschwelle von 0.2 MeV geschoben.

Dadurch reduziert sich die Zahl an auswertbaren Neutrinoereignissen, da unterhalb von

0.2 MeV nicht mehr zwischen 14C-Untergrund und Neutrinoereignis unterschieden werden

kann. Um das Neutrinospektrum zu rekonstruieren, muss die Beziehung T (T ′) bzw. der

Zusammenhang zwischen T und Lichtausbeute L im Szintillator bekannt sein. Er wird

ebenfalls im Rahmen dieser Arbeit bestimmt.

2.1.1.5. Der neutrinolose Doppelbetazerfall

Der neutrinolose Doppelbetazerfall bezeichnet, wie der Name bereits sagt, einen zweifa-

chen Betazerfall, bei dem keine Neutrinos entstehen. Schon der neutrinobegleitete Dop-

pelbetazerfall ist ein Prozess zweiter Ordnung und daher stark unterdrückt, was eine hohe

Halbwertszeit zur Folge hat. Seine Messung war trotzdem schon in den 1960ern mög-

lich [KK10]. Für diesen Zerfall kommen wegen der hohen Halbwertszeit nur Isotope in

Frage, bei denen der einfache Betazerfall aufgrund von Drehimpulsänderung oder Mas-

senzunahme verboten ist. Anderenfalls würde er den Doppelbetazerfall, der erlaubt sein

muss, um mehrere Gröÿenordnungen überlagern. Am einfachsten lässt sich das anhand

einer graphischen Darstellung der Bethe-Weizsäcker-Formel , wie in Abbildung 2.1.4 zu

10


sehen, die zur Massenberechnung eines Kernes mit N Neutronen und Z Protonen, mit der

Massenzahl N + Z = A, dient erklären.

Abbildung 2.1.4.: Massenparabeln E(Z) einer Isobaren für jeweils gerade Neutronen-zahl N und Protonenzahl Z bzw. ungerades N,Z mit möglichenβ-Zerfall und mit verbotenem β-Zerfall aber möglichem 2β-Zerfall

Ein Kern ist dabei bestrebt den energetisch tiefstmöglichen Zustand bei gleicher Massen-

zahl (Isobare) zu erreichen. Da die Bindungsenergie eines Kernes negativ ist, entspricht

dies dem Zustand betragsmäÿig höchster Bindungsenergie bzw. geringster Masse. Es sind

sowohl 2β+-Zerfälle als auch 2β−-Zerfälle und 2EC2 (Elektroneinfang) möglich.

Damit aus dem 2νββ-Zerfall ein 0νββ-Zerfall werden kann, müssen die beiden Neutrinos

sich anhilieren, was bedeutet, dass sie jeweils das Antiteilchen des anderen sein müssen

und damit gilt: (νe = νe).

Im Fall des 0νβ−β−-Zerfalls würde ein Elektronantineutrino von einem zerfallenden Neu-

tron zusammen mit einem Elektron ausgesendet werden. Dieses Antineutrino könnte, da

es gleichzeitig sein Antiteilchen ist, als Elektronneutrino von einem weiteren Neutron des

Kernes aufgenommen werden. Dieses Neutron würde dann wiederum unter Aussendung

eines zweiten Elektrons in ein Proton zerfallen. Dieser Vorgang ist in Abbildung 2.1.5 in

Form eines Feynmandiagramms dargestellt.

2EC = electron capture, englisch für Elektroneinfang

11


Abbildung 2.1.5.: Feynman-Diagrammdes 0νβ−β−-Zerfalls [0nu09]

Da der Zerfall die Leptonzahlerhaltung verletzt,

ist er im Standardmodell verboten. Was bisher noch

nicht beachtet wurde, ist die Helizität des Neutri-

nos. Wird das Neutrino als masselos betrachtet, so

hat es einen denierten Helizitätszustand H: ent-

weder H(ν) = −1, auch linkshändig genannt, oder

H(ν) = +1, auch rechtshändig genannt. Wenn sie

als masselos betrachtet werden, können Neutrinos

nur als linkshändige Teilchen vorkommen und An-

tineutrinos nur als rechtshändige Teilchen. Im Fall

des 0νβ−β−-Zerfalls müsste das ausgesendete Anti-

neutrino , was rechtshändig ist seine Helizität än-

dern um als linkshändiges Neutrino absorbiert wer-

den zu können, da nur linkshändige Teilchen, bzw. rechtshndige Antiteilchen, an der schwa-

chen Wechselwirkung teilnehmen. Dies wiederum bedeutet: damit dieser Zerfall stattnden

kann, muss das ausgesendete rechtshändige Antineutrino seine Helizität ändern. Im Fall

eines massebehafteten Neutrinos ist dies möglich. Hier lässt sich ein Bezugssystem nden,

das sich schneller bewegt als das Neutrino und in dem es seine Händigkeit ändert. Es kann

also als eine Linearkombination aus linkshändigem und rechtshändigem Teilchen beschrie-

ben werden und der 0νββ-Zerfall ist möglich.

Das Summenenergiespektrum der beiden Elektronen des Doppelbetazerfalls zeigt das kon-

tinuierliche Spektrum des 2νββ-Zerfalls an das sich am oberen Ende ein scharfer Peak des

0νββ-Zerfalls anschlieÿt. Ein solches Spektrum ist in Abbildung 2.1.6 skizziert.

Abbildung 2.1.6.: Skizze des Summenenergiespektrums der beiden Elektronen des0νββ-Zerfalls in willkürlichen Einheiten überlagert vom 2νββ-Zerfalls [SZJ+11]

12


Würde der neutrinolose Doppelbetazerfall nachgewiesen werden, so wäre dies demnach

der Beweis, dass das Neutrino sein eigenes Antiteilchen und damit ein Majorana-Teilchen

ist. Sollte er nicht existieren, ist es ein Beweis für seine Dirac-Natur. Bisher wurde er

lediglich vom Heidelberg-Moskau-Experiment beobachtet, dabei wurde der Zerfall des

Isotopes 76Ge betrachtet [KKK06]. Die aus dem Experiment bestimmte Neutrinomasse

liegt bei Berechnungen mit dem Interacting Shell Model3(ISM)-Matrixelement bei etwa

350 meV [GCMAS+11]. Eine experimentelle Bestätigung dieser umstrittenen Beobachtung

durch andere Experimente steht noch aus, daher ist es eines der Ziele von SNO+ den

neutrinolosen Doppelbetazerfall zu untersuchen. Als 2β-Isotop soll dabei 150Nd dienen, auf

dessen Wahl als 0νββ-Kandidat im folgenden Abschnitt noch näher eingegangen wird.

Halbwertszeiten für den neutrinolosen Doppelbetazerfall liegen um ein 105 − 1015 -faches

[KK10] oder mehr über denen des jeweiligen 2νββ-Zerfalls im Bereich von 1026 y

[GCMAS+11]. Damit sind im Allgemeinen lediglich wenige Zerfälle pro Jahr zu erwar-

ten. Daher müssen Untergrundereignisse auf ein absolutes Minimum reduziert werden, was

die Arbeit unter Tage nötig macht, um die kosmische Strahlung abzuschirmen. Zusätzliche

Abschirmung gegen den äuÿeren Untergrund, radioaktive Isotope im Gestein, ist ebenfalls

notwendig. Auÿerdem muss mit hochreinen Materialien gearbeitet werden. Die verbleiben-

den Untergründe müssen gut bekannt sein. Da SNO+ ein Flüssigszintillatorexperiment ist,

hat es den Vorteil eines relativ niedrigen intrinsischen Untergrundes durch das Detektor-

material und einer hohen Nachweiseektivität [Hor74].

SNO+ wird in seiner 0νββ-Phase mit einer Dotierung von 0.1% natürlichem Neodym mes-

sen. Bei einem natürlichen 150Nd-Gehalt von 5.6% bedeutet das eine Masse von 43.7 kg an150Nd. Der Anteil von natürlichem Neodym soll im weiteren Verlauf der Messung sogar auf

0.3% erhöht werden, was allerdings auf Kosten der Auösung geschehen wird [Gan12]. Bei

einem Neodymgehalt von 0.3% werden etwa 360 0νββ-Ereignisse in 2.4 Jahren erwartet,

bei Zugrundelegung einer eektiven Neutrinomasse von 350 meV und Nutzung des Kern-

matrixelementes nach IBM-2 [Vaz]. Der Q-Wert für 150Nd liegt bei 3.371 MeV und damit

relativ hoch. Dadurch liegt es über dem gröÿten Teil des radioaktiven Untergrundes. We-

sentliche Untergründe in der 0νββ-Region sind das gut bekannte solare 8B Neutrinosignal

und das 2νββ-Signal, das durch die Energieauösung das 0νββ-Signal schneidet [J.M10].

Die 208Tl-Zerfallskette und der Zerfall des Radontochterisotopes 214Bi tragen ebenfalls zum

Untergrund in diesem Bereich bei.

0νββ Isotop 150Nd

3englisch für Modell wechselwirkender Schalen

13


Um den 0νββ-Zerfall beobachten zu können, sollte das untersuchte Isotop eine möglichst

geringe Halbwertszeit für diesen Zerfall haben. Diese berechnet sich allgemein mit Hilfe

des Übergangsmatrixelementes für den Zerfall M0ν , des Phasenraumfaktors G0ν und der

eektiven Majorana-Masse des Elektronneutrinos mββ = |∑

i U2eimi| zu:(

T 0ν1/2

)−1= G0ν (Qββ, Z) |M0ν |2m2

ββ. (2.1.2)

Sowohl G0ν als auch M0ν sollten daher für das Isotop der Wahl möglichst groÿ sein. Wie

schon erwähnt, sollte der Q-Wert des 2νββ-Zerfalls ebenfalls möglichst groÿ sein, damit

er oberhalb des gröÿten Teils des radioaktiven Untergrundes liegt. In Tabelle 2.1.3 sind

einige Doppelbeta-Isotope mit den entsprechenden Faktoren und der daraus berechneten

Halbwertszeit für mββ = 50 meV aufgeführt.150Nd hat die niedrigste 0νββ-Halbwertszeit und den höchsten Q-Wert der hier aufgeführ-

ten Isotope, auÿerdem kann es stabil in LAB gebunden werden. Daher el die Wahl für

SNO+ auf 150Nd. Das für einen natürlichen Neodymgehalt von 0.1% und einer Neutri-

nomasse von 150 meV erwartete Spektrum mit Untergründen in der Gröÿenordnung des

BOREXINO-Untergrundes ist in Abbildung 2.1.7 zu sehen.

Abbildung 2.1.7.: Simuliertes Energiespektrum für den SNO+-Detektor mit Neutri-nosignalen und Untergrund unter den Annahmen: BOREXINO Un-tergrundlevel, mν = 150 meV, dE/E = 5%/

√E, ein Jahr Daten-

nahme [Col]

Im natürlichen Neodym ist neben dem doppelbeta-Isotop150Nd unter anderem der α-

14


Emitter 144Nd (T1/2 = 2.29 · 1015 y) [uLE04] enthalten. Dieser zerfällt durch die Reaktion144Nd −→140Cd + α mit einer resultierenden Energie der α-Teilchen von Eα=1.8 MeV.

Bei einer Neodym-Gesamtmasse von 1000 kg folgert eine 144Nd-Aktivität von etwa 9500 s−1.

Die 2νββ-Aktivität des 150Nd liegt zum Vergleich bei 0.54 s−1 und ist damit um vier Grö-

ÿenordnungen kleiner. Durch Aufsummierung von α-Events (pile up4) kann es zu Signalen

im Bereich des Q-Wertes des 2νββ-Zerfalls und damit in der Region des 0νββ-Peaks des150Nd kommen. Dies motiviert wiederum die Bestimmung des Quenchingverhalten der α-

Teilchen im Szintillator von SNO+.

Tabelle 2.1.3.: Doppelbeta Isotope mit Q-Werten, Halbwertszeiten T1/2 und Phasen-raumfaktoren G0ν für mββ = 50 meV [GCMAS+11], MatrixelementM0ν Berechnung mit ISM, bei 150Nd Berechnung mit projected-Hartree-Fock-Bogoliobov model (PHFB)5

Isotop Q [ keV] |M |0ν |G|−10ν [1025 y eV2] T 0ν

1/2 [1027 y]76Ge 2039 2.81 4.09 2.0782Se 2996 2.64 0.93 0.53

130Te 2530 2.65 0.59 0.34136Xe 2462 2.19 0.55 0.46150Nd 3371 1.62 0.13 0.19

4englisch für aufhäufen, aufsummieren

15

2 Grundlagen 2.2 Szintillatoren

2.2. Szintillatoren

Das Wort szintillieren kommt vom lateinischen scintillare und bedeutet soviel wie funkeln

oder sprühen. Genau das ist auch die Eigenschaft eines Szintillators, er sendet Licht aus,

wenn er von einem geladenen Teilchen oder einem energiereichen Photon angeregt wird.

Auf diese Weise ist es möglich diese Teilchen zu detektieren. Szintillatoren gehören zu

den ältesten Detektoren für den Nachweis nuklearer Strahlung. 1903, sieben Jahre nach

der Entdeckung der Radioaktivität, wurde der Szintillationseekt von Crookes sowie Els-

ter und Geitel zum ersten Mal beobachtet. Das Licht wurde von α-Teilchen ausgelöst,

die auf einen Zinkblendeschirm auftrafen [uHG]. Die Lichtblitze wurden damals noch mit

bloÿem Auge registriert. Damit ist es möglich einen Lichtblitz von ca. 15 Photonen zu re-

gistrieren, die in einem Zeitintervall von 10 ms ausgesendet werden. Brauchbare Ergebnisse

durch einen menschlichen Zähler können daher nur bei einer Szintillationsrate von 20 bis

40 Szintillationen pro Minute erreicht werden [Kre53]. Um höhere Raten zu messen, muss

das Licht anderweitig detektiert werden. Ein Szintillator wird daher nicht nur genutzt, um

die kinetische Energie eines Teilchens in Licht zu konvertieren, sondern auch um dieses

Licht durch einen Lichtleiter an einen optischen Empfänger weiterzuleiten, wo das Signal

ausgewertet wird.

Bis das Phänomen der Szintillation zur Entwicklung eines Teilchendetektors genutzt wer-

den konnte, sollte es aufgrund der fehlenden Möglichkeit, die ausgesandten Photonen sinn-

voll zu registrieren noch 40 Jahre dauern. 1946 gelang Hartmut Kallmann zum ersten Mal

der Nachweis der Szintillationsphotonen mithilfe eines Weiss'schen Photomultipliers6 - Er

hatte den ersten Szintillationszähler konstruiert [Bro98].

Auch heute sind die Empfänger am Ende eines Lichtleiters meist Photomultiplier. Ihr

Arbeitsprinzip beruht auf dem Photoelektrischen Eekt, durch den an der Photokatho-

de Elektronen ausgelöst werden. Diese werden in einer Reihe von Dynoden um ein etwa

107-faches, je nach Bauart, vervielfacht. Damit ist es möglich selbst einzelne Photonen zu

registrieren. Der Spektralbereich auf den ein Photomultiplier anspricht, reicht typenab-

hängig von ultraviolett (ca. 115 nm) bis Infrarot (ca. 1700 nm) [Pho12].

Der Eekt der Szintillation tritt in sehr verschiedenen Materialien auf, es gibt sowohl

organische, als auch anorganische, feste und üssige Szintillatoren. Die Ursache der Lich-

terzeugung ist in organischen und anorganischen Substanzen grundlegend verschieden. Die

organische Szintillation beruht auf der Molekülstruktur des Materials, während bei anorga-

nischen Szintillatoren, zumeist Kristalle, die Bandstruktur die entscheidende Rolle spielt.

Auf anorganische Szintillatoren wird in dieser Arbeit nicht weiter eingegangen, da in den

6englisch für Photo(elektronen)vervielfacher

16


durchgeführten Experimenten lediglich mit organischen Szintillatoren gemessen wurde.

Lumineszenz spielt bei der Szintillation in organischen Stoen eine zentrale Rolle, daher be-

zeichnet man ein Material, welches zur Lumineszenz fähig ist auch als Szintillator. Photolu-

mineszenz ist der Vorgang der Abregung eines angeregten Zustandes eines Atoms/Moleküls

durch Emission elektromagnetischer Strahlung. Sie wird auch als kaltes Leuchten bezeich-

net, da die anregende Strahlung nicht in Wärme umgewandelt wird [Ban50]. Je nach

Entstehung des Lichtes wird in verschiedene Arten von Lumineszenz unterschieden, z.B.

Biolumineszenz, Radiolumineszenz, Elektrolumineszenz oder Phosphoreszenz und Fluores-

zenz. Die letzten beiden Arten der Lunmineszenz sind für den Szintillationsmechanismus in

organischen Molekülen unabdingbar und werden daher in Kapitel 2.2.1 genauer beschrie-

ben. Die Intensität der Szintillation hängt von der Dichte, der Zusammensetzung und den

chemischen Bindungen des Materials ab. Meist werden zusammengesetzte Szintillatoren

verwendet, die aus einem organischen Lösungsmittel und einem gelösten organischen soge-

nannten Fluor bestehen. Das Emmissionspektrum des Lösungsmittels stimmt in der Regel

nicht besonders gut mit den Absorptionsspektrum des Photomultipliers überein [Hel61],

daher werden ein oder mehrere Fluore zugegeben. Das Emissionsspektrum eines Fluors

unterscheidet sich deutlich von seinem Absorptionsspektrum und ist zu höheren Wellen-

längen verschoben. Der wichtigste Grund für die Zugabe eines Fluors ist allerdings dessen,

im Vergleich zum Lösungsmittel, wesentlich höhere Lichtausbeute, was gleichbedeutend ist

mit einer gröÿeren Anzahl produzierter Szintillationsphotonen.

2.2.1. Szintillation in organischen Materialien

Für die Szintillation in organischen Materialien sind Fluoreszenz und Phosphoreszenz von

Molekülen verantwortlich. Wird ein Molekül angeregt, so geht ein Elektron aus dem Grund-

zustand S0, einem Singlettzustand, bei dem die Spins antiparallel gestellt sind, in einen

angeregten Zustand Sij (i=Anregungsniveau, j=Vibrationszustand) über und regt sich an-

schlieÿend auf verschiedenen Wegen mit unterschiedlicher Lebensdauer wieder ab. Neben

den unterschiedlichen Energiezuständen der verschiedenen Schalen existieren für alle Ener-

giezustände noch Vibrations- und Rotationsniveaus, deren Energieabstände sehr gering

(∝ 1eV) sind. Bei der Abregung aus dem angeregten Zustand geht das Elektron zuerst

vom Vibrationszustand j strahlungslos in das niedrigste Vibrationsniveau des angeregten

Zustandes i (Si0) über. Typische Zeiten für solche Übergänge sind 10−11 bis 10−13 s. Falls

i gröÿer 1 ist, liegt der Zustand i-1 energetisch relativ nah am Zustand i, sodass die Vi-

brationsniveaus des angeregten i-1 Zustandes oberhalb des niedrigsten Vibrationsniveaus

von i liegen. Damit sind weitere Vibrationsrelaxationen möglich und damit der Übergang

17


in das niedriger angeregte Niveau. Die direkte Abregung eines höher angeregten Zustandes

in einen niedriger angeregten Zustand oder in den Grundzustand durch Aussendung eines

Photons ist im Vergleich zu den Vibrationsrelaxationen unwahrscheinlich, da die Zerfalls-

zeit für diesen Prozess mit 10−7 bis 10−9 s wesentlich gröÿer ist. Da der Energieabstand

vom ersten angeregten Zustand in den Grundzustand, bzw. dessen Vibrationsniveaus, zu

groÿ ist, ist hier keine Vibrationsrelaxation mehr möglich und es kommt zur Fluores-

zenz, der Abregung dieses Zustandes durch ein Photon. Weiterhin ist auch ein direkter

Abbildung 2.2.1.: An- und Abregung von elektronischen Zuständen S1, S2 und T1

durch Fluoreszenz, Phosphoreszenz, interner Konversion(ic), Inter-system Crossing (isc) und Vibrationsrelaxation (vr) [Har00]

strahlungsloser Übergang eines angeregten Zustandes in den Grundzustand möglich, der

Interne Konversion genannt wird. Bei diesem Übergang wird die gesamte Energie in Form

von Wärme abgegeben. Er stellt in den meisten Molekülen nur einen geringen Teil der

Energieabgabe eines angeregten Zustandes dar. Die verschiedenen Energieübergänge sind

in Abbildung 2.2.1 dargestellt.

Bisher wurden nur Singlett Übergänge beschrieben, bei denen die Spinrichtung beibe-

halten wird. Es besteht auch die Möglichkeit, vom einem angeregten Singlettzustand in

ein Vibrationsniveau eines Tripplettzustandes überzugehen, ein solcher Übergang wird als

Intersystem Crossing7 (isc) bezeichnet. Er ist aufgrund des nötigen Spinips relativ un-

wahrscheinlich. In den angeregten Triplettzuständen nden wieder Übergänge zwischen

den Vibrationsniveaus statt. Der Übergang vom ersten niedrigsten Triplettzustand T10 in

7englisch für Übergang zwischen Systemen

18


den Grundzustand unter Aussendung eines Photons wird als Phosphoreszenz bezeichnet.

Da es sich wiederum um einen Übergang mit Spinip handelt, ist seine Lebensdauer groÿ,

sie liegt zwischen 10−4 und 104 s.

Die Intensität von Phosphoreszenz IP und Fluoreszenz IF kann jeweils durch ein expo-

nentielles Zerfallsgesetz beschrieben werden, wobei τF und τP die jeweilige Lebensdauern

bezeichnen.

IF = IF0 · e− tτF

IP = IP0 · e− tτP

(2.2.1)

Ein weiterer Übergang, bei dem Photonen ausgesandt werden, ist die verzögerte Fluo-

reszenz. Dazu kommt es, wenn ein angeregter Triplettzustand durch Kollisionen genügend

Energie bekommt, um wieder in den angeregten Singlettzustand überzugehen, der anschlie-

ÿend, wie bei der Fluoreszenz in den Grundzustand übergeht. Das hierbei ausgesendete

Licht hat die gleiche Frequenz wie das der Fluoreszenz. Allerdings folgt die verzögerte Fluo-

reszenz keinem exponentiellen Zerfallsgesetz. Phosphoreszenz und verzögerte Fluoreszenz

bilden gemeinsam die langsame Komponente eines Szintillationspulses, die Fluoreszenz bil-

det die schnelle Komponente. Stark ionisierende Teilchen, wie α-Teilchen, erzeugen eine

höhere spezische Ionisation und haben eine gröÿere Wahrscheinlichkeit für Intersystem

Crossings [Hor68]. Damit entsteht eine höhere Anzahl an Tripplettzuständen, weshalb die

Pulse dieser stärker ionisierenden Teilchen langsamer abklingen.

Die absorbierte Energie bei Übergängen in angeregte Zustände ist in der Regel gröÿer, als

die beim Übergang vom angeregten in den Grundzustand emittierte Energie. Das kommt

daher, dass, wie oben besprochen, Schwingungszustände eines angeregten Zustandes ange-

regt werden und vor dem Übergang in den Grundzustand erst die strahlungslose Relaxation

in das niedrigste Vibrationsniveau des angeregten Zustandes stattndet. Diese Verschie-

bung der Spektren hin zu gröÿeren Wellenlängen wird als Stokes-Shift bezeichnet. Damit

ist zu erklären, dass Szintillatoren teilweise transparent für ihr eigenes Licht sind und nicht

sämtliches emittiertes Licht wieder absorbieren können.

Zur Szintillation in organischen Medien kann es nur durch die Bildung sogenannter Hybri-

dorbitale kommen. Durch Hybridisierung ist es beispielsweise Kohlensto mit einer Elek-

tronenkonguration von 1s22s22p2, der eigentlich von seiner Konguration im Grundzu-

stand nur in der Lage wäre zwei Bindungen durch die beiden ungepaarten Elektronen

in der 2p-Schale einzugehen, möglich eine gröÿere Anzahl von Atomen zu binden. Dazu

19


werden Elektronen aus der 2s-Schale in die noch freien p-Orbitale angehoben, wodurch

eine gröÿere Zahl ungepaarter Elektronen entsteht. Je nach Anzahl der an der Bindung

beteiligten p-Orbitale kommt es zur sp3-(3 p-Orbitale), sp2-(2 p-Orbitale) bzw. sp1-(1 p-

Orbital)-Hybridisierung. An den gebildeten Hybridorbitalen können sich nun beispielsweise

Wasserstoatome anlagern, wodurch es zur Bindung des 1s-Elektrons des Wasserstos und

des Hybridorbitals des Kohlenstos kommt. Bei Bindungen entlang der Kernverbindungs-

achse handelt es sich um σ-Bindungen, sie sind relativ feste Bindungen. π-Bindungen sind

Bindungen seitlich der Kern-Verbindungsachse. Sie entstehen z.B. beim Überlapp zweier

parallel stehender p-Orbitale und sind weniger stark als σ-Bindungen.

Bei weitem nicht in allen Bindungen von Molekülen kommt es zur Szintillation. Lediglich

Elektronen aus den schwächeren π-Bindungen sind dazu in der Lage. Besonders ezien-

te Szintillatoren sind Stoe, die einen Benzolring enthalten. In dieser Struktur bilden die

sechs enthaltenen Kohlenstoatome jeweils sp2-Hybride aus. Die Elektronenkonguration

für den Grundzustand S0 und den ersten angeregten Singlettzustand S1 sowie den ersten

angeregten Triplettzustand T1 sind in Abbildung 2.2.2 dargestellt.

Abbildung 2.2.2.: Elektronenkonguration für Grundzustand S0 und angeregte Zu-stände S1, T1 des Benzols [J.B70]

Die Elektronen aus den sechs pz-Orbitalen bilden untereinander π-Bindungen, wodurch es

zu einer Delokalisierung der Elektronen über das Molekül in einer π-Orbitalwolke kommt.

Diese Elektronen können durch das Modell des freien Elektronengases beschrieben wer-

den [J.B70] und verhalten sich wie freie Elektronen im Metall oder Halbleiter. Sie sind

für die Szintillation organischer Moleküle verantwortlich.

20


2.2.2. Lineares Alkylbenzol (LAB)

Für das Flüssigszintillatorexperiment SNO+ wird LAB als Detektorüssigkeit verwendet.

LAB hat gegenüber anderen Szintillatorüssigkeiten wie NE213 den Vorteil eines geringen

Giftgehaltes, wodurch es biologisch unbedenklich ist. Auÿerdem hat es mit 140C einen

relativ hohen Flammpunkt, was die Handhabung weniger risikoreich macht. Mit einem

Emissionsmaximum bei λ = 329.6 nm und einem Absorptionsmaximum bei λ = 346.1 nm

ist es weitestgehend transparent für eigenes Emissionslicht. Seine Lichtausbeute ist mit

62.86% der Lichtausbeute von Anthracen [Kög11] relativ hoch. Da LAB als Zwischenpro-

dukt für die Herstellung von Waschmitteln gebraucht wird, ist es kostengünstig verfügbar.

LAB ist eine Zusammensetzung aus verschiedenen Alkylbenzolen. Die Konguration des

bei SNO+ verwendeten LAB ist in Tabelle 2.2.3 aufgeführt, sie kann sich durch Alterungs-

eekte allerdings geringfügig verändern.

Wie bei allen organischen Szintillatoren handelt es sich bei LAB um einen Aromaten, wo-

durch seine Szintillation zu erklären ist, siehe dazu Kapitel 2.2.1. Am Benzolring bendet

sich eine unverzweigte CnH2n+1-Kette, durch die sich die einzelnen LAB's unterscheiden.

Formel % in SNO+C15H24 1.2C16H26 20.4C17H28 43.2C18H30 33.4C19H32 1.8

Abbildung 2.2.3.: Stukturformel eines linearen Alkylbenzols (LAB) [LAB12] und An-teil der verschiedenen LAB's im Szintillator von SNO+ [Lan07]

Von der verwendeten Flüssigkeit wird höchste Reinheit und damit keine chemischen Ver-

unreinigungen verlangt, u.a. um Quenching durch diese Verunreinigungen zu verhindern

und die Lichtausbeute zu erhöhen. Als Zulieferer wurde die Firma Petresa8 gewählt, die

LAB lediglich 500km von Sudbury entfernt als Grundlage für Wasch- und Reinigungsmit-

tel herstellt.

Als Fluor mit wesentlich höherer Lichtausbeute als LAB wird 2,5-Dipheniloxaxol (PPO)

verwendet. Die Abhängigkeit der Lichtausbeute von der Konzentration des gelösten Fluors

wird in Kapitel 2.4 genauer beschrieben.

Es ist geplant 2 g/l als PPO-Konzentration zu verwenden. Dies stellt einen Kompromiss

8CEPSA Quimica

21


zwischen Lichtausbeute und Selbstabsorption dar. Das Absorptions- und Emissionsspek-

trum von LAB mit und ohne PPO ist in Abbildung 2.2.4 dargestellt, die Werte sind in

Tabelle 2.2.1 zusammengefasst.

Abbildung 2.2.4.: Wellenlängen-Emissionsspektrum (durchgezogene Linie) und Ab-sorptionsspektrum (schraert) von LAB, LAB+PPO undLAB+PPO+bisMSB im Vergleich (in %) zur Lichtausbeute vonAnthracen [Kög11]

Tabelle 2.2.1.: Maxima von Absorptions- und Emissionswellenlängen für LAB, LAB+ 3 g/l PPO und LAB + 3 g/l PPO + 20 mg/l bisMSB [Kög11]

Zusammensetzung λmax.Absorption [ nm] λmax.Emission [ nm]LAB 329.6 346.1LAB + 3 g/l PPO 353.5 361.1LAB + 3 g/l PPO + 20 mg/l bisMSB 392 400

Der Stokes-Shift zwischen Absorption- und Emissionsmaximum ist jeweils deutlich zu

erkennen. Ebenfalls gut zu sehen ist, dass die jeweiligen Spektren von LAB, PPO und

bisMSB kompatibel sind, das Emissionsspektrum des einem also das Absorptionsspektrum

des anderen überlappt. Das Spektrum des LAB+PPO-Szintillators gleicht dem reinen PPO

Spektrum wie in [HLXBD+10] beschrieben, was für einen ezienten Energietransport zwi-

schen LAB und PPO spricht. Mit einer maximalen Emission bei 361.1 nm ist das Spektrum

22

2 Grundlagen 2.3 Energieverlust von Teilchen in Materie

gegenüber reinem LAB deutlich zu höheren Wellenlängen verschoben, wodurch es weiter

in den sensitiven Bereich des Photomultipliers rückt, der seine maximiale Sensitivität bei

420 nm erreicht [Ham]. Für eine noch bessere Übereinstimmung von Emissionsspektrum

des Szintillators und Sensitivität des PMT's wurde in den für diese Arbeit durchgeführten

Experimenten teilweise mit einem dreikomponentigen Szintillator gearbeitet. Als dritte

Komponente wurde der Wellenlängenschieber bisMSB (1,4-Bis(2-methylstyryl)benzol) in

geringer Konzentration hinzugefügt. Dieser verschiebt das vom PPO ausgesendete Spek-

trum weiter in den blauen Bereich, die maximale Emissionsintensität für LAB + 3 g/l +

15 mg/l bisMSB liegt, wie in Tabelle 2.2.1 aufgeführt, bei λmax=420 nm [Kög11].

2.3. Energieverlust von Teilchen in Materie

Wenn geladene Teilchen sich durch Materie bewegen, kommt es zur Energieabgabe an

das Material u.a. durch Ionisation, Anregung, Cherenkov-Strahlung, Bremsstrahlung und

elastische und inelastische Streuungen. Dieser Energieverlust dE/dx wird auch als Brems-

vermögen S bezeichnet. Für schwere Teilchen wie Protonen, Myonen, Alphateilchen usw.

überwiegt der Energieverlust durch die Coulombwechselwirkung mit den Hüllenelektronen

des Materials. Der Energieverlust für diese Teilchen der Masse m mit m me wird, unter

der Annahme, dass sie sich weder schneller als die Hüllenelektronen des Materials, noch

hochrelativistisch (γ 103) bewegen, durch die Bethe-Bloch-Formel beschrieben:

− dE

dx=

4πα2NA

me

z2Z

A

1

β2(1

2ln

(2meβ

2γ2TmaxI2

)− β2 − δ

2. (2.3.1)

Hier sind z und Z die Kernladungszahlen von Projektil und Material, NA die Avogadrozahl,

I das eektive Ionisationspotential und δ ein Korrekturfaktor, da bei hohen Energien

die Polarisation des Material das elektrische Feld des Projektils teilweise abschirmt. Tmaxgibt den maximal möglichen Energieübertrag an ein Elektron des Materials an. Er wird

allgemein beschrieben durch: Tmax = 2meβ2γ2mm2+m2

e+2γmme. Für Teilchen mitm me und E m2

me

gilt näherungsweise: Tmax ≈ 2meβ2γ2.

Für ein gegebenes Verhältnis von Impuls zu Energie β = p/Ec des Teilchens sind die

Bremsvermögen für verschiedene Materialien, mit Ausnahme von Wassersto, ähnlich, da

der Faktor Z/A sich im Periodensystem nur langsam ändert. Dieses ähnliche Verhalten für

unterschiedliche Stoe kann man in Abbildung 2.3.1 erkennen. Bei der Bethe-Bloch-Formel

handelt es sich um eine Lösung, die in erster Näherung der Störungstheorie erhalten wurde.

Sie berücksichtigt nicht die Bewegung der Hüllenelektronen des Materials, was teilweise ei-

ne Schalenkorrektur notwendig macht. Für Protonen wird sie unterhalb von 0.5 MeV nicht

23

2 Grundlagen 2.3 Energieverlust von Teilchen in Materie

mehr angewendet, bei Alpha-Teilchen liegt die Grenze bei etwa 2 MeV [MB11a].

Für die Berechnung des Bremsvermögens wurden verschiedene Programme, wie Pstar

[MB11a],Astar [MB11b] und SRIM [ZZB10] entwickelt, auf die auch in dieser Arbeit zu-

rückgegrien wurde. Diese Programme berechnen neben der elektronischen Bremswirkung

zusätzlich die nukleare Bremswirkung, die Bremswirkung des Kerns. Im Folgenden wird

mit der Näherung gearbeitet, dass sich das gesamte Bremsvermögen aus der Addition des

elektronischen- und des nuklearen-Bremsvermögens zusammensetzt [J.F]. Das Bremsver-

mögen in nichtelementaren Materialien ergibt sich mit der Regel von Bragg. Danach erhält

man das Bremsvermögen eines zusammengesetzten Materials aus der, mit den jeweiligen

Massenprozenten ni gewichteten, Linearkombination des Bremsvermögens der elementaren

Bestandteile Si.

S(E) =

#Atome∑i=1

niSi(E) (2.3.2)

Je nach Material, Elementen und chemischer Bindung ist sie mit unterschiedlicher Ge-

nauigkeit anwendbar. Änderungen in Orbital- und Anregungsstruktur, sowie Bindungen

zwischen den Elementen des Materials werden nicht berücksichtigt [J.F]. Daher sind für

komplexere Substanzen Abweichungen von über 25% möglich. Darauf gehen sogenannte

Bragg-Korrekturen ein, sie spielen insbesondere für Kohlenwasserstoe eine wichtige Rol-

le. Für einfache zusammengesetzte Materialien und nicht zu geringe Energie erreicht man

mit einer Schalenkorrektur eine Genauigkeit der Regel von Bragg von etwa 2% [Thw92].

Da keine andere den Messwerten entsprechende Theorie existiert, beruhen auch die schon

erwähnten Programme Pstar, Astar und SRIM auf der Addition des elementaren Brems-

vermögens mit entsprechenden Korrekturen.

Bei neutralen Teilchen ndet keine Coulombwechselwirkung mit dem Material statt. Da-

her erfolgt die Energieabgabe nur durch Stöÿe bzw. Kernreaktionen, bei denen ionisieren-

de (geladene) Teilchen entstehen, die sich wie oben beschrieben verhalten. Für den Pho-

tonennachweis nutzt man die Elektronen, bzw. Positronen, die durch Coulombstreuung,

Photoeekt und Paarbildung als geladene Sekundärteilchen entstehen. Da die Wirkungs-

querschnitte für diese Prozesse mit steigender Kernladungszahl zunehmen, eignet sich zur

Photonendetektion ein Detektor mit hoher Kernladungszahl. Neutronen hingegen wech-

selwirken durch Stöÿe mit dem Material. Bei thermischen Neutronen kommt es häug zu

Kernreaktionen mit den Atomen des Materials. Ein maximaler Energieübertrag für nicht-

thermische Neutronen ergibt sich, wenn beide Stoÿpartner eine ähnliche Masse haben. Das

ist für Wassersto als Stoÿpartner der Fall. Daher eignen sich organische (kohlenwasser-

stohaltige) Detektoren besonders zur Neutronendetektion.

24

2 Grundlagen 2.4 Energietransport im organischen Flüssigszintillator

Abbildung 2.3.1.: Energieverlust je Weglänge dE/dx durch Ionisation in Abhängig-keit des Quotienten aus Impuls und Energie β in verschiedenenMaterialien für Myonen, Protonen und Pionen [Ams07]

2.4. Energietransport im organischen Flüssigszintillator

Oft sind mehrere Komponenten in einer Szintillatorüssigkeit vorhanden, wie schon in

Kapitel 2.2 beschrieben. Lösungsmittel und gelöstes Fluor werden so gewählt, dass mög-

lichst die gesamte vom ionisierenden Teilchen an das Lösungsmittel übertragene Energie

an das gelöste Fluor weitergegeben wird. Zur Verschiebung der Wellenlänge der vom Fluor

ausgesandten Photonen werden teilweise sogenannte Wellenlängenschieber verwendet. Sie

werden genutzt, um die Lichtausbeute zu erhöhen. Auÿerdem passen sie die Wellenlänge

des Szintillationslichtes dem anschlieÿenden Photomultiplier an und verringern durch die

Verschiebung die Selbstabsorption im Szintillator.

Der Energietransport vom Lösungsmittel zum Fluor kann entweder radiativ, durch Ab-

sorption der vom Lösungsmittel ausgesandten Fluoreszenzphotonen, oder nichtradiativ er-

folgen. Insbesondere bei der strahlungslosen Energieübertragung ist die Lichtausbeute we-

sentlich von der Konzentration des gelösten Fluors abhängig. In Abbildung 2.4.1 a) ist die

Lichtausbeute in Abhängigkeit der Konzentration des gelösten Fluors für PPO, p-terphenyl

und butyl-PBD für eine p-xylen Lösung dargestellt. Nach einem schnellen Anstieg erreichen

25


die Lichtausbeuten eine Sättigung und bleiben mit zunehmender Konzentration auf die-

sem Plateau,mit Ausnahme der Lösung mit PPO. Bei sehr hoher Konzentration (≈150 g/l)

spielt sogar die Wahl des organischen Lösungsmittels keine Rolle mehr für die Lichtausbeu-

te [Hor74]. Für den verwendeten Szintillator LAB ist die Abhängigkeit der Lichtausbeute

von der PPO-Konzentration in Abbildung 2.4.1 b) zu sehen. Auch hier ist deutlich eine

Sättigung zu erkennen, in diesem Fall ab ca. 3 g/l.

(a) (b)

Abbildung 2.4.1.: a)Relative Lichtausbeute in p-xylen in Abhängigkeit der Fluorkon-zentration für verschiedene Fluore [Hor74], b) Simulation der An-zahl der vom PMT gezählten Szintillationsphotonen in LAB in Ab-hängigkeit der PPO Konzentration [Gru12b]

Dringt ein geladenes Teilchen in die Lösung ein, so wird die gesamte deponierte Energie

zuerst in Anregungsenergie der Moleküle der organischen Flüssigkeit umgewandelt. Das

Teilchen hinterlässt beim Durchgang im Material eine Spur von angeregten Molekülen,

wobei es sich um einen lokalen Eekt handelt. Dabei kommt es u.a. zu den physikali-

schen Prozessen Fluoreszenz, Phosphoreszenz, Innere Konversion, Intersystem Crossing,

Energietransport, Energiediusion, strahlungsloser Übergang und zu den chemischen Pro-

zessen Neutralisation, Excimer Bildung, Freie-Radikal-Bildung u.a. [Hor74]. Die möglichen

Wege des Energietransports im organischen Flüssigszintillator sind in Tabelle 2.4.1 zusam-

mengefasst.

Im Folgenden wird der Energietransport innerhalb des Szintillators weiter in den Transport

von Lösungsmittelmolekül zu Lösungsmittelmolekül, den Transport von Lösungmittelmo-

lekül zu gelöstem Fluor-Molekül und Fluor-Molekül zu Fluor-Molekül unterteilt, die im

zweikomponentigen Szintillator eine Rolle spielen.

26


Tabelle 2.4.1.: Energietransportmechanismen im organischen Flüssigszintillator, X =Moleküle Lösungsmittel, D = Dimer (Verbindung aus zwei gleichenMolekülen), ∗(∗) = angeregte Zustände, X

′= angeregter Tripletzu-

stand [J.B54]

Formel NameX + hν → X∗∗ Anregung durch PhotonX + C → X∗∗ Anregung durch geladenes Teilchen

X∗∗ → X∗ Innere KonversionX∗∗ → X

′Selbstquenching

X∗∗ +X → D∗∗ D∗∗ BildungD∗∗ → D Innere Konversion

D∗∗ → 2X′

SelbstquenchingX∗ → X + hν Fluoreszenz

X∗ → X SelbstquenchingX∗ → X

′Selbstquenching Tripplet

X∗ +X → D∗ D∗ BildungD∗ → 2X + hν D∗ Fluoreszenz

D∗ → 2X′

SelbstquenchingD∗ → X∗ +X D∗ Dissoziation

• Energietransport zwischen Lösungsmittelmolekülen

Für den Vorgang des nichtradiativen Energietransports zwischen den Molekülen des

Lösungsmittels gibt es zwei verschiedene Theorien.

Die Theorie nach Birks beruht auf der Bildung von Excimern. Ein Excimer (1D∗)

ist eine Verbindung aus zwei Molekülen, bei der sich das eine Molekül im Grund-

zustand bendet (1X) und das andere in einem angeregten Zustand (1X∗) ist. Ein

Excimer entspricht damit einem angeregten Dimer, einer Zusammensetzung aus zwei

Molekülen. Beim Zerfall kann das vorher nicht angeregte Molekül die Anregungs-

energie des anderen übernehmen. Die Bildung und Dissoziation von Excimern ist

eine Gleichgewichtsreaktion 1X +1 X∗ 1 D∗ [Bra70]. Die Excimer haben eine sehr

kurze Lebensdauer im Bereich von Nanosekunden und ermöglichen einen schnellen

Energietransport über groÿe Distanzen. Ihre Bildung und der Koezient des Energie-

transportes sind, aufgrund der verglichen mit der thermischen Energie der Moleküle

(ca. 25 meV) hohen Bildungenergie eines Excimers (ca. 290 meV), temperaturabhän-

gig [MCU86].

Die Theorie von Voltz et al. geht hingegen davon aus, dass der Energietransport

durch Multipolwechselwirkungen zwischen angeregtem und nicht angeregtem Nach-

barmolekül (M∗1 und M2) stattndet (M∗

1 + M2 → M1 + M∗2 ) [Bra70]. Die Energie

dieser Wechselwirkung (ca. 0.35 meV) [MCU86] ist verglichen mit der thermischen

27


Energie der Moleküle sehr klein. Daher ist dieser Vorgang und der Koezient des

Energietransports temperaturunabhängig.

In [MCU86] und [MCM92] wurden die beiden Theorien für verschiedene Toluenver-

bindungen als Lösungsmittel bei unterschiedlichen Temperaturen untersucht. An-

hand der Temperaturunabhängigkeit des Koezienten des Energietransports konnte

die Bildung von Excimern als Transportmechanismus in Toluen ausgeschlossen wer-

den [MCU86], [MCM92].

• Energietransport zwischen Lösungsmittel und gelöstem Fluor

Der groÿe Teil des Energietransportes zwischen Lösungsmittel und Fluor erfolgt

nichtradiativ. Der Energietransport ndet in einem Zeitraum von etwa 0.01 ns statt,

während die Photonenemmision des Lösungsmittelmoleküls eine Zerfallszeit von ca.

30 ns hat [Hor74]. Beim strahlungslosen Energietransport spielen in diesem Fall so-

wohl langreichweitige Dipol-Dipol-Wechselwirkung, als auch kurzreichweitige Kolli-

sionen zwischen den Molekülen des Lösungsmittels und des Fluors, bei der besonders

die Diusion wichtig ist, eine Rolle [HCG90]. Nach der Theorie von Förster gibt es

einen kritischen Transferradius R0. Benden sich die beiden Moleküle im Abstand

R0, ist die Wahrscheinlichkeit für Energietransport und die Wahrscheinlichkeit für

andere Prozesse des Energieverlustes, wie strahlungsloser Übergang, Strahlungsem-

mission usw., gleich groÿ [Hor74]. Je nach Länge der Molekülradien und R0 ndet

der Transport durch kurzreichweitige Kollision oder langreichweitige Wechselwirkung

statt. Bei niedriger Konzentration des Fluors (3− 10 g/l) ist es unwahrscheinlich,

dass ein angeregtes Lösugsmittelmolekül direkten Kontakt zu einem Fluor-Molekül

hat [Hor74].

• Energietransport zwischen Fluor und Fluor

Die Konzentration des Fluors ist mit 2− 3 g/l für die im Rahmen dieser Arbeit

durchgeführten Experimente sehr gering. Bei einer so niedrigen Konzentration ist der

diusionsunterstützte Energietransport sehr unwahrscheinlich und wird daher hier

nicht betrachtet. Wesentlich wahrscheinlicher ist die Energieabgabe durch Strahlung:

Fluoreszenz und Phosphoreszenz. Sofern Emissions- und Absorbstionsspektrum des

Fluors ähnlich sind, ist es möglich, dass ein emittiertes Photon von einem anderen

Leuchtstomolekül wieder absorbiert wird.

28


2.4.1. Absorptionslänge

Wie in Kapitel 2.3 erklärt, ist das Bremsvermögen je nach Material und eindringendem

Teilchen unterschiedlich. Mit dem Bremsvermögen verknüpft ist die Absorptionslänge LAbs.

Sie gibt die Eindringtiefe an, ab der die kinetische Energie des Teilchens auf 1eseines Aus-

gangswertes gefallen ist. Für Flüssigszintillationsdetektoren ist eine groÿe Absorptionslänge

des Lösungsmittels, im Bereich von 10 m, für Licht der ausgesandten Wellenlänge von gröÿ-

ter Bedeutung, um möglichst alle Szintillationsphotonen zu detektieren. Für LAB wurde

die Absorptionlänge in [HLF+10] für mehrere Proben verschiedener Hersteller untersucht.

Es ergaben sich je nach Hersteller und Reinigung groÿe Unterschiede in der Gröÿe von Labs.

Abbildung 2.4.2.: Absorption je cm in Abhängigkeit der Wellenlänge für verschiede-nes LABs der Firma (Petresa) [Che]

Für die LAB Probe von Petresa Canada inc., mit der auch SNO+ messen wird, ergab sich

für 440 nm eine Absorptionslänge von 24.7 ± 1.31 m [HLF+10]. Frühere Messungen der

SNO+-Kollaboration ergaben ebenfalls eine Absorptionslänge von mehr als 20 m für eine

Wellenlänge gröÿer 420 nm [Che], dies ist in Abbildung 2.4.2 dargestelt.

29

2 Grundlagen 2.5 Lichtausbeute und Quenching

2.5. Lichtausbeute und Quenching

Im Szintillationsdetektor wird durch die Anzahl der ausgesandten Szintillationsphotonen

auf die Energie des nachgewiesenen Teilchens rückgeschlossen. Quenching führt dazu, dass

im Energietransfer Verluste auftreten, bzw. dass Szintillationsphotonen wieder absorbiert

werden. Durch den Eekt des Quenchings wird demnach die Anzahl der detektierten

Photoelektronen reduziert. Dabei wird allgemein zwischen chemischem Quenching und

colour Quenching unterschieden. Chemisches Quenching bezeichnet die nicht radiativen

Prozesse der Energieabgabe durch Stoe in der Lösung, die in Konkurrenz zur Fluores-

zenz/Phosphoreszenz stehen. Werden Szintillationsphotonen vor dem Erreichen der Photo-

kathode des Photomultipliers wieder absorbiert, wir das als colour Quenching bezeichnet.

Es ist bekannt, dass es durch gelöste chemische Unreinheiten zum Quenching kommen

kann [Kno00]. Hier sind lediglich die langsamen Prozesse des Energietransportes (über

10−10 s), siehe Kapitel 2.2.1, betroen. Anregung, Ionisation der Lösungsmittelmoleküle

durch das ionisierende Teilchen, sowie Innere Konversion sind somit nicht betroen [BB64].

Häug tritt diese Art des Quenchings durch gelösten Sauersto auf [YCK68], dieser kann

durch Spülen des Szintillators beispielsweise mit Sticksto weitestgehend entfernt werden.

Ein weiterer Punkt der zu Quenching führen kann, ist eine erhöhte Konzentration des

gelösten Fluors [Hor74]. Bei zu hoher Konzentration kann es zu vermehrter Dimer- und

Excimerbildung kommen, und damit zu einer erhöhten Form des Selbstquenching der Lö-

sungsmittelmoleküle (siehe Tabelle 2.4.1). Auÿerdem führt eine erhöhte Konzentration des

Fluors zu gröÿerer Selbstabsorption, dieser Eekt ist für PPO in Abbildung 2.4.1 a) zu

sehen. Bei der im Experiment verwendeten Kombination von LAB und PPO und einer

PPO Konzentration von 2 -3 g/l ist nach Abbildung 2.4.1 b) ein solcher Eekt nicht zu

erwarten.

Ein für organische Szintillatoren wesentlicher Quenchingprozess ist das Ionisationsquen-

ching, welches durch Birks ausführlich beschrieben wurde [BB64]. Die Konzentration der

ionisierten Moleküle entlang der Spur des eingedrungenen Teilchens ist hier proportional

zu seiner Bremswirkung dE/dx mit dem Proportionalitätsfaktor B. Allgemein lässt sich

sagen, dass für schwach ionisierende Teilchen die angeregten Moleküle weit auseinander

liegen. Sie können sich demnach nicht beeinussen und die Lichtausbeute L ist proportio-

nal zur Energie des einfallenden Teilchens, mit dem Proportionalitätsfaktor S als absolute

30


Szintillationsezienz. Damit gilt für kleines dE/dx:

dL

dx≈ S

dE

dx, bzw.

dL

dE≈ S.

(2.5.1)

Bei stärker ionisierenden Teilchen überlappen sich die verschiedenen Ionisationszentren

was zum Quenching führt. Mit der Einführung eines Quenching-Parameters k, der die

Wahrscheinlichkeit angibt, dass ein beschädigtes Molekül als Quencher wirkt, lässt sich

nach Birks zusammenfassend schreiben:

dL

dx=

S dEdx

1 + kB dEdx

/ · dxdE→

dL

dE=

S

1 + kB dEdx

.

(2.5.2)

Dabei ist der Parameter kB das Produkt der Parameter k und B, auch bekannt als Birks-

Parameter.

Für schwach ionisierende Teilchen wird Gleichung 2.5.2 zu 2.5.1. Für stark ionisierende

Teilchen erreicht die Lichtausbeute eine Sättigung:

dL

dx≈ S

kB. (2.5.3)

Für die Lichtausbeute folgt aus 2.5.2:

L(E) =

∫ E

0

S

1 + kB · dEdx

dE ′. (2.5.4)

Der Paramter kB ist spezisch für einen bestimmten Szintillator. Es wird vielfach davon

ausgegangen, dass er, mit Ausnahme der Elektronen, nicht von der Teilchnart abhängt

und daher für alle Ionen gleich ist [YCK68] [BB64] [Tre10]. Da die Lichtausbeute von der

Bremswirkung abhängt, bleibt sie auch bei Annahme von teilchenunabhängigem Quenching

abhängig vom ionisierenden Teilchen.

31


Die allgemeine Form von 2.5.2 enthält einen zusätzlichen Korrekturparameter C:

dL

dx=

S dEdx

1 + kB dEdx

+(C dE

dx

)2 . (2.5.5)

Damit folgt für die integrierte Form der Gleichung:

L(E) =

∫ E

0

S

1 + kB dEdx

+(C dE

dx

)2dE′. (2.5.6)

Durch C werden Korrekturen höherer Ordnung beschrieben, die lediglich für groÿe dE/dx

eine Rolle spielen, bei denen die Annahme der Proportionalität von Konzentration der an-

geregten Moleküle zur Bremswirkung nicht mehr gerechtfertigt ist und ein Sättigungfeekt

eintritt [Cho52].

Die Lichtausbeute eines Szintillators ist nach Gleichung 2.5.2 für stark ionisierende Teil-

chen streng nichtlinear, wie auch in Abbildung 2.5.1 zu sehen ist - die Abweichung von einer

linearen Lichtausbeute nimmt mit zunehmender Bremswirkung deutlich zu. Hier kommt

den Elektronen eine besondere Bedeutung zu. Oberhalb von ≈ 40 keV gelten sie allgemein

als schwach ionisierend, ihre Lichtausbeute ist daher für Energien oberhalb dieser Grenze

linear von der Bremswirkung abhängig [DK82]. Diese Tatsache nutzt man aus und gibt

die Lichtausbeute in elektronenäquivalenter Energie Eee an. Diese Angabe entspricht der

Energie, die ein Elektron haben müsste, um die gleiche Lichtmenge zu erzeugen wie das

entsprechende Teilchen. Man nutzt diese Variante der Darstellung, um nicht die abso-

lute Szintillationsezienz durch aufwendige Messungen mit 4π Geometrie bestimmen zu

müssen. Messungen für LAB deuten darauf hin, dass die Nichtlinearität für die Elektro-

nenlichtausbeute möglicherweise bis ≈ 400 keV [HWCT11] reicht.

Wie stark die Energie eines Teilchens x gequencht wurde, lässt sich gut anhand des

Quenching-Faktors qx erkennen. Er gibt in Abhängigkeit der Energie das Verhältnis der

Lichtausbeute von Elektronen zur Lichtausbeute des Teilchens x für eine bestimmte Ener-

gie an:

qx(E) =Lx(E)

Le(E). (2.5.7)

Je gröÿer der relative Unterschied zwischen Elektronlichtausbeute und Lichtausbeute des

ionisierenden Teilchens bei einer bestimmeten Energie ist, desto kleiner ist per Denition

der Quenching-Faktor qx und desto stärker wird das Teilchen gequencht. Mit der Nähe-

rung 2.5.1 für Elektronen und der Abschätzung LE≈ dL

dElässt sich der Quenching-Faktor

32


darstellen als:

qx(E) =Lx(E)E

Le(E)E

≈dLxdEdLedE

≈ SS

1+kB dEdx

,

qx(E) ≈ 1

1 + kB dEdx

.

(2.5.8)

Anhand von Gleichung 2.5.8 erkennt man das Verhalten des Quenchingfaktors. Er ist

keine von der Energie unabhängige Konstante, da die Energieabhängigkeit durch dE/dx

gegeben ist. Je gröÿer kB, desto kleiner wird der Quenchingfaktor, das heiÿt das Teilchen

wird stärker gequencht. Des Weiteren ist noch einmal die Abnahme der Lichausbeute mit

zunehmender Bremswirkung zu erkennen.

Abbildung 2.5.1.: Dierenzielle Lichtausbeute dL/dx von Anthracene in Abhängig-keit der Bremswirkung dE/dx für Elektronen, Protonen (b) undα-Teilchen (a) [BB64]

33

2 Grundlagen 2.6 Pulsformdiskriminierung

2.6. Pulsformdiskriminierung

Aufgrund der Entstehungscharakteristik des Szintillationslichtes und dessen prompter und

verzögerter Komponente, in Kapitel 2.2.1 beschrieben, ergibt sich die Möglichkeit ver-

schiedene Teilchen aufgrund ihrer Pulsform voneinander zu unterscheiden. Teilchen mit

einer hohen Bremswirkung erzeugen mehr langsam zerfallende Trippletzustände und ha-

ben daher eine langsamer abklingende Flanke. Im abfallenden Teil des Pulses zeigt sich,

insbesondere im Vergleich zu schwach ionisierenden Teilchen (Elektronen bzw. Elektro-

nen infolge von γ-Strahlung) ein sogenannter Schweif, der bei stark ionisierenden Teilchen

stärker ausgeprägt ist. Dieses Verhalten ist anhand von α-Teilchen und Elektronen in Ab-

bildung 2.6.1 dargestellt.

Abbildung 2.6.1.: Pulsprole von α-Teilchen und Elektronen in Abhängigkeit der Zeitfür einen Pseudocumene(PC) + 1.5 g/l PPO Szintillationsdetektor[EGG+97]

Das unterschiedliche Abklingverhalten ergibt ein unterscheidbare Anzahl von Photoelek-

tronen im Schweif, wie in Abbildung 2.6.2 zu sehen ist, was eine Unterscheidung der ver-

schiedenen Teilchen möglich macht.

Diese Diskriminierungsmöglichkeit schat unter anderem die Voraussetzung für die Unter-

drückung des Untergrundes durch γ-Ereignisse [MLW71], sowie Spektroskopie in Feldern

verschiedenener Teilchen [RWH64].

Um Pulsform, -Länge und -Intenstität eines ionisierenden Teilchens im Szintillator zu be-

stimmen, nutzt man das sogenannte Single Photon Sampling9. Dabei wird die Zeitab-

hängigkeit der Intensität eines Pulses bestimmt. Gemessen werden lediglich einzelne Pho-9englisch für Einzelphotonmessung

34


toelektronen, die die Kathode des PMT erreichen, was eine sehr geringe Nachweiswahr-

scheinlichkeit von etwa 1 Photoelektron/s nötigt macht. Sie kann durch die Abdeckung des

PMT-Fensters bis auf ein kleines Loch gewährleistet werden. Das Referenzsignal für den

Pulsbeginn liefert ein zweiter, unbedeckter PMT.

Abbildung 2.6.2.: Verteilung der Anzahl an Photoelektronen im Schweif für α-und Elektronanregungen für einen Pseudocumene(PC) + 1.5 g/lPPO Szintillationsdetektor und Pulse von 150 Photoelektronen[EGG+97]

Diese Methode hat den Vorteil, dass auch Pulsformen mit sehr geringen Zählraten be-

stimmt werden können, denn eine gute Statistik ist durch eine groÿe Anzahl gemessener

Pulse zu erreichen [BT61]. Auÿerdem ist sie für viele Arten von anregender Strahlung an-

wendbar, für die bei anderen Darstellungsmethoden teilweise nur ungenügende Ergebnisse

erreicht werden [BT61]. Die Kenntnis insbesondere der Pulslänge ist für die Anwendung

in verschiedenen Methoden der Pulsformdiskriminierung wesentlich, um Integrationszeiten

optimal zu wählen. Die Pulsformen können durch eine Reihe mit m Gliedern an exponenti-

ellen Zerfällen mit der jeweiligen Lebensdauer τi und dem Gewicht qi beschrieben werden:

N(t) = N0 ·m∑i=1

qiτi· e−

tτi . (2.6.1)

Nur der ersten Komponente der Summe ist eine physikalische Bedeutung als Beschreibung

der Konkurrenz zwischen der Lebensdauer des Szintillationszustandes und des Energie-

transfers Lösungsmittel - gelöster Sto zuzuordnen [RGL98]. Die anderen Komponenten

dienen lediglich der mathematischen Beschreibung.

35


Zur Beschreibung der Güte einer Pulsformdiskriminierung wird die Figure of merit D10

verwendet. Sie beschreibt das Verhältnis von Peakabstand11 ∆S zweier zu unterscheidener

Teilchen zur Summe der Halbwertsbreite (FWHM12) ihrer Verteilung bzw. deren Varianz

(σ2a, σ

2b ):

D =∆S√σ2a + σ2

b

. (2.6.2)

Oder als alternative Darstellung mit der Summe der Halbwertsbreiten FWHM:

M =∆S

FWHMa + FWHMb

. (2.6.3)

Für den Fall, das eine Gaussverteilung der Signale vorliegt, lassen sich für D und M die

Beziehung schreiben: 2.36M ≤ D ≤ 3.34M [WM72]. Pulsformdiskriminierung ist nur mög-

lich, wenn D>1 ist und eine vollständige Diskriminierung kann nur gewährleistet werden,

wenn M ≥ 1.5 bzw. D ≥ 5 ist [WM72].

Die Anzahl der Photoelektronen n hat einen wesentlichen Einuss auf die Güte der Puls-

formdiskriminierung, wie in Abbildung 2.6.3 dargestellt.

Abbildung 2.6.3.: Abhängigkeit der Figure of merit D von der Anzahl der erzeug-ten Photoelektronen n am Beispiel von Pseudocumene (PC) +1.5 g/lPPO berechnet [RGL98]

10englisch für Gütezahl11peak englisch für Spitze12Abkürzung für: full width half maximum

36


Es gilt ein linearer Zusammenhang zwischen D und√n. Eine hohe Lichtausbeute ist dem-

nach Voraussetzung für eine gute Diskriminierung der Pulse.

Im Szintillator gelöster Sauersto führt, wie in Kapitel 2.5 beschrieben, zu einer niedrige-

ren Lichtausbeute und daher zu einer schlechteren Pulsformdiskriminierung. Er verändert

auch die abfallende Flanke der Pulse, da mehr langlebige Trippletzustände entstehen, was

sich in einer längeren Ablingzeit bemerkbar macht. Der Eekt für LAB ist in Abbildung

2.6.4 gut zu erkennen.

Abbildung 2.6.4.: Anzahl der Photoelektronen in Abhängigkeit der Zeit t für Elek-tronen und α-Teilchen in LAB + 2g/l PPO mit und ohne gelöstenSauersto [OOC11]

Um eine Pulsformdiskriminierung praktisch durchzuführen gibt es verschiedene Ansät-

ze, die einerseits auf den verschiedenen Zerfallszeiten der Pulse für unterschiedliche Teil-

chen beruhen oder andererseits auf während bestimmter Zeitintervalle erzeugten Ladun-

gen [BBM+03]. Die verschiedenen Varianten beruhen jedoch meist in der einen oder an-

deren Form auf der Integration bzw. Dierentiation von Pulsen, praktisch realisiert durch

sogenannte RC bzw. CR-Glieder, diese sollen daher im Folgenden erläutert werden.

37


CR Schaltung als -Dierenzierer oder Hochpass

Abbildung 2.6.5.: Schaltbild Hoch-passlter mit ein-und ausgehenderSpannung Vin, Vout

Beim CR-Glied ist ein Kondensator in Reihe

mit einem Widerstand geschaltet, die ausgehende

Spannung wird parallel zum Kondensator abge-

nommen. Ein solcher Hochpass ist in Abbildung

2.6.5 zu sehen. Bei dieser Art der Schaltung lädt

sich der Kondensator mit der Ausgangsspannung

Vin auf und entlädt sich anschlieÿend über den

Widerstand R. Die Eingangsspannung ist gleich

der Summe der Spannung die über dem Konden-

sator, der mit der Ladung Q aufgeladen wird, ab-

fällt, VC = QC, und der Spannung über dem Wi-

derstand, VR = Vout, für die gilt: VR = R · i(t). Das Produkt aus Kapazität und Widerstand

bildet die Zeitkonstante τ = RC des CR-Gliedes.

Vin(t) =Q

C+ Vout(t) (2.6.4)

Dierenziert man Gleichung 2.6.4 nach der Zeit und nutzt die Zusammenhänge: dQdt

= I

und R = VIfolgt die Beziehung zwischen ein- und ausgehender Spannung:

Vout(t) + τdVout(t)

dt= τ

dVin(t)

dt. (2.6.5)

Das Verhalten des CR Gliedes wird jeweils für τ klein und groÿ gegen die Pulslänge anhand

von Näherungen für Gleichung 2.6.5 untersucht. Für sehr kleine τ erhält man:

Vout(t) ∼= τdVin(t)

dt. (2.6.6)

Die ausgehende Spannung ist damit proportional zur zeitlichen Ableitung der eingehenden,

daher der Name Dierenzierer für das CR-Glied. Bei sehr groÿen Zeitkonstanten gilt:

τVout(t)

dt∼= τ

dVin(t)

dt. (2.6.7)

Der Puls passiert den Filter weitestgehend unverändert.

Der typische Szintillationspuls hat eine sehr steil ansteigende Flanke und damit eine sehr

kurze Anstiegszeit. Ein solcher Puls lässt sich annähernd durch eine Stufenfunktion be-

schreiben, in diesem Fall mit einer Stufe bei t=0, was der Position des Peaks des Szintil-

38


lationspulses entspricht:

Vin =

V (t ≥ 0)

0 t < 0.

Damit ist τ groÿ gegen die Anstiegszeit und die Anstiegsanke passiert unverändert den

Filter. Die Abklingdauer von Szintillationspulsen ist hingegen relativ lang und die Zeit-

konstante kann daher so gewählt werden, dass sie kurz gegen die Ablingdauer ist [Kno00].

Damit folgt für den ausgehenden Puls mit Gleichung 2.6.6:

Vout = V · e−tτ . (2.6.8)

Der Name Hochpass kommt von der Eigenschaft des CR-Gliedes Frequenzen oberhalb ei-

ner bestimmten Grenzfrequenz durchzulassen und unterhalb dieser Frequenz zu dämpfen.

RC Schaltung-Integrierer oder Tiefpass

Abbildung 2.6.6.: Schaltbild Tiefpass-lter mit ein- undausgehender SpannungVin, Vout

Der Tiefpass ist analog zum Hochpass aufge-

baut, es sind lediglich Kondensator und Wi-

derstand vertauscht. Die ausgehende Spannung

wird daher am Kondensator abgegrien und es

gilt Vout = VC . Die Eingangsspannung fällt in

diesem Fall zunächst am Widerstand ab. Der

Ladestrom für den Kondensator IC ist demnach

IC = VinR. Bei Beenden des Eingangspulses sinkt

die Eingangspannung wieder auf null, woraufhin

sich der Kondensator sehr langsam entlädt, da

die Spannung am Kondensator relativ klein ist.

Mit Vin = I ·R + Vout(t), Q = C ·V bzw. I(t) = C dVout(t)dt

folgt:

dVout(t)

dt+

1

τVout =

1

τVin. (2.6.9)

Es folgt wiederum die Unterscheidung nach groÿen und kleinen Zeitkonstanten τ . Für groÿe

τ gilt:

Vout ∼=1

τ

∫Vindt. (2.6.10)

39


Die Eingangsspannung wird also integriert. Für sehr kleine τ folgt:

1

τVout ∼=

1

τVin. (2.6.11)

was wiederum bedeutet, dass Pulse mit einer Dauer groÿ gegen die Zeitkonstante τ wei-

testgehend ungehindert passieren können. Für die Stufenfunktion, mit der Stufe bei t=0,

ergibt sich eine ausgehende Spannung von: Vout = V(

1− e− tτ

). Der Name Tiefpass fol-

gert sich aus der Eigenschaft des RC-Gliedes Frequenzen unterhalb einer Grenzfrequenz

hindurchzulassen und oberhalb abzuschneiden.

Im Folgenden werden kurz verschiedene, häug verwendete Ansätze der Pulsformdiskrimi-

nierung dargestellt [Ran95], in Kapitel 3.1.3.1 wird dann auf die im Experiment verwendete

Variante näher eingegangen.

• Methode nach Gatti und De Martini

Der Filter, der die maximale Information aus den Pulsformen extrahiert [RWH64],

wurde von E.Gatti und De Martini aus statistischen Überlegungen gewonnen. Es

werden zwei verschiedene Teilchen a und b angenommen, deren Pulse auf die Anzahl

N emittierter Photoelektronen normiert sind [uFdM62].∫a(t)dt =

∫b(t)dt = N (2.6.12)

ia(t) und ib(t) sind die jeweiligen Teilchenströme, die generellen Pulsformen dieser

Ströme müssen für die Anwendung dieser Pulformdiskriminierung bekannt sein. aiund bi stellen die Photoelektronen dar, die infolge der Anregung durch die Teilchen

a und b im Zeitintervall ∆ti entstehen. Der Parameter G, mit denen die Partikel

identiziert werden können, wird mithilfe der Gewichtung Pi gewonnen [uFdM62].

Es gilt:

Ga =∑i

aiPi bzw. Gb =∑i

biPi. (2.6.13)

Die optimale Gewichtung Pi berechnet sich nach [uFdM62] folgendermapen: Pi =bi−aibi+ai

. Damit lässt sich ein unbekanntes Signal S(t), dass durch Photoelektronen Si,

die im Zeitintervall ∆ti emittiert werden, produziert wird, dem jeweiligen Teilchen

zuordnen [BBB+08]:

G =∑i

PiSi. (2.6.14)

• rise-time-Methode

40


Diese Methode basiert auf der Integration der Lichtausgangssignale. Gemessen wird,

ab wann ein bestimmter Prozentsatz des Maximums erreicht wird [Ran95]. Hierbei

werden zwei Zeitintervalle bezogen auf den Anodenpuls bestimmt, wobei das erste

möglichst nahezu über die Gesamtpulsdauer geht und das zweite die Zeit bezeichnet,

nach der im integrierten Ausgangspuls ein bestimmter Teil des Maximums der Puls-

höhe erreicht ist. Da Pulse stark ionisierender Teilchen (α, Proton, u.a.) aufgrund der

höheren Anzahl erzeugter Triplettzustände eine langsamer abfallende Flanke haben,

wie in Kapitel 2.2.1 beschrieben, besitzen sie eine längere rise-time13 und können so

von Signalen von Elektronen unterschieden werden.

• charge-integration-Metode

Hierbei wird die Tatsache genutzt, dass die Signale organischer Szintillatoren aus

einer schnellen und einer verzögerten Komponente bestehen. Der gröÿte Teil des

Lichtes wird von der schnellen Komponente produziert. Der Anteil des Lichtes bzw.

der Photoelektronen der verzögerten Komponente an der Gesamtladung ist allerdings

abhängig vom Bremsvermögen und damit vom Teilchen [BBM+03]. Bei der charge-

integration14-Methode wird nun der Quotient aus integrierter Gesamtladung und

der Ladung innerhalb eines bestimmten Zeitintervals gemessen, das Ergebnis für

Neutronen und Photonen ist exemplarisch in Abbildung 2.6.7 dargestellt.

Abbildung 2.6.7.: Histogramm des Quotienten aus Gesamtladung und Ladung in ei-nem Zeitintervall für Neutronen (blau) und Photonen (rot) aus ei-ner 252Cf-Quelle im Szintillator vom Typ BC501-A [BBM+03]

13englisch für Anstiegszeit14englisch für Ladungsintergation

41


• Zero-crossingUm das sogenannte zero-crossing15 zu bestimmen, wird der Anodenpuls mit ei-

ner Kombination aus CR- und RC-Glied erst dierenziert und anschlieÿend inte-

griert. Die Zeit, nach der das so gewonnene Signal die Zeitachse schneidet, wird als

zero-crossing-Zeit bezeichnet und ist unterschiedlich für verschiedene Teilchen. Wie

in [FMN65] gezeigt wurde, ist sie unabhängig von der Pulshöhe, da dierenzierte

und integrierte Pulse gleicher Teilchen unterschiedlicher Energie die Zeitachse an der

gleichen Stelle schneiden. Das zero-crossing ist daher unabhängig von der Amplitude

und nur von der Form der Pulse, und damit der Teilchenart, abhängig. Für die Mes-

sung des pulse shape16-(PS)-Signals werden die zero-crossing-Zeiten mit typischen

time to amplitude converter17-(TAC)-Module umgewandelt [MLW71]. Diese Art der

Pulsformdiskriminierung ist einfach realisierbar, und die Eekte durch Änderung der

Zeitkonstante RC sind vorhersagbar [RWH64].

15englisch für Nulldurchgang16englisch für Pulsform17englisch für Zeit zu Amplituden Konverter

42

3. Lichtausbeutemessung am

Neutronenstrahl

In diesem Kapitel werden die an der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt Braunschweig

(PTB)durchgeführten Experimente und die Vorgehensweise bei der Datenauswertung zu-

nächst theoretisch beschrieben. Im anschlieÿenden Abschnitt Auswertung (3.6) werden die

gewonnenen Messdaten analysiert und die erhaltenen Parameter beschrieben. Eine Einord-

nung der erhaltenen Ergebnisse erfolgt im Kapitel Diskussion (5), das nach der Beschrei-

bung des zweiten durchgeführten Experimentes folgt.

Ziel der Experimente an der PTB ist es den Quenchingfaktor von LAB für Protonen

und Alpha-Teichen anhand ihrer Lichtausbeutefunktion zu ermitteln. Auf die Notwendig-

keit der genauen Kenntnis der Quenchingfaktoren einerseits zur Untergrundreduktion und

andererseits für die Rekonstruktion von Neutrinospektren wird bereits in Kapitel 2.1 ein-

gegangen. Untersucht wird ebenfalls der Einuss der verschiedenen Konzentrationen des

Fluors PPO und der Zugabe einer dritten Szintillatorkomponente, dem Wellenlängenschie-

bers bisMSB, auf das Quenchingverhalten. Um den Quenchingfaktor zu bestimmen, muss

die Detektorantwort auf den Durchgang von Protonen mit bekanntem Energiespektrum

bestimmt werden. Das dafür verwendete Prinzip der Anpassung von Monte-Carlo-Daten,

die mit den Programmen GRESP [DK82] und NRESP [uH82] erzeugt werden, an experi-

mentelle Daten, wurde bereits vielfach erfolgreich eingesetzt.

Um die Lichtausbeute für Protonen zu bestimmen, wird die Streuung von Neutronen an

Protonen, bzw. an Wassersto, des LAB genutzt. Bei Annahme nicht-relativistischer kine-

tischer Energie der Neutronen (En 939 MeV), kann die Protonenenergie in Abhängigkeit

des Streuwinkels θ mit der klassischen Energie-Impulsbeziehung berechnet werden:

Ep =4mpmn(

1 + mpmn

)2 (cos2θ)En. (3.0.1)

Da die Massen von Neutron mn = 939.565 MeV und Proton mp = 938.272 MeV bis auf

0.1% übereinstimmen, kann angenommen werden, dass die maximale Energie der Protonen

43

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl

(θ = 180) der ursprünglichen Energie der Neutronen entspricht.

Das ideale Spektrum der Protonen nach der Streuung kann durch eine Rechteckfunktion

beschrieben werden. Zu Abweichungen von der Rechteckform kommt es durch folgende

Eekte:

1. Nichlinearität der Lichtausbeute:

Durch die nichtlineare Abhängigkeit der Lichtausbeute von der Energie (Quenching),

wird die Detektorantwort zu niedrigen Energien verschoben.

2. Austritt der Protonen aus dem Detektorvolumen:

Teilweise treten Protonen aus dem Detektorvolumen aus, ohne vollständig abge-

bremst worden zu sein und somit ohne ihre komplette Energie abgegeben zu haben.

Dies spielt insbesondere bei Detektoren von kleinem Volumen bzw. bei groÿer Neu-

tronenenergie eine Rolle, da dann die Reichweite der Protonen in die Gröÿenordnung

der Detektorzellengröÿe kommt.

Auch dieser Eekt verschiebt das gemessene Spektrum zu niedrigeren Energien.

3. Mehrfachstreuung der Neutronen:

Falls Neutronen nach einer Streuung und vor ihrem Austritt aus dem Detektor noch

einmal gestreut werden, ist es möglich, dass sich die Pulshöhen, die jeweils aus bei-

den gestreuten Protonen resultieren, zu einem Puls addieren. Damit werden eigentlich

niedrigere Energien zu höheren addiert. Die gemessene Gesamtenergie ist dabei klei-

ner als die eines einmal gestreuten Protons gleicher Energie, da Protonen niedrigerer

Energie stärker gequenscht werden.

4. Streuung der Neutronen an Kohlensto

5. endliche Energieaulösung:

Die scharfe Kante des Spektrums wird durch die endliche Energieauösung verbrei-

tert, was der Faltung mit einer Gausskurve entspricht [Kno00].

Für Neutronenenergien über einer bestimmten Schwelle ES kann es neben der Streuung

an Protonen und der elastischen Streuung an Kohlensto zu weiteren Reaktionen im Szin-

tillator kommen, bei denen α-Teilchen entstehen.

• 12C(n,α)9Be, (ES = 6.19 MeV [uH82])

• 12C(n,α')9Be* −→ n + 8Be −→ 2α, (ES = 8.81 MeV [uH82])

44

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.1 Messaufbau

• 12C(n,n')12C* −→ α + 8Be −→ 2α, (ES = 8.29 MeV [uH82])

Mithilfe der in diesen Reaktionen entstehenden α-Teilchen und deren charakteristischen

Strukturen im Spektrum des Detektors kann daher, bei bekannten Wirkungsquerschnitten

der Reaktionen, mit dem gegebenen Aufbau auch auf die Lichtausbeutefunktion und das

Quenching von α-Teilchen zurückgeschlossen werden.

Für die Erzeugung des benötigten Neutronenstrahls wird das Zyklotron der PTB in Braun-

schweig genutzt, welches im folgenden Abschnitt beschrieben wird.

3.1. Messaufbau

In diesem Abschnitt wird einerseits der Aufbau beschrieben, es wird aber auch auf die

Funktionsweise der einzelnen Teile: Strahlerzeugung, Detektor und Elektronik eingegangen.

3.1.1. Neutronenstrahl und Zyklotron

Für die Lichtausbeutemessung wird ein weiÿes Neutronenspektrum bevorzugt, bei dem

durch Flugzeitmessungen (TOF1) bestimmte Energien selektiert werden können. Das bie-

tet die Möglichkeit ein groÿes Energiespektrum mit einer Messung abzudecken. Für die

Erzeugung des Neutronenstrahls wird die 9Be(p, n) Reaktion genutzt.

Es wird ein Protonenstrahl, der im Zyklotron CY (Typ TCC CV28 ) auf maximal 19 MeV

beschleunigt wurde, auf ein Berylliumtarget mit einer Dicke von 3 mm geschossen. Die so

erzeugten Neutronen haben eine Energie von ca. 1 bis 17.15 MeV.

Um TOF Messungen zu ermöglichen, werden die beschleunigten Protonen in Pulsen ex-

trahiert. Die Frequenz der Extraktion der Pulse ist variabel, wobei die Breite der Pulse

jeweils im Bereich von 1 bis 2 ns liegt [BCD+80]. Mithilfe eines pulse selectors2 werden

Pulse die auÿerhalb dieser Frequenz liegen durch dessen Kondensatorplatten abgelenkt.

Die Frequenz des extrahierten Strahls fBeam entspricht daher einem ganzzahligen Teiler

der Zyklotronfrequenz: fBeam =fZyklotron

n.

Durch die Auswahl des jeweils n-ten Pulses der Zyklotronfrequenz und die nicht vollstän-

dige Unterdrückung der anderen Zyklotronpulse kommt es zusätzlich zum Auftreten von

sogenannten Satellitenpulsen. Mit einem pulse shortener 3 [BCD+80], einem Kondensator

der mit Wechselspannung der Frequenz fZyklotron ·m (m=2,3,...,6) betrieben wird, werden

Beginn und Ende der extrahierten Strahlpulse absorbiert und nur der Pulsrumpf kann

1Abkürzung für time of ight2englisch für Auswähler von Pulsen3englisch für Pulsverkürzer

45


Abbildung 3.1.1.: Schema des Aufbaus zur Neutronenstrahlerzeugung mit Target T,Monitor M, Zyklotron CY, Detektoren D1...D5, Wassertanks W,Quadrupollinse Q, Vorkollimator P und Beton CO

passieren. Dadurch können Satellitenpulse weitestgehend unterdrückt werden.

Der durchschnittliche Protonenstrom liegt bei Protonenergien von etwa 18 MeV bei ca.

590 nA [BCD+80]. Durch Quadrupolmagnete wird der Protonenstrahl fokussiert und trit

anschlieÿend auf das Berylliumtarget. Auf einem der fünf verschiedenen Flugwege, mit ei-

ner Länge zwischen 10 m und 12 m, gelangen die Neutronen in die Experimentierhalle, wo

der Detektor D aufgebaut ist. Durch ein Kolimatorystem sowie Polyethylen- und Wasser-

abschirmung ist der Detektor vor Streuneutronen aus dem Berylliumtarget abgeschirmt.

Der Protonenstrahl wird hinter dem Berylliumtarget im Beam Pickup4 gestoppt. Das hier

beschriebene Schema ist in Abbildung 3.1.1 dargestellt.

Je nach Flugstrecke der Neutronen l, der Frequenz des ausgekoppelten Protonenstrahls

fBeam und der maximalen Neutronenergie Emax ergibt sich eine Mindestenergie, die die

Neutronen haben müssen, um nicht von den Neutronen des nächsten Pulses eingeholt zu

werden. Sollten sie eingeholt werden, gelangen sie im neuen TOF Fenster an und werden

fälschlicherweise aufgrund der TOF-Messung einer wesentlich höheren Energie zugeordnet.

Es würden in diesem Fall im Detektor bei hohen Energien zusätzliche Ereignisse bei nied-

4englisch für Strahlauang

46


Abbildung 3.1.2.: Aufbau zur Neutronenstrahlerzeugung mit Target, Kollimator undMonitor

rigen Pulshöhen registriert werden. Um diesen Eekt vernachlässigen zu können, ist die

Frequenz der Extraktion des Protonenstrahls niedrig gewählt. Sollte für sehr niedrige Ener-

gien trotzdem noch ein Überlapp vorhanden sein, so wird dieser durch eine entsprechend

hoch gesetzte Pulshöhenschwelle abgeschnitten und diese Ereignisse nicht ins Spektrum

übernommen. Die Energie Emin, unterhalb der der Überlapp der langsamen Neutronen

des alten Pulses (2) und der schnellen Neutronen des neuen Pulses (1) zustande kommt,

berechnet sich mit der Neutronenmasse mn wie folgt:

γ1 =Emaxmnc2

+ 1→ v1 =

√1− 1

γ2,

γ2 =

√1

1− v22

, v2 =s

sv1

+ 1fP

,

Emin = mnc2(γ2 − 1).

(3.1.1)

3.1.2. Detektoraufbau

Der Detektor besteht im Wesentlichen aus einer zylindrischen Zelle, in der sich die Szintil-

lationsüssigkeit bendet, einem Lichtleiter und einem Photomultiplier. Zusätzlich ist der

Detektor lichtdicht in ein Aluminiumgehäuse eingeschlossen, in dem eine LED zur Stabi-

lisierung der Verstärkung mit eingebaut ist. Der innere Durchmesser der Szintillatorzelle,

47


die in Abbildung 3.1.3 zu sehen ist, beträgt 5.08 cm, der äuÿere Durchmesser 5.5 cm. Die

Dicke der äuÿeren Szintillatorwand ist dementsprechend 2.1 mm.

(a) (b)

Abbildung 3.1.3.: a) Detektorzelle, b) Technische Zeichnung der Detektorzelle mitMaÿen

Das Zellfenster ist mit Hilfe einer Indiumdichtung an der Zelle befestigt. Um ein Lösen

des Fensters zu verhindern, muss Überdruck in der Zelle vermieden werden. Die Verbindung

zwischen Zellfenster und Photomultiplier stellt ein UV-durchlässiger Poly(methylmethacrylate)-

Lichtleiter5 dar, der, wie auch das Zelleninnere, zur besseren Lichtreexion mit BC-622A6

beschichtet ist.

Abbildung 3.1.4.: Detektorzelle mit Anschlüssen und verbundenem Photomultiplierim Aluminiumgehäuse beim Auslassen der Szintillatorüssigkeit

5Evonik Röhm GMBH6Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc.

48


Die an den Detektor angeschlossene Elektronik und die Weiterleitung der Signale zur

Datenerfassung sind im Kapitel 3.1.3 näher erläutert.

3.1.2.1. Photomultiplier und LED-Stabilisierung

Abbildung 3.1.5.: Sensitivität Skdes XP2020 inAbhängigkeitder Wellenlängeλ [PHO07]

Der Photomultiplier (PMT)7, der zur Weiterverar-

beitung des vom Szintillator ausgesendeten Lichtes

angeschlossenen ist, detektiert Photonen in einem

Spektralbereich von 270 -620 nm, wobei die maxima-

le Sensitivität seiner Bi-Alkali-Kathode bei 420 nm

liegt. Die maximale Intensität des vom bisMSB emit-

tierten Szintillationslichtes liegt bei 423 nm, wie in

Kapitel 2.2.4 beschrieben ist, womit eine optimale

Detektion mit bisMSB gewährleistet ist.

Das Fenstermaterial des Photomultipliers ist Borsili-

katglas. Bei einer Betriebsspannung von 2000 V liegt

die maximal erreichbare Verstärkung bei

3 · 107 [PHO07]. Die Quantenezienz, die der Anzahlausgelöster Photoelektronen je auf die Kathode tref-

fendes Photon entspricht, liegt bei etwa 20% [uR04].

Durch thermische Emission treten an den Elektro-

den zufällig Elektronen aus. Diese erzeugen an der

Anode einen Dunkelstrom, der sich als Rauschen des Photomultipliers bemerkbar macht.

Das mittlere Untergrundrauschen liegt bei etwa 900 s−1, wodurch im Spektrum ein zufäl-

liger Hintergrund entsteht.

Um mit den Signalen des PMT eine Pulshöhenanalyse durchführen zu können, muss die

Verstärkung der Pulse konstant gehalten werden. Schwankungen, die durch Tempera-

turschwankungen verursacht werden, werden mit einer an der PTB entwickelten LED-

Stabilisierung [uHJ03] ausgeglichen. Dazu wird das Referenzlicht der LED zusammen mit

dem Licht aus dem Szintillator auf die Photokathode gestrahlt. Das Signal der LED wird

herausgeltert und die Hochspannung am Photomultiplier so geregelt, dass die Signalstär-

ke der LED konstant bleibt. Mit dieser Art der Stabilisierung ist es möglich die Drifts in

der Verstärkung unterhalb von 0.5% zu halten [uHJ03]. In Abbildung 3.1.6 erkennt man

den Erfolg der LED Stabilisierung.

7PHOTONIS, Typ XP2020

49


Wenn der Strom an den Dynoden hoch ist, kommt es zum Spannungsabfall an den hinte-

ren Dynoden und damit zu einer Verminderung der Verstärkung trotz LED-Stabilisierung.

Um diesen Spannungsabfall zu kompensieren und die Spannung konstant zu halten werden

Kondensatoren eingebaut.

Falls die Zählraten zu groÿ sind, wirkt auf die vorderen Elektronen aus der hinteren Dynode

noch das Feld der hinteren Elektronen aus der vorderen Dynode, was sich als Abschirmung

der Dynodenspannung bemerkbar macht und nicht zu kompensieren ist [uHJ03]. Um kon-

stante Verstärkung zu garantieren wird daher das Signal für der Pulshöhen(PH)-Analyse

bereits aus der 9. Dynode ausgelesen, an der die Zählrate wesentlich geringer ist als an der

Anode. PS- und TOF-Signal sind im folgenden Unterabschnitt näher beschrieben. Diese

Signale werden an der Anode abgenommen, da sie nicht von der Verstärkung abhängen.

Abbildung 3.1.6.: Pulshöhen(PH)-Spektren von 22Na und LED, a) und c) ohne Stabi-lisierung, b) und d) mit Stabilisierung bei zwei verschiedenen Tem-peraturen [uHJ03]

50


3.1.3. Elektronik

Da Zeit-und Amplitudeninformationen der einzelnen detektierten Ladungspulse für die

Analyse wichtig sind, wird der Detektor im sogenannten pulse mode8 betrieben. Das ermög-

licht es die Informationen der einzelnen Pulse zu analysieren.

Abbildung 3.1.7.: Pulsformung desSpannungspulsesV(t) aus demLadungspuls i(t)im Vorverstärker

Für die Form des an der Anode des PMT's abge-

nommenen Spannungspulses V (t) ist neben dem De-

tektor an sich die weitere Schaltung ,Vorverstärker,

bzw. dessen Zeitkonstante τ mit τ = RC, wesent-

lich. Ein grob vereinfachter Aufbau einer solchen

Schaltung ist in Abbildung 3.1.7 skizziert. Dabei

stellt i(t) das Stromsignal dar, dass aus dem Photo-

multiplier kommt und V (t) den entstehenden Span-

nungpuls. Das Ladungssignal und damit der Strom

i(t) folgt, wie in Kapitel 2.2.1 beschrieben, einer ex-

ponentiellen Zerfallskurve mit der Pulsdauer tS bzw.

der reziproken Zerfallzeit λ = 1tS, das heiÿt:

i(t) = i0 · e−λt. Mit der gesammelten Ladung Q

folgt: i0 = λQ. R ist der Ladungswiderstand an der

Anode und C die Summe der Kapazitäten der Anode, des Eingangs des Stromkreises und

der Verbindungskabel. Für den Strom in diesem parallelgeschalteten RC-Kreis gilt:

i(t) = iC + iR

i(t) = CdV (t)

dt+V (t)

R

(3.1.2)

Mit τ = RC und der Anfangsbedingung V (t = 0) = 0 folgt daraus:

V (t) =1

1tS− 1

τ

·1tSQ

C

(e−

tτ − e−

ttS

). (3.1.3)

Es werden zwei Modi abhängig von der Zeitkonstante des Anodenkreises unterschieden,

in denen das Signal abgenommen werden kann:

8englisch für Taktmodus

51


1. Groÿe Zeitkonstante τ tS:

Falls die Zeitkonstante wesentlich gröÿer ist als die Zerfallszeit des Szintillators, lässt

sich Gleichung 3.1.3 vereinfachen:

V (t) ∼=Q

C

(e−

tτ − e−

ttS

). (3.1.4)

Für kleine Zeiten t τ erhält man:

V (t) ∼=Q

C

(1− e−

ttS

). (3.1.5)

Für besonders groÿe Zeiten t tS folgt:

V (t) ∼=Q

C

(e−

tτ

). (3.1.6)

Daraus folgt, dass im Modus mit groÿer Zeitkonstante die Anstiegsanke des Span-

nungsignals lediglich vom Detektor und dessen Zerfallszeit bestimmt wird. Der Aus-

läufer von V (t) wird durch die Zeitkonstante des Anodenstromkreises bestimmt und

zerfällt exponentiell mit der Zerfallskonstante τ . Vorteil dieses Modus ist, dass die

Amplitude des Spannungspulses Vmax lediglich abhängig vom Quotienten aus La-

dung und Kapazität ist und maximiert wird, dadurch nimmt auch der Einuss des

Rauschens ab [Kno00].

2. Kleine Zeitkonstante τ tS:

Damit lässt sich Gleichung 3.1.3 vereinfachen zu:

V (t) ∼=τ

tS· QC

(e− ttS − e−

tτ

)(3.1.7)

Eine weitere Simplizierung für sehr kleine und groÿe Zeiten analog zu oben beschrie-

benen Vereinfachungen für groÿe Zeitkonstanten führt zu:

V (t) ∼=τ

tS· QC

(1− e−

tτ

)für t tS, (3.1.8)

V (t) ∼=τ

tS· QCe− ttS für t τ . (3.1.9)

In diesem Fall wird die Anstiegsanke durch die Zeitkonstante RC = τ bestimmt

und die abfallende Flanke zerfällt wie das Licht des Szintillators mit e−ttS .

Die Dauer der Spannungspulse ist für kleine τ geringer als für groÿe und der Puls äh-

nelt stark dem des Szintillators. Allerdings wird die Amplitude wesentlich reduziert.

52


Die genauere Analyse der Form eines Pulses ist in Kapitel 2.6 genauer beschrieben.

Für den Aufbau zum Auslesen der Detektorsignale werden NIM9-Standard-Module ver-

wendet. Der Schaltplan ist in Abbildung 3.1.8 dargestellt.

Abbildung 3.1.8.: Schaltplan des Aufbaus der elektronischen Module (NIM-Standard-Module) zur Ableitung der Signale des Photomultipliers [uH98]

9Abkürzung für nuclear instrumentation standard, englisch für Kernmessgerätestandard

53


Für jedes vom Detektor aufgezeichnete Ereignis gibt es drei Signale, die verarbeitet wer-

den: das Pulshöhen (PH)-Signal, das Pulsform (PS)-Signal, dessen Entstehung in Kapitel

2.6 erläutert wird und das TOF-Signal. Alle drei Signale werden so verzögert, dass sie

gleichzeitig im Datenerfassungssystem angelangen.

PH-Signal Das PH-Signal wird aus der 9. Dynode des PMT's ausgekoppelt. Das La-

dungssignal wird von einem Vorverstärker und Hauptverstärker integriert. Es wird einer-

seits an den TSCA (Timing Singel Channel Analyzer)10 weitergeleitet, der prüft, ob das

Signal über dem eingestellten Schwellenwert liegt und in diesem Fall ein Signal an die

Koinzidenzeinheit gibt. Andererseits wird das verstärkte Signal verzögert und an einen

Analog Digital Converter (ADC1) geleitet und an die Datenerfassung übergeben.

Das PH-Signal wird sowohl bei der Messung mit Neutronstrahl, als auch bei der Kalibration

mit γ-Quellen benutzt und ist proportional zur Anzahl der ausgesendeten Szintillations-

photonen und damit zur Lichtausbeute.

TOF-Signal Für das TOF-Signal wird das Anodensignal des PMT's ausgekoppelt und

an den Constant Fraction Trigger11 (CFT) weitergeleitet. Anschlieÿend gelangt es an ein

Time to Amplitude Converter12 (TAC)-Modul, von dem aus ein Signal an die Koinzi-

denzeinheit abgegeben wird. Ein vom Beam Pickup (BPU) kommendes, von einem Digital

Delay Generator13 (DD) verzögertes, Signal gelangt ebenfalls in das TAC-Modul. Das An-

odensignal dient als Start für die TOF-Messung und das Signal des BPU als Stopp. Die

Zeitdierenz wird als TOF-Signal an einen weiteren ADC (ADC3) geleitet, dort digitali-

siert und zur Datenerfassung geleitet.

PS-Signal Wie das TOF-Signal wird auch das Signal für die Pulsform an der Anode

abgenommen. Um aus dem Ladungssignal ein PS-Signal zu formen, wird es in einem Vor-

verstärker zunächst integriert und anschlieÿend dierenziert und das zero-crossing, welches

in Kapitel 2.6 beschrieben ist, bestimmt. Ein sogenannter Markierimpuls wird durch einen

CFT getriggert und die relative Lage der Pulse in Bezug zu diesem Puls werden in einem

weiteren TAC-Modul verarbeitet. Mit der relativen Lage können die Pulse der verschie-

denen Teilchen elektronisch diskriminiert werden, liegt die zero-crossing Zeit eines Pulses

vor dem Markierimpuls, handelt es sich um ein γ-induziertes Ereignis, anderenfalls um ein

10englisch für zeitlicher Einkanalanalysator11englisch für Trigger konstanten Bruchteils12englisch für Zeit-zu-Amplituden-Konverter13englisch für digital verzögernder Generator

54


neutroninduziertes Ereignis. Es wird für γ- und neutroneninduzierte Ereignisse jeweils ein

Signal an die Koinzidenzeinheit weitergeleitet. Die Zeitdierenz wird als PS-Signal weiter

an einen ADC (ADC2) gegeben und wie in den beiden vorherigen Fällen ausgewertet.

Die drei Signale werden in Form von verschiedenen Matrizen als listmode- und mpa-Datei14

gespeichert, was es im Nachhinein möglich macht, die Pulsformdiskriminierung zwischen

γ- und neutroneninduzierten Ereignissen durch andere Tabellenschnitte in der PS-PH Ma-

trix zu verbessern. Für die Energieselektion über TOF wird die TOF-PH Matrix genutzt

um die benötigten PH-Spektren zu erhalten. Für die Auswertung der Gammakalibrierung

wird lediglich die Pulshöhe benötigt. Daher erfolgt die Auswertung auch nur mit der ein-

dimensionalen PH-Matrix.

3.1.3.1. Pulsformdiskriminierung

Bei den durchgeführten Messungen wurde eine Pulsformdiskriminierung auf Grundlage der

zero-cossing-Methode durchgeführt. Die Selektion erfolgt anhand von Geraden im PH-PS-

Spektrum, die γ-induzierte- von neutroneninduzierten Pulsen trennt.

Die Bestimmung der zero-crossing-Zeit basiert auf dem in [SSME74] beschriebenen Auf-

bau. Dieser ist für Energien zwischen 0.5 und 30 MeV anwendbar und bietet damit eine

groÿe Energiespanne, in der er genutzt werden kann. Auÿerdem besteht die Möglichkeit ihn

bei hohen Zählraten einzusetzen. Das Blockdiagramm der Schaltung ist in Abbildung 3.1.9

dargestellt. Das Signal wird aus der Anode des PMT entnommen und im Vorverstärker

(A1) durch CR- und RC-Glieder integriert und dierenziert. Aus dem so geformten Puls

wird die zero-crossing-Zeit bestimmt. Anschlieÿend gelangt er in einen Verstärker (A2), an

dessen Ausgang ist die Trennung der zero-crossing-Zeiten für neutronenund γ-induzierte

Ereignisse klar erkennbar. Das Signal zur Zeitmessung der Pulse kommt aus einem CFT.

Dieser liefert auch das Startsignal für einen Markierpuls, der die zeitlichen Positionen von

γ- und Neutronpulsen trennen soll. Er wird im Dealay Generator verzögert und gestreckt,

somit kann sein Beginn zwischen Neutron- und γ-Signal gelegt werden. Die Pulse können

durch einen TAC dargestellt werden. Mit dessen Hilfe kann eine Justierung des Makierpul-

ses erfolgen. Die Selektion wird im Gate G vorgenommen. Die Pulsformen nach Durchgang

der einzelnen Elemente sind in Abbildung 3.1.10 skizziert. Mit Hilfe des beschriebenen Auf-

baus konnte für eine NE213-Szintillatorzelle eine Unterdrückung der γ-Rate von 1:1000

erreicht werden [SSME74], was die hohe Güte dieser Form der Pulsformdiskriminierung

zeigt.

14elementare MPEG-Audio-Datei

55


Abbildung 3.1.9.: Blockdiagramm des verwendeten Pulsformdiskriminierungskreisesmit Vorverstärker A1, Begrenzungsverstärker A2, Verzögerung D,Gate G und den ausgehenden Pulsformen für Signal- und Makier-puls [SSME74]

Abbildung 3.1.10.: Pulsformen für neutronen-(n)- und γ-induzierte Ereignisse beiDurchgang der Pulse durch die Schaltung aus Abbildung 3.1.9an den verschiedenen Schaltelementen [SSME74]

56

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.2 Gammakalibrierung

3.2. Gammakalibrierung

Um für Elektronen eine Beziehung zwischen Pulshöhensignal und Energie herstellen zu

können, werden Kalibrierungsmessungen mit mehreren γ-Quellen gemacht. Die Kalibrie-

rung wird für jede Zusammensetzung neu durchgeführt, da die Lage der Pulshöhen und

die Auösung des Detektors wesentlich von der Zusammensetzung des Flüssigszintillators

abhängen. Um niedrige Energien bis etwa 5 MeV im Protonenrückstoÿspektrum besser

auösen zu können, wird jeweils zusätzlich mit einer höheren Verstärkung gemessen. Auch

mit der erhöhten Verstärkung werden jeweils Kalibrierungsmessungen durchgeführt. Der

Untergrund wird jeweils durch eine quellfreie Messung bestimmt und von den Quellmes-

sungen, auf die Messdauer skaliert, abgezogen.

γ-Quanten werden im organischen Szintillator weitestgehend über Comptonstreuung nach-

gewiesen, da der Photoeekt, der mit ∝ Z5 von der Kernladungszahl abhängt, aufgrund

der niedrigen Kernladungszahl des Szintillators (Zeff = 3.47) kaum stattndet. Paarbil-

dung ndet bei den betrachteten γ-Energien (maximal 1.77 MeV) noch nicht statt bzw.

hat einen sehr niedrigen Wirkungsquerschnitt. Zur Kalibrierung wird daher die Energie

der Comptonkante Ee(180) und deren Lage im PH-Spektrum genutzt, wobei

Ee(θ) = Eγ ·

(1− 1

1 + Eγme · c2 · (1− cos(θ))

),

Ee(180) =2E2

γ

me · c2 + 2Eγ.

(3.2.1)

Für die PH(E) Beziehung nutzt man die Tatsache, dass das Verhältnis von Elektronen-

energie zur Lichtausbeute und damit auch zur Pulshöhe für die hier betrachteten Energien

und höhere linear ist, siehe dazu Kapitel 2.5. Für L gilt damit:

L = S · (E − E0). (3.2.2)

S ist ein freiwählbarer Skalierungsfaktor zwischen Lichtausbeute und Elektronenenergie

und wird auf S = 1 festgesetzt. E0 berücksichtigt die Nichtlinearität der Lichtausbeute

unterhalb einer szintillatorabhängigen Energie. Im zur Simulation der Detektorantwort ver-

wendeten Monte-Carlo (MC)-Programm GRESP, welches ursprünglich für NE-213 Szintil-

latoren entwickelt wurde, wird E0 mit 5keV gleichgesetzt, um die Nichtlinearität unterhalb

von ca. 40 keV zu kompensieren [DK82]. Für LAB dürfte der Wert für E0 allerdings hö-

57


her liegen, anhand von neueren Messungen wird eine Nichtlinearität der Lichtausbeute für

Elektronen unterhalb von ca. 400 keV vermutet [HWCT11]. In der verwendeten PH(E)-

Bezeiehung wird E0 zusammen mit der elektronischen Verschiebung als gesamter Oset15

off beschrieben.

Die Comptonkante ist aufgrund der endlichen Energieauösung, die durch Ortseekte, sta-

tistische Schwankungen und elektronisches Rauschen entsteht, verschmiert und kann nicht

direkt im Spektrum abgelesen werden. Auf die Energieauösung wird im folgenden Unter-

abschnitt 3.3 näher eingegangen. Um sie zu bestimmen, wird ein simuliertes Spektrum mit

gegebener PH(E)-Beziehung an das experimentelle Spektrum angepasst.

Die verwendeten γ-Quellen sind in Tabelle 3.2.1 aufgelistet:

Tabelle 3.2.1.: Gammakalibrierungsquellen mit zugehörigen γ-Energien, Verzwei-gungsverhältnissen und Zerfallskanälen

Isotop γ Energie [keV] Verzweigungsverhältnis [%] Zerfallskanal22Na 1274.53 99.944 β+

511 99.944 e++e- −→ 2γ137Cs 661.657 85.1 β−207Bi 1770.237 6.87 β+

1063.662 74.5 β+

569.702 97.74 β+

Um einen ersten Näherungswert für den Kalibrierungsfaktor der PH(E)-Beziehung zu

erhalten, wird an die Comptonkanten der experimentellen Daten jeweils eine Gausskurve

angepasst. Bei einer PH-Lage, bei der 2/3 des Maximums des Gaussts16 erreicht sind,

wird der PH-Wert abgelesen und als Schätzwert der Lage der Comptonkante genutzt. Aus

den sechs so abgelesenen PH-Kanälen der Comptonkanten und deren Energien wird ein

erster linearer Fit der Pulshöhe in Abhängigkeit der Energie erstellt.

PH = cal ·E + off (3.2.3)

Der im Fit enthaltene Oset off , der oben bereits erwähnt wurde, kommt durch den

elektronischen Oset der Verstärker zu Stande und beinhaltet gleichzeitig die in Gleichung

3.2.2 beschriebene Verschiebung durch die Nichtlinearität der Lichtausbeute unterhalb von

E0. Der Oset ist für alle Messungen eines Setups und gleicher Verstärkung konstant. So-

bald er gut genug bestimmt ist, was nach 2-3 Iterationen der Fall ist, wird eine Korrektur15englisch für Absatz16t englisch für Anpassung

58


des Nullpunktes vorgenommen und die experimentellen Daten werden um den Oset ver-

schoben.

Um γ-Quanten in der Detektorzelle zu simulieren, wird das an der PTB entwickelte MC-

Programm GRESP benutzt. Dabei müssen der Quellabstand, die Maÿe der Detektorzelle

und des Gehäuses, die Dichte und das C-zu-H-Verhältnis des Szintillators, sowie Dichte

und C-zu-H-Verhältnis des Lichtleiters angegeben werden. Das Programm simuliert an-

schlieÿend den Photonentransport im Detektor einschlieÿlich der Streuung im Lichtleiter

und dem Detektorgehäuse. Bei den Reaktionen berücksichtigt werden Photoeekt und

Comptonstreung mit einer zufälligen Wahl des Streuwinkels entlang des Klein-Nishina-

Wikungsquerschnittes. Die Ausgabedaten von GRESP besitzen kein äquidistantes Bin-

ning, da die Detektorantwort von 0 bis 100 keV in 10 keV Schritten berechnet wird und

von 100 bis 5100 keV in 100 keV Schritten. Sie werden daher mit dem Dialogprogramm

WinSpekt [G.D78] ausgelesen und mit Hilfe der anzugebenden PH(E) Beziehung wird ein

äquidistantes Binning erzeugt. Um bei der Benutzung von GRESP ein Spektrum mit meh-

reren γ-Energien zu erstellen, werden die einzeln simulierten Energien entsprechend ihrer

in Tabelle 3.2.1 angegebenen Verzweigungsverhältnisse addiert. In Abbildung 3.2.1 ist ein

so erzeugtes Spektrum für eine 22Na-Quelle zu sehen.

Abbildung 3.2.1.: Mit GRESP simuliertes, ungefaltetes Pulshöhen(PH)-Spektrum ei-ner 22Na-Quelle in 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB mit niedriger Ver-stärkung

Die erzeugten Spektren haben eine ideale Energieauösung. Um sie mit den experimen-

tellen Daten vergleichen zu können, werden sie daher erst mit einer Gausskurve gefaltet,

59


deren Halbwertsbreite der Energieauösung bei der entsprechenden Energie entspricht.

Das simulierte und gefaltete Spektrum wird nun an die gemessenen Daten angepasst. Als

Bereich für diesen Fit wird lediglich der Bereich der Comptonkante gewählt. Man erhält

einen Kompressionsfaktor kf , um den das MC-Spektrum gestaucht bzw. gestreckt wer-

den muss, um den experimentellen Daten zu entsprechen. Mit diesem Faktor wird jeweils

die PH-Lage der Comptonkante PHCK multipliziert, um einen besseren Wert für sie zu

erhalten. Mit Gleichung 3.2.1 ergibt sich diese bei jeweiliger PH(E)-Beziehung zu:

PHCK,i =2E2

γ

me · c2 + 2Eγ· cal

1000,

PHCK,i+1 = PHCK · kf. (3.2.4)

Hierbei bezeichnet i den Iterationsschritt, die Energie wird in MeV eingesetzt. Für

die nullte Iteration wird als Näherungswert für die PH(E)-Beziehung die PH-Lage der

Comptonkante, die 2/3 der maximalen Ereigniszahl im Comptonkantenbereich entspricht,

verwendet. Mithilfe des Kompressionsfaktors wird sie je Iteration dem tatsächlichen Wert

angenähert und mit den neu erhaltenen PH-Lagen wird ein weiterer linearer Fit für PH(E)

durchgeführt.

Da bei den ersten beiden Iterationen gleichzeitig noch die Energie- bzw. Pulshöhenauf-

Abbildung 3.2.2.: Experimetelles (schwarz) und gefaltetes GRESP (grün)Pulshöhen(PH)-Spektrum für eine 22Na-Quelle in LAB +2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB mit niedriger Verstärkung mit abge-schätzter und tatsächler Lage der Comtonkante für Eγ = 511 keV

60

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.3 Energieauösung

lösung bestimmt wird, kann bei weiteren Iterationen die Gausskurvenbreite, entsprechend

der Auösungsfunktion aus Kapitel 3.3, energieabhängig gewählt werden, was eine bessere

Anpassung erlaubt. Wenn sich PHCK,i und PHCK,i+1 nicht mehr als ca. 0.5% vonein-

ander unterscheiden, wird keine weitere Iteration mehr durchgeführt und der PH(E)-

Zusammenhang ist bestimmt. In Abbildung 3.2.2 ist ein experimentelles Spektrum einer

LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB-Probe zusammen mit einem angepassten und gefal-

teten GRESP-Spektrum zu sehen.

3.3. Energieauösung

Die Energieauösung eines organischen Szintillationsdetektors ist verglichen mit der von

hochauösenden Detektoren wie Halbleiterdetektoren relativ gering. Sie wird durch drei

wesentliche Faktoren bestimmt:

• Ortsabhängigkeit der Lichtentstehung a:

Je nach Entstehungsort des Szintillationslichts, legen die Szinzillationsphotonen einen

anderen Weg zum Photomultiplier zurück und die unterschiedlichen Wege können

unterschiedliche Verluste hervorrufen. Die Abhängigkeit der Pulshöhe von der orts-

abhängigen Lichtübertragung beschreibt der Parameter a.

• Statistik der Entstehung und Vervielfachung der Photoelektronen b:

Die Ladung Q, die im Detektor registriert wird, ist als diskrete Gröÿe aus den an

der Photokathode austretenden Elektronen zusammengesetzt. Ihre Anzahl variiert

auch bei konstant bleibender Energie statistisch. Nimmt man an, dass die Entste-

hung eines jeden austretenden Elektrons der Poissonstatistik unterliegt, so liegt bei

N produzierten Photoelektronen eine Standardabweichung von√N vor. Je mehr

Photoelektronen produziert werden, desto kleiner ist daher die relative statistische

Schwankung der detektierten Photoelektronen (∝ 1√N) und desto kleiner der Para-

meter b. Schwankungen in der Vervielfachung am PMT sind bei den durchgeführten

Experimenten durch die LED-Stabilisierung reguliert und spielen daher im Wesent-

lichen keine Rolle.

• Rauschen der Elektronik c:

Die Verminderung der Energieauösung durch elektronische Eekte ist der kleinste,

und da zusätzlich mit 1/E2 eingehende, am wenigsten entscheidende Beitrag. Im Fol-

genden wird c daher standardmäÿig auf 0.5 festgesetzt [Nol12], diese Gröÿenordnung

wurde in anderen Messungen ähnlichen Aufbaus bestätigt [uH82] [DK82].

61

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.4 Time of Flight Kalibrierung

Mit diesen drei Gröÿen wird die Energieauösung dE/E bzw. die Pulshöhenauösung

dPH/PH folgendermaÿen parametrisiert:

dE

E=

√a2 +

b2

E+c2

E2,

dPH

PH=

√a′2 +

b′2

PH+

c′2

PH2. (3.3.1)

Entscheidend für die Auösung ist neben der Szintillatorüssigkeit auch die Gröÿe und

Form der Detektorzelle [DK82].

Um die Parameter der Gleichung 3.3.1 für den jeweils verwendeten Szintillator zu erhal-

ten, werden die MC-Daten der jeweiligen γ-Energie mit eine Gausskurve relativer kon-

stanter Breite (dE/E=konstant) gefaltet und mit den experimentellen Daten im Kanten-

bereich verglichen. In einer Schleife wird die Faltung mit einer relativen Auösung von

dPH/PH=1% begonnen, dPH bezeichnet dabei die Halbwertsbreite der Pulshöhe. Die

MC-Daten werden mit der relativen Auösung gefaltet, an die experimentellen angepasst

und das χ2 des Fits wird gespeichert. Anschlieÿend wird der Vorgang mit einer um 1% er-

höhten relativen Auösung wiederholt. Das neu erhaltene χ2 wird mit dem des vorherigen

Fits verglichen. Ist es kleiner, wird die Auösung weiter erhöht und die Prozedur wieder-

holt, ist es gröÿer oder gleich, wird die relative Auösung des vorherigen Fits ausgegeben.

Diese wird für die Pulshöhe der entsprechenden Comptonkante als Wert der relativen Auf-

lösung dPH/PH aufgetragen. Für Quellen mit mehreren γ-Energien, wird die Anpassung

zuerst mit der höchsten Energie durchgeführt. Anschlieÿend werden die simulierten und

angepassten Daten dieser Energie vom Gesamtspektrum abgezogen.

Der anpassungsbedingte Fehler für den jeweiligen dPH/PH-Wert ergibt sich, wenn man

die Fitgrenzen variiert und so etwas abweichende Auösungen erhält. Anhand der dPH/PH-

Werte für alle Comptonkanten werden die Parameter a, b, c der Gleichung 3.3.1 bestimmt.

Da für die Bestimmung der Kantenlage der Comptonkante die Energie-Kanalbeziehung

bekannt sein muss, wird die Energieauösung wie die Kalibrierung iterativ verbessert.

Für einen NE213 Szintillator mit einer Detektorzelle ähnlicher Bauart wie die hier genutzte,

ergeben sich für a, b und c Werte der Gröÿenordnung von 1.2%, 10% und 0.5% [uH82].

3.4. Time of Flight Kalibrierung

Für die Auswertung der Lichtausbeutedaten werden monoenergetische Neutronen benö-

tigt, daher ist eine Energieselektion aus dem weiÿen Neutronenspektrum notwendig. Die

Selektion erfolgt über eine Flugzeit-(TOF)-Messung. Entscheidend hierbei ist der zeitliche

62


Abstand zwischen dem prompten Gammapeak der ebenfalls im Be-Tagarget entstehenden

γ's und den Neutronen bestimmter Energie. In Abbildung 3.4.1 ist ein TOF-Spektrum der

verwendeten Detektorzelle dargestellt.

Die Flugstrecke für Neutronen und γ-Teilchen ist gleich und setzt sich folgendermaÿen

zusammen:

• halbe Dicke Be-Target (0.0015 m)

Hierbei wird davon ausgegangen, dass sowohl γ-Teilchen als auch Neutronen im Mit-

tel in der Mitte des Targets entstehen.

• Strecke Target-Detekor (liegt je nach Messung im Bereich von 10 -12 m)

• Dicke Detektorfenster (0.002 m)

• halbe Länge Szintillatorzelle (0.0254 m)

Es wird wieder davon ausgegangen, dass die Reaktionen der Neutronen im Szintillator

im Mittel im Zentrum der Szintillatorzelle stattnden.

Abbildung 3.4.1.: Pulshöhen (PH)-über Time of Flight (TOF)-Spektrum mit Neu-tronenkontinuum und γ-Peaks für LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/lbisMSB

Das Startsignal für die TOF-Messung wird von der Anode des PMT geliefert, das Stopp-

signal, das zeitlich verschoben nach dem Detektorsignal eintrit, liefert der Beam Pickup.

Daher sind kurze Zeiten durch eine hohe Lage im Spektrum gekennzeichnet. Das bietet

den Vorteil, dass die Zeitmessung am TAC nur gestartet wird, wenn ein PH-Signal an

der Anode über dem eingestellten Schwellwert liegt, was wiederum die Totzeit des TAC

63


verringert. Da die Zeit vom TAC in Kanälen gemessen wird, ist zuerst eine Kalibrierung

Zeit zu Kanal notwendig. Hierfür sind Kalibriereinheiten vorhanden, welche Pulse jeweils

im Abstand von 40 ns erzeugen, die vom TAC aufgenommen werden. Die Auswertung wird

mit WinSpekt durchgeführt. Das TOF Spektrum der Kalibrierungsmessung wird eingele-

sen, anschlieÿend wird über jeden der Peaks im Zeitfenster eine Gausskurve gelegt, um

dessen Position in Kanälen zu bestimmen. Mit Hilfe des Abstands der Peaks voneinander

wird eine Anstiegsgerade berechnet. Der y-Achsenabschnitt dieser Gerade interessiert für

die Kalibrierung nicht, da lediglich mit relativen Abständen zum Gammapeak gearbeitet

wird. Der Abstand der Pulse voneinander wird von WinSpekt als 1 angenommen, daher

muss der berechnete Anstieg noch mit dem tatsächlichen zeitlichen Abstand von 40 ns mul-

tipliziert werden, was den TOF-Kalibrierungsfaktor calt ergibt. In Abbildung 3.4.2 sind die

von den Kalibriereinheiten im 40 ns-Abstand geformten Pulse zu sehen.

Abbildung 3.4.2.: Pulse der Kalibriereinheit im zeitlichen Abstand von 40 ns zur Flug-zeit (TOF)-Kanal zu Zeitkalibrierung

Die TOF-Kanallage der Neutronen mit bestimmter Energie berechnet sich mit Hilfe der

Formel wie folgt:

γn =Tnmn

+ 1,

vn =

√1− 1

γ2n

· c,

tneutron = tgamma −(l

vn− l

c

)· 1

calt,

(3.4.1)

dabei sind Tn die kinetische Energie des Neutrons,mn = 939.656 MeV und vn dessen Masse

64

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.5 Korrekturen

und Geschwindigkeit, l die Flugstrecke, tgamma und tneutron die TOF-Lage des Gammapeaks

und der Neutronen der jeweiligen Energie in Kanälen und c die Lichtgeschwindigkeit.

3.5. Korrekturen

Bei der durchgeführten Art der Messungen gibt es Korrekturen, die vor der weiteren Aus-

wertung mit den PH-TOF Matrizen durchgeführt werden, um eine optimale Anpassung

der Daten zu gewährleisten.

• SatellitenkorrekturDie in 3.1 beschriebene Unterdrückung der Zyklotronpulse, bei denen der Protonen-

strahl nicht ausgekoppelt und zur Neutronenstrahlerzeugung benutzt wird, gelingt

nicht in vollem Maÿe. Daher zeigt sich mit Abweichungen im TOF-Spektrum, die

jeweils einem ganzzahligen Vielfachen der Zyklotronfrequenz entsprechen, das Spek-

trum des Hauptpulses im Szintillator noch einmal. Diese verschobenen Satelliten-

pulse sind, je nach Unterdrückung, in ihrer Intensität wesentlich geringer als der

Hauptpuls, wie in Abbildung 3.5.1 erkennbar.

Abbildung 3.5.1.: Pulshöhen (PH)-über Time of Flight (TOF)-Spektrum für die LAB+ 3 g/l PPO Szintillatorlösung mit Neutronen- und γ-Pulsen sowieSatellitenpulse

Um die Satellitenpulse aus dem Spektrum zu entfernen, wird ein TOF-Spektrum

erzeugt, bei dem die PH-Schwelle so hoch ist, dass die einzelnen Satelliten getrennt

65


voneinander zu betrachten sind. Anschlieÿend wird jeweils über Hauptpuls und Sa-

tellitenpuls integriert und der Quotient bestimmt.

Die Lage der Satelliten und des Hauptpulses ist in Abbildung 3.5.2 gut zu erken-

Abbildung 3.5.2.: Flugzeitlage (TOF) der Haupt- und Satellitenpulse von Neutronenund prompten γ's für LAB + 3 g/l PPO in logarithmischer Dar-stellung

nen. Das Spektrum wird nun um den Abstand des Hauptpulses zum Satellitenpuls

verschoben und mit dem gebildeten Quotienten multipliziert. Das so erhaltene Spek-

trum wird anschlieÿend vom ursprünglichen abgezogen.

• Walk-Korrektur

Die Abhängigkeit der gemessenen Flugzeit von der Pulshöhe wird als time-walk 17 be-

zeichnet. Im CFD wird das Ankunftssignal der Pulse generiert und somit die Flugzeit

bestimmt. Erreicht die Anstiegsanke des Szintillationspulses die eingestellte Schwel-

le, wird ein logischer Puls generiert, der durch das Passieren der hinteren Flanke des

Szintillationspulses beendet wird.

Da der Punkt an dem die Anstiegsanke des Pulses die Schwelle passiert amplituden-

abhängig ist, wie in Abbildung 3.5.3 verdeutlicht ist, kommt es hierbei zu unterschied-

lichen Flugzeiten bei unterschiedlicher Pulshöhe. Im CFD wird daher die Schwelle

je nach Pulshöhe optimal gesetzt [wal11]. Dies gelingt, indem zwei Pulse addiert

werden. Dabei handelt es sich einerseits um den abgeschwächten Ausgangspuls und

andererseits um den verzögerten und invertierten Ausgangspuls. Das zero-crossing

17englisch für zeitliche Bewegung

66


dieser Summe dient als pulshöhenunabhängiges Zeitsignal für die TOF-Messung.

Es wird beispielsweise getriggert, wenn der zero-crossing-Punkt erreicht wird, der

amplitudenunabhängig ist. Allerdings bleibt bei geringen Pulshöhen auch hier ein

time-walk-Eekt übrig, da das zero-crossing im CFD nur oberhalb einer bestimmten

Schwelle bestimmt werden kann.

Abbildung 3.5.3.: Abhängigkeit der Zeit t bis zum Erreichen der Pulshöhen (PH)-Schwelle von der Amplitude: walk-Eekt [wal11]

Die Auswirkungen des TOF-walks können minimiert werden, indem die gesetzten

TOF-Fenster nicht zu klein gewählt werden. Der walk-Eekt ist somit für höhere

Energien deutlicher, da hier schmalere TOF-Fenster gesetzt werden.

Um eine time-walk-Korrektur durchzuführen, müssen für verschiedene Pulshöhen in

den TOF-Spektren die Lagen für einen Referenzenergiewert bestimmt werden, was

beispielsweise die Kante für die höchste Neutronenergie sein kann. Anschlieÿend muss

in Abhängigkeit der Pulshöhe einer Verschiebung für die TOF-Werte bestimmt wer-

den, die anschlieÿend auf die PH-TOF Matrix angewendet wird.

• Random-KorrekturUm den bei den Messungen mit dem jeweiligen Szintillator vorhandenen Untergrund

abzuziehen, wird die Detektorantwort für die Hintergrundstrahlung bestimmt. Dazu

wählt man aus dem TOF-Spektrum einen Bereich aus, in dem weder neutronenin-

duzierte noch von γ-Strahlung aus dem Be-Target induzierte Ereignisse liegen. Für

diesen Bereich wird mit einer der TOF-Selektion der Neutronen jeweils entsprechen-

den Fensterbreite das PH-Spektrum ausgelesen. Dieses Hintergrundspektrum kann

nun von den anderen erzeugten PH-Spektren abgezogen werden.

67

3 Lichtausbeutemessung am Neutronenstrahl 3.6 Auswertung

3.6. Auswertung

Die erste Messreihe am Neutronenstrahl umfasst vier Proben unterschiedlicher Szintillator-

zusammensetzung mit jeweils einem Durchlauf mit hoher Verstärkung, mit einer Einteilung

von 4mV/Kanal, und einem Durchlauf mit niedriger Verstärkung, mit einer Einteilung von

1mV/Kanal. Die zweite Messreihe wurde zu einem späteren Zeitpunkt analog zu den ersten

Messungen durchgeführt, dabei wurde nur eine Probe gemessen. Die jeweils untersuchten

Zusammensetzungen sind im Folgenden angegeben:

1. Messung

• LAB mit 2 g/l PPO

• LAB mit 2 g/l PPO und 15 mg/l bisMSB

• LAB mit 3 g/l PPO und 15 mg/l bisMSB

• LAB mit 3 g/l PPO und 0.1% natürlichem Nd

2. Messung

• LAB mit 3 g/l PPO

Die Flugstrecke l ist bei der ersten Messreihe 12.111 m, bei der zweiten Messung 12.211 m.

Die Unsicherheit der Längenmessung beträgt etwa 2 mm. Zusätzlich muss beachtet wer-

den, dass das tatsächliche Szintillationszentrum nicht immer, wie angenommen, in der

Mitte der Szintillatorzelle liegt. Daher wird auch die unterschiedliche Weglänge der er-

zeugten Szintillationsphotonen in Szintillator und Lichtleiter in der Fehlerrechnung mit

etwa 3 mm berücksichtigt [Nol12]. Insgesamt ergibt sich eine Unsicherheit von ca. 5 mm

für die Flugstrecke l.

Die Pulshöhenschwelle liegt für alle Messungen im Bereich von 200 keV, der Protonen-

strom liegt bei etwa 600 nA. Für den Strahldurchmesser des Neutronenstrahls am Ort

des Detektors ergibt sich ein Wert von etwa 19.9 cm. Folglich treen pro Sekunde circa

9.2 · 104 Teilchen auf die Frontäche des Detektors. Eine genaue Bestimmung der Neutro-

nenzahl ist nicht notwendig, da keine absoluten Lichtausbeutemessungen gemacht werden,

sondern lediglich die relative Lichtausbeute bestimmt wird. Die Nachweiswahrscheinlich-

keit für Neutronen aus dem erzeugten weiÿen Spektrum ist etwa 25% [AH05] und die

Breite eines Pulses liegt bei einer Gröÿenordnung von 1µs [BDK+89]. Innerhalb dieses

Zeitintervalls liegt die Wahrscheinlichkeit mehrere Neutronen zu detektieren bei etwa 4%.

Die Fensterbreite für die Integration der einzelnen Pulse liegt bei circa 300 ns, wodurch

68


die Wahrscheinlichkeit für die eben beschriebene Zählung zweier Neutronen als ein Event

(pile-up18) unterhalb von 0.5% liegt und daher vernachlässigbar ist. Die Mindestenergie

Emin um einen Überlapp der Pulse zu verhindern, berechnet sich mit der gegebenen Fre-

quenz fP=481.30 k(s−1), einer Flugstrecke von 12.111 m und einer maximalen kinetischen

Neutronenenergie Emax von 17.15 MeV nach Gleichung 3.1.1 zu Emin = 0.125 MeV. Mit

der gesetzten Pulshöhenschwelle von 200 keV kann dieser Überlapp der Pulse vernachläs-

sigt werden.

Es ist für alle Messungen der Untergrund mit Hilfe der Random-Korrektur, die in Kapitel

3.5 beschrieben ist, abgezogen. Die Satelliten- und Walk-Korrektur wurden auf die Probe

mit 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB angewendet und die Gröÿe des Eektes bestimmt. Da

sich keine signikante Veränderung in der Lage der jeweiligen Protonkanten zeigte [Nol12],

werden die Korrekturen auf die weiteren Proben nicht angewendet.

3.6.1. Bremsvermögen von LAB

Das Bremsvermögen eines Materials entspricht dem Energieverlust eines ionisierenden Teil-

chens beim Durchgang durch diese Materie dE/dx. Für LAB wurde es noch nicht ex-

perimentell bestimmt. Auch in den Simulationsprogrammen Pstar [MB11a] und SRIM

[ZZB10], die die Bremswirkung von Protonen bzw. α-Teilchen mit SRIM oder Astar [?],

in verschiedenen Elementen oder Zusammensetzungen berechnen, ist LAB nicht als Ma-

terial enthalten. Daher wurden ähnliche Flüssigkeiten für die Berechnung herangezogen.

In die nähere Auswahl als vergleichbare Substanz kam u.a. Toluol (Methylbenzen C7H8).

Es besitzt wie LAB einen Bezolring und hat mit 0.87 g cm−3 nahezu die gleiche Dich-

te [fAdDGUI12]. Allerdings weicht das C-zu-H-Verhältnis von Toluol mit 0.875 deutlich

vom C-zu-H-Verhältnis von LAB, das 0.606 beträgt, ab. Das Plastik Polypropylene wurde

letztendlich, als vergleichbare Substanz, als Hilfe zur Berechnung der Bremswirkung von

LAB verwendet. Polypropylene hat mit 0.9 g cm−3 eine zu LAB ähnliche Dichte und sein

C-zu-H-Verhältnis liegt mit 0.5 nah an dem des LAB.

Die Bragg-Regel sieht die Berechnung der Bremswirkung für zusammengesetzte, nichtele-

mentare, Materialien anhand der Linearkombination der Bremswirkung der enthaltenen

Elemente, die in Tabelle 2.2.3 aufgeführt sind, vor. Bei diesem Vorgehen treten für eine

zusammengesetzte Substanz allerdings Abweichungen von bis zu 20% [ZZB10] zum tat-

sächlichen Wert auf. Bindungen und Anregungen innerhalb der Moleküle führen zu einer

Abweichung der Wechselwirkung der elementaren Bestandteile. Die Rolle der Bindungen

18englisch für aufsummieren

69


(einfach, doppelt, dreifach...) wird in der Core and Bond19 (CAB)-Näherung berücksich-

tigt. In dieser Korrektur wird neben der einfachen Addition der Bremswirkung der Ele-

mente zusätzlich die Bremswirkung der Bindungselektronen addiert [ZZB10]. Auf dieser

Näherung beruht der in SRIM enthaltene Korrekturfaktor für zusammengesetzte Sub-

stanzen. PStar hingegen arbeitet nur auf Grundlage der Bragg-Regel ohne Korrekturterm.

Um das Bremsvermögen für die verwendete SNO+-LAB-Substanz abzuschätzen, wurde

für alle darin enthaltenen LAB's, die in Tabelle 2.2.3 b) mit ihrem jeweiligen Anteil aufge-

führt sind, mit SRIM und PStar das Bremsvermögen berechnet und anschlieÿend je nach

prozentualem Anteil pi addiert:

SLAB−SNO+ = SC15H24 · p1 + SC16H26 · p2 + SC17H28 · p3 + SC18H30 · p4 + SC19H32 · p5. (3.6.1)

Für die Braggkorrektur bei der Verwendung von SRIM wurde der Korrekturfaktor von

0.9844% angewendet, der für Polypropylen als ausgewählte vergleichbare Substanz angege-

ben ist. Um die Auswirkungen eines etwas anderen Korrekturfaktors abzuschätzen, wurde

zusätzlich die Bremswirkung von LAB mit einem Bragg-Korrekturfaktor von n-Pentadecan

(ρ = 0.769 g cm−3, C:H = 0.4688) der Gröÿe 0.9863% berechnet. Die relativen Abweichu-

gen der beiden Bremswirkungen sind in Abbildung 3.6.1 dargestellt.

Die Abweichung bleibt bis zu einer Energie von ca. 0.7 MeV bei einem nahezu kon-

stanten Wert von 0.2%. Bei weiter zunehmender Energie sinkt die Abweichung und liegt

bei 1.4 MeV nur noch bei 0.05%. Der Einuss des Korrekturfaktors sinkt somit oenbar

mit zunehmender Energie. Da der Korrekturterm für LAB nur abgeschätzt werden kann,

die Abweichungen zu Polypropylen aber im Bereich der Abweichung Polypropylene zu n-

Pentadecan liegen sollte, kann der Fehler aufgrund des nicht speziell für LAB gewählen

Korrekturfaktors, für Energien über 0.7 MeV mit maximal 0.5% abgeschätzt werden. Da

allerdings bei SRIM sowieso eine Unsicherheit von bis zu 2% auf die angegebenen Korrek-

turfaktoren angegeben wird, wird die Unsicherheit der Bremswirkung auf insgesamt circa

2% abgeschätzt.

Ebenfalls untersucht wurde der Einuss unterschiedlicher Mengen PPO auf die Brems-

wirkung der Szintillatorsubstanz. Die relative Abweichung der Bremswirkungen für reines

LAB und LAB +2 g/l PPO ist in Abbildung 3.6.2 zu sehen.

Bereits ab 0.5 MeV weichen die Bremswirkungen lediglich um ca. 0.5% ab. Mit weiter

19englisch für Kern und Bindung

70


Abbildung 3.6.1.: Relative Abweichungen der Protonbremswirkung in LAB mitKorrekturterm von n-Pentadecan und Polypropylen, ∆S/S =(Sn−Pentadecan − SPentadecan)/SPolypropylene in Abhängigkeit derProtonenergie E

Abbildung 3.6.2.: Relative Abweichungen der Protonbremswirkung für reines LABund LAB mit 2g/l PPO, ∆S/S = (SLAB − SLAB+PPO)/SLAB inAbhängigkeit der Protonenergie E

zunemehmender Energie bleibt diese Abweichung nahezu konstant. Die Unsicherheit im

genauen PPO-Gehalt, die in der Gröÿenordnung von 1 mg liegt, schlägt sich daher nicht in

71


einer Veränderung der Bremswirkung nieder. Die Bremswirkungen der unterschiedlichen

verwendeten PPO-Mengen, 2 g/l und 3 g/l, können ebenfalls nahezu als gleich angenommen

werden, was für die spätere Interpretation des Quenchings der verschiedenen Zusammen-

setzungen wichtig ist.

Vergleicht man die Ergebnisse der Bremswirkungsberechnungen von Protonen in LAB von

SRIM und PStar, beide sind in Abbildung 3.6.3 dargestellt, liegen die von PStar berech-

neten Daten über den mit SRIM erhaltenen. Das ist durch den verwendeten Bragg-Faktor

kleiner eins in SRIM zu erklären. Bei kleineren Energien sind die Abweichungen deutli-

cher, wobei bei ca. 70 keV eine maximale Abweichung von 8.3% erreicht wird. Für Energien

oberhalb von 1 MeV wird sie zunehmend kleiner und liegt bei 2 MeV bei etwa 1%. Auf-

grund dieser teilweise deutlichen Abweichungen sollte demnach bei der Bestimmung von

Quenchingfaktoren das für die Berechnung der Bremswirkung genutzte Programm mit an-

gegeben werden.

Abbildung 3.6.3.: Bremswirkungen S in Abhängigkeit der Energie E für Protonen inLAB mit PStar (+) und SRIM (o) berechnet

72


3.6.2. Herstellung der Szintillatorlösungen und Füllung des

Detektors

Um die unterschiedlichen Proben mit jeweils anderem PPO- bzw. bisMSB-Gehalt herzu-

stellen, wird LAB mit einer Pipette in ein Becherglas gegeben. Die für den jeweiligen PPO-

und bisMSB-Gehalt benötigte Menge wird mit Hilfe einer Präzisionswaage abgewogen. Die

Probe LAB mit 3 g/l PPO und 2% natürlichem, in einem Komplex gebundenen Neodym,

ist bereits mit PPO-Zusatz geliefert worden.20

Abbildung 3.6.4.: Detektorfüllung,a=LAB-Behälter,b=Detektorzelle,c=Stickstobehälter,d=Kühlfalle,f=Ventilee=Drehschieberpumpe

Beim Wiegen des PPO wird jeweils mit ei-

ner Genauigkeit von ±0.5 mg gemessen. Da-

durch kann man von einer relativen Unsicher-

heit von 0.13% bzw. von 0.08% im PPO-Gehalt

ausgehen. Beim Abmessen des bisMSB kann

ebenfalls eine Genauigkeit von etwa ±0.5 mg

erreicht werden. Um die verschiedenen Kom-

ponenten zu vermischen, wird mit Hilfe eines

Magnetrührers jeweils etwa eine halbe Stunde

gerührt. Da sich das bisMSB nicht gut im LAB

löst, wird das Gemisch mit bisMSB jeweils für

einige Minuten in ein Ultraschallbad gestellt.

Das Prinzip der Füllung des Detektors mit

den verschiedenen Szintillatorüssigkeiten ist

für alle Messungen gleich. Es ist wichtig zu ge-

währleisten, dass kein Sauersto mehr in der

Zelle ist, um mögliches Quenching durch Sau-

ersto, welches in Kapitel 2.5 beschrieben ist,

zu verhindern. Das betrit sowohl den gelösten Sauersto in der Szintillatorüssigkeit, als

auch den gasförmigen Sauersto aus der Luft.

Das Füllprinzip beginnt mit dem Evakuieren des Füllaufbaus, der in Abbildung 3.6.4 dar-

gestellt ist. Dazu wird eine Drehschieberpumpe benutzt, ein Enddruck von etwa 1mbar

reicht aus. Ziel ist es, durch den Unterdruck die Szintillatorüssigkeit anzusaugen und so-

mit die Zelle zu füllen, ohne dass noch Reste von Luft vorhanden sind. Um ein mögliches

Rücklaufen des LAB, aufgrund des Erreichens des Sättigungdampfdruckes, in die Vaku-

umpumpe zu verhindern, wird vor die Pumpe eine Kühlfalle geschaltet, die mit üssigem

20Lösung hergestellt von M.Yeh, BNL, USA

73


Sticksto gekühlt wird. Nach dem ersten Evakuieren wird die LAB-Flüssigkeit aus einem

Becherglas in die Detektorzelle gesaugt. Um den restlichen, in der Flüssigkeit gelösten,

Sauersto zu entfernen, wird ca. 30min mit Argongas gespült. Hier ist darauf zu achten,

die Zelle nicht mit zu hohem Überdruck zu belasten. Er sollte maximal etwa 0.25 bar betra-

gen, was mit einem Dosierventil eingestellt werden kann, um ein Lösen der Indiumdichtung

des Zellenfensters zu verhindern. Anschlieÿend wird der Aufbau wieder evakuiert und die

Zelle mit der LAB-Flüssigkeit gefüllt.

Die Zelle bleibt während des gesamten Füllvorgangs und auch später beim Auslassvor-

gang an den Photomultiplier angeschlossen, wodurch ein Gegendruck erzeugt wird, der

das Zellfenster zusätzlich andrückt.

3.6.3. TOF-Kalibrierung

Die TOF-Kalibrierungsmessung, deren Ablauf in Kapitel 3.4 beschrieben ist, ergibt für die

erste Messung einen mittleren Abstand der Peaks von 51.51 ± 0.11 Kanälen voneinander

und damit einen Anstieg von 0.0194 ± 4 · 10-5 was mit dem Faktor von 40 ns einem Kali-

brierungsfaktor von 0.7765 ± 0.0017 ns/Kanal entspricht. Die zweite Messung zeigt einen

mittleren Abstand der Peaks von 51.63 ± 0.25 Kanälen und einen Anstieg von 0.0194

± 0.9 · 10-5 und damit einen Kalibrierungsfaktor von 0.7748 ± 0.0038 ns/Kanal. Für die

erste Messreihe ergibt sich damit ein relativer Fehler von 0.21% auf die Kanallage aus der

TOF-Kalibrierung, die zweite Messung hat eine relative Unsicherheit von 0.48%.

Abbildung 3.6.5.: γ-Peak und Neutronkontinuum im TOF-Spektrum für LAB+2 g/lPPO+15 mg/l bisMSB mit hoher Verstärkung

74


Um im TOF-Spektrum die Position des prompten γ-Peaks der γ's, die im Berylliumtar-

get entstehen, zu bestimmen, wird der Schwerpunkt des TOF-Spektrums im Bereich des

Peaks genutzt. Die Vorteile der Nutzung des Schwerpunktes anstelle des Mittelpunktes

einer angepassten Gausskurve sind in [GBRD87] erklärt. Die Lage von γ-Peak und Neu-

trumkontinuum im TOF-Spektrum ist in Abbildung 3.6.5 dargestellt.

Der Schwerpunkt des prompten γ-Peaks wird für alle Proben mit Hilfe folgender Gleichun-

gen bestimmt [GBRD87]:

Sp =∑ ni

n,

σSp =

√∑ni · (i− Sp)2

n,

dSp =σSp√n.

(3.6.2)

Hier ist Sp der Schwerpunkt, σSp die Standardabweichung von Sp, dSp die Unsicherheit

von Sp, i der Kanal, ni die Anzahl der Ereignisse im i-ten Kanal und n die Gesamtereig-

niszahl im Peak. Die Ergebnisse der Berechnung sind in Tabelle 3.6.1 aufgelistet.

Tabelle 3.6.1.: TOF-Kanallage der prompten γ-Peaks nach der Schwerpunktberech-nung aus Gleichung 3.6.2 für verschiedene LAB-Lösungen

Probe Verstärkung TOF-Kanallageprompter γ-Peak

LAB + 2 g/lPPO low gain 953.7 ± 0.2LAB + 2 g/lPPO high gain 953.7 ± 0.2LAB + 2 g/lPPO + 15 mg/lbisMSB low gain 953.7 ± 0.2LAB + 2 g/lPPO + 15 mg/lbisMSB high gain 953.8 ± 0.2LAB + 3 g/lPPO + 15 mg/lbisMSB low gain 955.1 ± 0.2LAB + 3 g/lPPO + 15 mg/lbisMSB high gain 955.5 ± 0.2LAB + 3 g/l PPO + 0.1% nat. Nd low gain 957.9 ± 0.2LAB + 3 g/l PPO + 0.1% nat. Nd high gain 957.9 ± 0.2

LAB + 3 g/lPPO low gain 956.9 ± 0.2LAB + 3 g/lPPO high gain 957.1 ± 0.2

Die aus Gleichung 3.6.2 berechnete Unsicherheit des Schwerpunktes dSp liegt für die einzel-

nen Proben bei maximal 0.01Kanälen. Es muss allerdings ebenfalls der Fakt berücksichtigt

werden, dass die berechnete Lage des Schwerpunktes sensitiv auf die Wahl des für die Be-

rechnung verwendeten Intervalls ist. Der Rundungsfehler, der dadurch zustande kommt,

75


dass die TOF-Daten lediglich in ganzzahligen Werten gespeichert sind, muss ebenfalls be-

rücksichtigt werden. Insgesamt wird für die Berechnung der Lage des prompten γ-Peaks ein

Fehler von 0.25Kanälen angenommen, was bei einer mittleren Peaklage bei 955 Kanälen

einer relativen Unsicherheit von lediglich 0.026% entspricht.

Für die TOF-Selektion der Neutronen ergibt sich damit aus Kalibrierungsfehler ∆calt, Un-

sicherheit der Lage des prompten Gamma-Peaks ∆tgamma und Unsicherheit der Flugstrecke

∆l aus Kapitel 3.6 ein Kanalfehler ∆tneutron von:

∆tneutron =

√√√√(∆tgamma)2 +

(lvn− l

c

cal2t

)2

(∆calt)2 +

(1vn− 1

c

calt

)2

(∆l)2. (3.6.3)

Die Unsicherheit der Neutronen-TOF-Lage sinkt mit zunehmender Energie bzw. mit zuneh-

mendem TOF-Kanal, was die geringere TOF-Fensterbreite bei höherer Energie nochmals

rechtfertigt. Bei 1.5 MeV liegt die relative Unsicherheit der Neutron-TOF-Kanallage bei

etwa 1.7 Kanälen, was einer relativen Unsicherheit von 0.97% entspricht. Ab etwa 5 MeV

liegt die Unsicherheit der Kanallage bereits bei etwa 0.2% und damit unterhalb von einem

Kanal. Bei einer Fensterbreite von 11 bzw. 5 Kanälen für die beiden Energien ist davon

auszugehen, dass die entsprechende Energie innerhalb des Fensters liegt.

Die leichten Abweichungen der Peaklagen der verschiedenen Zusammensetzungen vonein-

ander sind durch die etwas unterschiedlichen Brechungsindizes der verschiedenen Zusam-

mensetzungen zu erklären [Tse10].

Mithilfe von Gleichung 3.4.1 werden die Kanallagen der Neutronen im TOF-Spektrum für

Energien von ca. 1.3 MeV bis 17 MeV bestimmt. Die Unsicherheit auf die Neutronenenergie

bestimmt sich anhand der eben beschriebenen Unsicherheit der TOF-Kanäle.

76


3.6.4. Gammakalibrierung

Die Kalibrierung mit den γ-Quellen 207Bi, 22Na und 137Cs wird wie in Kapitel 3.2 beschrie-

ben durchgeführt.

Die Ergebnisse der ersten groben Kalibrierung sind in Abbildung 3.6.6 und Tabelle 3.6.2 zu

sehen. Hierbei wird die Lage der Comptonkante, wie beschrieben, auf 2/3 der maximalen

Ereigniszahl des Pulshöhenwertes der maximalen im Bereich der Kante angenommen.

Durch das geringe Verzweigungsverhältnis von 6.7% der γ-Strahlung der höchsten Ener-

gie für 207Bi treten vergleichsweise wenig γ-Teilchen dieser Energie (Eγ=1770.2keV) auf.

Durch die verringerte absolute Lichtausbeute ist für die Proben ohne bisMSB diese höchste

Comptonkante des 207Bi kaum zu erkennen. Ein maximaler Wert ist nicht ablesbar, daher

kann auch der Wert der abgeschätzten Copmtonkante in diesem Fall nicht bestimmt wer-

den.

(a) niedrige Verstärkung (b) hohe Verstärkung

Abbildung 3.6.6.: Erste Näherung des Pulshöhen-Energie-Zusammenhangs PH(E)für Elektronen in den verschiedenen LAB-Lösungen ( 2 g/l PPO+ 15 mg/l bisMSB (dunkelgrün), 2 g/l PPO (hellgrün), 3 g/l PPO+ 15 mg/l bisMSB (blau) und 3 g/l PPO + 0.1% Nd (rot)) mit derEnergie der Comptonkante der γ-Strahlung der jeweiligen Kalibra-tionsquelle

Wie schon an den groÿen Fehlern in Tabelle 3.6.2 und Abbildung 3.6.6 zu sehen ist,

handelt es sich bei dieser Kalibrierung lediglich um eine Abschätzung als Eingabeparameter

für die Simulation mit GRESP.

77


Tabelle 3.6.2.: Anstieg und Oset der ersten Abschätzung der linearen Pulshöhen-Energie-Beziehung PH(E) für Elektronen, PH(E) = cal1 ·E + off1,für die verschiedenen LAB-Lösungen

LAB Probe Verstärkung cal1 [Kanal/keV] off1 [Kanal]2 g/l PPO low gain 78.35 ± 10.4 2.9 ± 4.352 g/l PPO high gain 343.2 ± 15.4 0 ± 0.52 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB low gain 82.3 ± 8.1 2.25 ± 4.72 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB high gain 353.5 ± 32.9 -5.3 ± 17.73 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB low gain 83.7 ± 8 2.3 ± 4.23 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB high gain 352.7 ± 15.8 0 ± 0.53 g/l PPO + 0.1% nat. Nd low gain 65.8 ± 8.4 3.1 ± 4.13 g/l PPO + 0.1% nat. Nd high gain 239.3 ± 29.3 2 ± 14.1

3 g/l PPO low gain 70.9 ± 4 2.15 ± 2.23 g/l PPO high gain 301.7 ± 17 -1 ± 0.5

Weiterhin wird wie in Kapitel 3.2 beschrieben vorgegangen und MC-Spektren für die γ-

Energien der Kalibrierungsquellen mit GRESP erzeugt. Beim Vergleich der experimentel-

len Daten mit den jeweiligen Kalibrierungsparametern simulierten Daten werden zwischen

3 und 4 Iterationen durchgeführt. Hier kann auch die Comptonkante höchster Energie des207Bi in den Proben ohne bisMSB zur Kalibrierung genutzt werden. Die Ergebnisse der

Kalibrierung sind in Tabelle 3.6.3 zusammengefasst und in Abbildung 3.6.7 dargestellt.

Tabelle 3.6.3.: Ergebnis der Gammakalibrierung mit Anstieg cal und Oset off derlinearen PH(E)-Beziehung für Elektronen, PH(E) = cal ·E+off , fürdie verschiedenen LAB-Lösungen

LAB Probe Verstärkung cal [Kanal/keV] off [Kanal]2 g/l PPO low gain 74.45 ± 0.4 1± 0.252 g/l PPO high gain 324 ± 0.5 -8.47 ± 12 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB low gain 81.125 ± 0.25 1± 0.1252 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB high gain 343.4 ± 1 -9.16 ± 0.513 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB low gain 81.375 ± 0.25 1.15 ± 0.153 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB high gain 350.5 ± 1 -9.7 ± 0.63 g/l PPO + 0.1% nat. Nd low gain 61.4 ± 1 5.5 ± 13 g/l PPO + 0.1% nat. Nd high gain 228.5 ± 4.5 -6.7 ± 23 g/l PPO low gain 74 ± 1.5 1 ± 13 g/l PPO high gain 326 ± 5 -1 ± 3

78


(a) niedrige Verstärkung

(b) hohe Verstärkung

Abbildung 3.6.7.: Kalibrationsgeraden der Pulshöhen PH-Energie E-Beziehung fürElektronen für die verschiedenen LAB-Lösungen ( 2 g/l PPO +15 mg/l bisMSB (dunkelgrün), 2 g/l PPO (hellgrün), 3 g/l PPO +15 mg/l bisMSB (blau), 3 g/l PPO (türkis) und 3 g/l PPO + 0.1%Nd (rot)) mit der Energie der Comptonkante EC der jeweilgen γ-Strahlung

79


Da der Oset lediglich durch die Elektronik (Verstärker) und die Nichtlinearität der

Lichtausbeute für Elektronen mit geringer Energie verursacht ist, muss er für alle Mes-

sungen einer Verstärkung gleich sein. Als Oset der ersten Messreihe für die niedrige Ver-

stärkung ergibt sich damit im Mittel ein Wert von circa 1±1 Kanal und für die hohe

Verstärkung ein Wert von circa -9±1 Kanal. Der Oset der zweiten Messreihe kann nicht

so genau wie der vorherige bestimmt werden, da jeweils nur eine Kalibrierungsmessung für

niedrige und hohe Verstärkung gemacht wird.

Aufgrund der wesentlich schlechteren Energieauösung, die in Abbildung 3.6.8 dargestellt

ist, und der damit schlechter durchführbaren Anpassung der Spektren, sind die Fehler der

Kalibrierung für die Proben ohne bisMSB gröÿer als die Fehler mit bisMSB. Abbildung

3.6.9 a)-f) macht die Auswirkungen der schlechteren Energieauösung auf die Anpassung

der Spektren deutlich, es sind Spektren mit und ohne bisMSB gegenübergestellt. Die Ab-

weichungen der simulierten von den experimentellen Daten im Bereich niedriger Pulshöhen

kommt durch den Schwellwert zustande, der in GRESP nicht mit simuliert wird.

Abbildung 3.6.8.: Experimentelle Daten und χ2-Fit der Auösung dL/L der verschie-denen LAB-Lösungen (nach Gleichung 3.3.1) in Abhängigkeit derLichtausbeute L anhand der Comptonelektronen der Kalibrations-quellen mit der jeweiligen Energie der Comptonkante EC .

80


(a) 137Cs, niedrige Verstärkung (b) 22Na, niedrige Verstärkung

(c) 207Bi, niedrige Verstärkung (d) 137Cs, hohe Verstärkung

(e) 22Na, hohe Verstärkung (f) 207Bi, hohe Verstärkung

Abbildung 3.6.9.: Experimentelle Daten (schwarz) zusammen mit in GRESP simu-lierten und skalierten MC-Spektren, ungefaltete (blau) und anhandder Auösung gefaltete (rot), LAB-Lösung für: a)-c) 2 g/l PPO +15 mg/l bisMSB, jeweils mit niedriger Verstärkung, und d)-e) 2 g/lPPO, jeweils mit hoher Verstärkung

81


Wie erwartet ergibt sich für die Proben mit bisMSB eine verstärkte Lichtausbeute für

Elektronen, was durch den höheren Kalibrierungsfaktor und die damit gröÿere Pulshöhe

bei gleicher Energie, beschrieben wird. Die zu höheren Wellenlängen verschobenen Emissi-

onsspektren des bisMSB stimmen nicht nur besser mit der Sensitivität des PMT's überein,

die Reektivität an den Zellwänden ist im Vergleich zu den niedrigeren Emissionswellen-

längen des PPO ebenfalls erhöht. Dadurch kann mehr Licht den PMT erreichen, was eine

höhere absolute Lichtausbeute zur Folge hat. Auch die Energieauösung mit bisMSB ist

dadurch wesentlich besser.

Die Proben mit einer gröÿeren Konzentration (3 g/l) an PPO haben für Elektronen im Mit-

tel eine um ca. 0.5% höhere Lichtausbeute als die mit weniger (2 g/l) PPO-Gehalt. Eine

höhere Lichtausbeute infolge einer höheren Fluorkonzentration ist schon in Kapitel 2.2.2

beschrieben. Da die Sättigung der Lichtausbeute erst für PPO-Konzentrationen gröÿer als

3 g/l einsetzt, wie in Abbildung 2.4.1 zu sehen ist, ist die etwas höhere Lichtausbeute der

Probe mit 3 g/l PPO-Gehalt konsistent.

Die Energieauösung, die zunächst nur mit den γ-Quellen der Kalibrierungsmessung un-

tersucht wird, ist in Abbildung 3.6.8 dargestellt. Sie ist hier nur sehr ungenau bestimmt,

da lediglich sechs, bzw. fünf γ-Energien über einen relativ kleinen Energiebereich benutzt

wurden. Auch ist die relative Auösung an den Comptonkanten teilweise nur ungenau

bestimmt, da sie, wie schon in Kapitel 3.3 beschrieben, vom Anpassungsbereich der MC-

Spektren an die gemessenen Spektren abhängt. Daher können insbesondere die Kurven der

Proben ohne bisMSB lediglich als Näherung für die tatsächliche Energieauösung dienen.

Deutlich zeigt sich aber auch in dieser Näherung der verbessernde Eekt des bisMSB. Die

ortsabhängige Auösung ist durch die Erhöhung der Reektivität an den Zellwänden deut-

lich gesteigert. Die elektronische Verstärkung spielt für die Auösung keine Rolle.

82


3.6.5. Messungen mit Neutronen

Um das Protonquenching zu bestimmen, wird das Protonenrückstoÿspektrum eines wei-

ÿen Neutronstrahls genutzt. Die Erzeugung des Neutronenstrahls und dessen Wechselwir-

kungen im Szintillator sind bereits in Kapitel 3.1.1 beschrieben. Es wird, analog zu den

γ-Quellmessungen, jeweils eine Strahlmessung mit hoher und eine mit niedriger Verstär-

kung durchgeführt. Die Verstärkung wird so geregelt, dass für die niedrige Verstärkung

die Protonenkante für die höchste Neutronenenergie, ca. 17 MeV, noch zu sehen ist. Die

hohe Verstärkung sorgt für eine bessere Auösung bei niedrigen Energien. Sie wurde so

gewählt, dass die Protonenkante bis zu einer Neutronenenergie von ca. 5.5 MeV noch zu

sehen ist. Gemessen wurde über Zeiten von ca. 45 Minuten bis 1.5 Stunden. Mit Hilfe

der TOF-Methode wurden im Energiebereich von ca. 1 bis 16 MeV 37 Spektren der De-

tektorantwort auf die jeweils ausgewählte Neutronenenergie erzeugt. Es wurde nicht die

maximal mögliche Energie von 17 MeV genutzt, da die maximale Energie des Protonen-

strahls aus dem Zyklotron und des damit erzeugten Neutronenstrahl um bis zu 200 keV

schwankt [Nol12]. Die Ausläufer der Protonenkante bei 17 MeV liegen auÿerdem schon

auÿerhalb des gemessenen PH-Spektrums. Für das Erstellen der jeweiligen PH-Spektren

werden Spektren aus der TOF-PH-Matrix der mpa-Datei ausgelesen, wobei der TOF-Kanal

entsprechend der Neutronenenergie gewählt ist, was in Kapitel 3.4 näher beschrieben ist.

Aufgrund der endlichen Energieauösung und der Unsicherheit der Kanallage für die jewei-

lige Neutronenenergie werden immer Fenster gewisser Breite gesetzt. Diese ist so gewählt,

dass sie bei niedrigen Energien ca. 5% der Energie entspricht, bei hohen Energien ca. 2%.

Um den Eekt des TOF-Walk, der in Kapitel 3.5 beschrieben ist, gering zu halten, ist die

Fensterbreite nie unterhalb von 2% der jeweiligen Energie gewählt.

Analog zum Vorgehen bei der Gammakalibrierung werden auch bei der Bestimmung der

Protonenlichtausbeute die experimentellen Daten mit simulierten Daten verglichen. Als

MC-Programm wird das an der PTB entwickelte NRESP benutzt. NRESP simuliert für

Neutronen, ähnlich wie GRESP für γ-Teilchen, den Weg der Teilchen durch den Detektor.

Dabei werden Streuungen im Detektor, im Lichtleiter und in der Umhausung des Detek-

tors berechnet. Zusätzlich sind verschiedene Reaktionen bei denen α-Teilchen entstehen

mit eingeschlossen, die dann, wie die teilweise ebenfalls entstehenden Be- und C-Ionen,

im Detektor propagiert werden. Allerdings berechnet NRESP nicht die weiteren Reaktio-

nen der bei der inelastischen 12C (n,n') 12C-Streuung entstehenden Photonen. Das macht

eine Pulsformdiskriminierung bei der Datenauswertung nötig, um Diskrepanzen zwischen

gemessenem und MC-Spektrum durch das Licht der nicht simulierten γ`s zu reduzieren.

Zusätzlich zu den schon in GRESP anzugebenden Detektormaÿen, dem Kalibrierungsfak-

tor und der Detektorzusammensetzung, muss die Entfernung der Neutronenquelle und die

83


Energieverteilung der Neutronen angegeben werden. Die Lichtausbeute des Szintillators

für Protonen in elektronäquivalenter Energie wird ebenfalls zur Berechnung benötigt. Sie

wird für Energien bis 8 MeV in Form einer Tabelle in einer externen Datei angegeben.

Ein Beispiel für eine genutzte NRESP-Lichtausbeutetabelle ist im Anhang auf Abbildung

A.0.1 zu sehen. Bis 600 keV wird die Lichtausbeute in 10 keV Schritten angegeben und

anschlieÿend bis 8 MeV in 20 keV Schritten. Für Energien über 8 MeV wird ein linearer

Zusammenhang zwischen Protonlichtausbeute und Energie angenommen, der ebenfalls in

der externen Datei angegeben wird. Dort werden auch Polynome für die α-Lichtausbeute

und für die Lichtausbeute von Be-, B- und C-Ionen, die durch Reaktionen höher energe-

tischer Neutronen an Kohlensto entstehen können, angegeben. Es sind bereits mehrere

Lichtausbeutetabellen für verschiedene Szintillatoren verschiedener Zellengröÿen inNRESP

gegeben, u.a. eine Standardlichtausbeutetabelle, NLICHT=0, für die Szintillatorüssigkeit

NE213. Diese wird als Anfangs-Lichtausbeute verwendet, da die tatsächliche Lichtausbeu-

te für Protonen in LAB-Szintillatoren noch zu bestimmen ist.

Als Verteilung der Neutronen wird eine Gaussverteilung mit der Breite entsprechend dem

TOF-Fenster für die jeweilige Energie angenommen.

3.6.5.1. Energieauösung

Zur Berechnung der Energiauösung wird die mit NRESP berechnete, ideale Detektorant-

wort mit variabler relativer Gaussbreite gefaltet und an die TOF-selektierten, monoener-

getischen Neutronenspektren angepasst. Diese Anpassung wird für 17 Neutronenenergien

zwischen 2 und 16 MeV durchgeführt. Als Eingabe für die Lichtausbeute wird zunächst

die Standardlichtausbeute für NE213 aus der Tabelle NLICHT=0 verwendet. Die relati-

ve Energieauösung an den Protonrückstoÿkanten lässt sich, wie schon bei der Gamm-

akalibrierung, nur mit einer Unsicherheit von 1-4% bestimmen. An die jeweils erhaltene

relative Auösung der mithilfe des Kompressionsfaktors berechneten Lichtausbeute, wird

Gleichung 3.3.1 mit einem χ2-Fit angepasst. Die so erhaltenen Kurven sind in Abildung

3.6.10 dargestellt. Die durch diese Anpassung berechneten Auösungsparameter sind in

Tabelle 3.6.4 zusammengefasst. Der Parameter c ist, wie in Kapitel 3.2, mit 0.5% gleich-

gesetzt.

84


Abbildung 3.6.10.: experimentelle Daten und χ2-Fit der Auösung dL/L der verschie-denen LAB-Lösungen (nach Gleichung 3.3.1) in Abhängigkeit derLichtausbeute L für Protonen

Tabelle 3.6.4.: Parameter der Gleichung 3.3.1 für die Energieauösung der verschie-denen Proben des χ2-Fits aus 3.6.10

Probe a b [ MeVee] c [ MeV2ee]

LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB 0.1663± 0.0063 0.1617± 0.0122 0.005LAB + 2 g/l PPO 0.3376± 0.0106 0.1858± 0.0282 0.005LAB + 3 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB 0.171± 0.0068 0.1797± 0.0156 0.005LAB + 3 g/l PPO 0.3893± 0.0093 0.1993± 0.0314 0.005LAB + 3 g/l PPO + 0.1% Nd 0.4099± 0.0116 0.2938± 0.033 0.005

Wie schon bei der Messung der Auösung mit γ-Quellen wird auch hier der Einuss des

bisMSB deutlich, der die Auösung insgesamt stark verbessert. Dies kommt durch eine

Verbesserung der Ortsauösung, infolge der erhöhten Reektivität mit bisMSB, zustande.

Für den Parameter der statistikbedingten Auösung b kann nicht von einer signikanten

Verschlechterung ohne bisMSB gesprochen werden. Er liegt im Bereich zwischen 16.1% ±1.2% und 19.9% ± 3.1%, damit stimmen die Werte für b im Rahmen ihrer Unsicherheiten

weitestgehend überein. Das wiederum bedeutet, dass sich die relative Lichtausbeute durch

die Zugabe von bisMSB nicht verändert, eine Tatsache, die schon in anderen Messungen

bestätigt wurde [Gru12a].

Frühere Messungen, für Proben von LAB mit bisMSB und Neodym-Zusatz, stellten eine

85


Reduktion der relativen Lichtausbeute zwischen 7% und 8% durch die Zugabe von Neodym

fest [Gru12a]. In den für diese Arbeit durchgeführten Experimenten spricht der deutlich

schlechtere Wert der statistikbedingten Auösung für die Probe mit 0.1% Neodym eben-

falls für eine reduzierte Zahl an Photoelektronen.

Da bei der LAB-Zusammensetzung mit Neodym die Ortsauösung mit ca. 41% sehr stark

dominiert, lässt sich nicht nicht sagen, ob eine Beschreibung der Auösung durch Gleichung

3.3.1 und anschlieÿende Faltung mit einer Gausskurve mit E variierender Breite noch ge-

rechtfertigt ist. Die Annahme, dass die ideale Verteilung mit einer Gausskurve gefaltet die

gemessenen Daten reproduziert, beruht auf der Poissonstatistik, die für eine groÿe Anzahl

von Messungen in eine Normalverteilung übergeht. Wie schon in Kapitel 3.3 beschrieben,

ist der dominierende Faktor bei oft benutzten Szintillatoren wie NE213 oder BC501-A die

Statistik der Photoelektronentstehung, die einer Poissonverteilung folgt. Da im Fall von

LAB + PPO ohne bisMSB die Ortsauösung mit 30% der dominierende Faktor ist, müsste

für eine bessere Beschreibung möglicherweise eine andere Funktion zur Faltung bestimmt

werden, die im Wesentlichen der Ortsauösung Rechnung trägt. Im weiteren Verlauf die-

ser Arbeit werden die simulierten Spektren allerdings für alle Proben weiterhin mit einer

Gausskurve gefaltet, da dies eine gute Näherung darstellt und ein anderes Verfahren nicht

bekannt ist.

Für NE213 wurden mit einer Zelle gleichen Baus und sehr ähnlicher Gröÿe Werte von

1.2%, 10% und 0.2% für a, b und c erreicht [DK82], was im Vergleich mit den für LAB

erreichten Werten, auch bei Verwendung von bisMSB, die relativ schlechte Auösung von

LAB im Vergleich zu NE213 unterstreicht.

3.6.5.2. Pulsformdiskriminierung

Die Pulsformdiskriminierung wird genutzt, um neutroneninduzierte- von γ-induzierten Er-

eignissen zu unterscheiden. Hier geht es primär um die Unterdrückung der γ-Ereignisse,

die durch inelastische Streuung der Neutronen an Kohlensto entstehen, denn diese Ereig-

nisse werden in der Simulation nicht berücksichtigt. Die γ-Teilchen, die aus dem Be-Target

austreten, sind nicht im interessierenden Neutronspektrum vorhanden, da sie bereits über

das Setzen des TOF-Fensters im Bereich des Neutronkontinuums aussortiert sind. Der zu-

fällige γ-Untergrund spielt ebenfalls keine Rolle, da er durch die random-Korrektur von

den Neutronspektren abgezogen werden konnte.

Für die Proben mit LAB + 2 g/l PPO mit und ohne bisMSB-Zusatz sind die PH-PS-

Spektren in Abbildung 3.6.11 a) und b) dargestellt. Die gure of merit D wird als Maÿ für

die Güte der Pulsformdiskrimierung mithilfe von Gleichung 2.6.2 berechnet. Dafür werden

die PS-Werte auf die x-Achse projiziert und anschlieÿend jeweils eine Gaussanpassung für

86


den γ- und neutroneninduzierten Peak gemacht, siehe dazu Abbildung 3.6.12, 3.6.13 und

3.6.15.

(a) 2 g/l PPO+15 mg/l

(b) 2 g/l PPO

Abbildung 3.6.11.: Pulsform PS-Pulshöhen PH-Spektrum von Neutronen- und γ-Pulsen in LAB+2 g/l PPO mit und ohne bisMSB

Eine Gaussanpassung im Bereich der γ-induzierten Ereignisse für die Messung mit

2 g/lPPO ohne bisMSB ist kaum möglich, was in siehe Abbildung 3.6.12 a) zu sehen ist.

3.6.12 b) zeigt das PS-Spektrum für die Messung mit 3 g/lPPO ohne bisMSB. Die Breite

des γ-Peaks kann daher nur grob abgeschätzt werden. Der Wert von D ist für die Probe

mit 2 g/l PPO mit 1.34 trotzdem gröÿer als 1, was eine Pulsformdiskrimierung, wie sie in

Kapitel 2.6 beschrieben ist, möglich macht. Sie ist allerdings nur unvollständig durchführ-

bar, da D für eine vollständige Diskriminierung einen Wert gröÿer als 5 besitzen muss, wie

87


es in Kapitel 2.6 beschrieben ist. Damit kann es im Falle der Pulsformdiskrimierung für

LAB + 2 g/l PPO zu Fehlidentikationen der verschiedenen Teilchen gekommen sein und

die γ-Ereignisse können nur unvollständig aus dem Spektrum entfernt werden.

Abbildung 3.6.12.: Pulsform(PS)-Spektrum für neutronenund γ-induzierte Ereig-nisse in LAB + 2 g/l PPO mit Gaussanpassung

Im PS-Spektrum von LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB, das in Abbildung 3.6.13 dar-

gestellt ist, sind die beiden von Neutronen und γ-Teilchen induzierten Ereignispeaks klar

voneinander zu trennen. Daher lässt sich auch eine Gaussanpassung an den γ-induzierten

Peak gut durchführen. Für D ergibt sich ein Wert von 1.45. Dieser Wert liegt etwas über

dem ohne bisMSB erreichten, wenngleich auch er für eine vollständige Diskriminierung zu

niedrig ist.

Abbildung 3.6.13.: Pulsform(PS)-Spektrum wie 3.6.12 für LAB + 2 g/l PPO +15 mg/l bisMSB

88


Eine Pulsformdiskriminierung bei der Messung mit LAB + 3 g/l PPO mit 15 mg/l

bisMSB ist von ähnlicher Qualität möglich, wie es bei der Probe mit LAB + 2 g/l PPO

mit 15 mg/l bisMSB der Fall ist. Es ergibt sich sogar ein leicht höherer Wert für D von

1.51. Das PS-PH-Spektrum für diese Zusammensetzung ist im Vergleich mit der gleichen

Menge PPO ohne bisMSB in Abbildung 3.6.14 dargestellt. Es ist zu sehen, dass bei der

Messung mit 3 g/l PPO ohne bisMSB die Trennung der Pulsformen im PS-PH-Spektrum

für neutronenund γ-induzierte Ereignisse kaum noch möglich ist.

(a) LAB+3g/lPPO+15mg/lbisMSB

(b) LAB+3g/lPPO

Abbildung 3.6.14.: Pulsformparameter PS über Pulshöhen PH-Spektrum für LAB+ 3 g/l PPO mit (a) und ohne (b) 15 mg/l bisMSB mit Neutron(n)- und γ-Pulsen

Die Summe der Halbwertsbreiten des γ- und neutroninduzierten Peaks im PS-Spektrum

liegt über dem Abstand der beiden Peaks, sodass das Maximum des γ-Peaks nicht mehr

erkennbar ist, was in Abbildung 3.6.15 zu sehen ist. Bei dieser Zusammensetzung des

Szintillators wird bei der Auswertung keine Selektion der Ereignisse nach Pulsform vorge-

89


nommen, da es zu vielen Fehlidentiktionen der Teilchen kommen würde und viele neu-

troneninduzierte Ereignisse aus dem Spektrum genommen würden.

Abbildung 3.6.15.: Pulsform(PS)-Spektrum für neutronenund γ-induzierte Ereig-nisse in LAB + 3 g/l PPO

Die Auswertung der Messung mit Neodym wird aus den beschriebenen Gründen ebenfalls

ohne die Diskriminierung nach Pulsformen vorgenommen. Eine Unterscheidung der von den

verschiedenen Teilchen induzierten Pulse ist hier bereits im PH-PS-Spektrum nicht mehr

möglich, welches in Abbildung 3.6.16 dargestellt ist.

Abbildung 3.6.16.: Pulsform PS-Pulshöhen PH-Spektrum für LAB + 3 g/l PPO+0.1% Nd mit Neutron (n)- und γ-Pulsen

Die Ergebnisse der Anpassungen und der jeweils erhaltene Wert für D sind in Tabelle 3.6.5

zusammengefasst.

90


Tabelle 3.6.5.: Ergebnisse der Gaussanpassungen an die γ- und neutroneninduziertenPeaks im Spektrum des Pulsformparameters PS mit Mittelwert, Halb-wertsbreite FWHM und Standardabweichung σ

LAB Probe Teilchen Mittelwert [Kanäle] FWHM [Kanäle] σ [Kanäle]2 g/lPPO+15 mg/lbisMSB n 80 ± 0.6 50 ± 5 21.23 ± 2.122 g/lPPO+15 mg/lbisMSB γ 48 ± 1 14 ± 4 5.94 ± 1.7

D = 1.45± 0.242 g/lPPO n 86 ± 1 60 ± 10 25.48 ± 4.22 g/lPPO γ 50 ± 4 20 ± 5 8.1 ± 2.1

D = 1.34± 0.353 g/lPPO+15 mg/lbisMSB n 80.6 ± 0.5 52 ± 3 22.2 ± 1.33 g/lPPO+15 mg/lbisMSB γ 46.1 ± 2.5 14 ± 4 5.9 ± 1.7

D = 1.51± 0.24

Die niedrige Güte der Pulsformdiskriminierung für die Proben ohne bisMSB-Zusatz ist

sowohl auf die relativ schlechte Auösung dieser Szintillator-Zusammensetzungen, als auch

auf die relativ geringe Anzahl der den PMT erreichenden Photonen bzw. der dort ausge-

lösten Photoelektronen zurückzuführen. Die Anzahl an Photoelektronen ist, wie in Kapitel

3.6.5.1 gezeigt wurde, durch die verringerte Reektivität der Zellwände und die schlechtere

Sensitivität des PMTs im emittierten Wellenlängenbereich im Vergleich zu den Lösungen

mit bisMSB deutlich reduziert. Eine geringere Anzahl von Photoelektronen n schlägt sich

direkt in einer Verschlechterung von D nieder, da D ∝√n, worauf in Kapitel 2.6 näher

eingegangen wird.

3.6.5.3. Bestimmung der relativen Lichtausbeute für Protonen

Um die Lichtausbeute für Protonen aus deren Rückstoÿspektrum zu gewinnen, wird wieder

das Programm NRESP benutzt. Die Eingabeparameter sind äquivalent zu den in Kapitel

3.6.5.1 beschriebenen, allerdings werden nun zusätzlich die Parameter der Auösungsfunk-

tion dL/L(L) angegeben.Dadurch wird automatisch die Faltung mit einer Gaussfunktion

entsprechender Breite durchgeführt. Bei der ersten Anpassung wird die Detektorantwort

zunächst wieder mit der Standardlichtausbeutetabelle für NE213, NLICHT=0, erzeugt. Die

experimentellen Spektren für Neutronen bestimmter Energie werden, wie in Kapitel 3.6.5.1

erklärt, extrahiert. Die gefalteten und entsprechend der jeweiligen PH(E)-Beziehung ska-

lierten MC-Spektren werden im Programm WinSpekt an die experimentellen PH-Spektren

angepasst. Dafür wird, wie in Kapitel 3.6.5.1 beschrieben, der Bereich der Protonrückstoÿ-

kante verwendet. Bei der Anpassung der simulierten an die gemessenen Daten wird jeweils

der Kompressionsfaktor bestimmt und die Spektren werden auf die gleiche Ereigniszahl

91


skaliert. Dieser Vorgang wird für Energien zwischen 1.45 MeV und 16 MeV durchgeführt.

Für die niedrigen Energien unterhalb von 5.5 MeV werden die Daten mit hoher Verstär-

kung verwendet und für die gröÿeren Energien die Daten mit niedriger Verstärkung. Im

Überlappbereich zwischen 4.5 MeV und 5.5 MeV werden an die Daten beider Verstärkun-

gen jeweils MC-Spektren angepasst. Aus den beiden Lichtausbeuten gleicher Energie wird

jeweils der Mittelwert gebildet. Damit wird sichergestellt, im Übergangsbereich eine glatte

Funktion ohne Sprung zu erhalten. Pulshöhe und Lichtausbeute sind zueinander propor-

tional. Um die Lichtausbeute der Protonen zu erhalten, wird die Lichtausbeute, mit der

die MC-Spektren erzeugt wurden, für die jeweilige Energie mit dem Kompressionsfaktor

aus der Anpassung multipliziert. Damit eine glatte Funktion entsteht, wird der Quotient

der neu berechneten Lichtausbeute und der Standardlichtausbeute (NLICHT=0) gebildet

und über die Energie aufgetragen. Gibt es Sprungstellen zwischen den einzelnen Werten

des Quotienten, so wird die Anpassung bei dieser Energie mit etwas anderem Anpassungs-

bereich wiederholt. Verändert sich die Sprungstelle dadurch nicht, wird der entsprechende

Quotient anhand der Lichtausbeutequotienten der benachbarten Werte durch Mittelwert-

bildung angepasst und daraus die Lichtausbeute gewonnen. Bei einer Energie von 8 MeV

ist bei allen LAB-Lösungen eine Sprungstelle zu erkennen. Erklären lässt sich das durch

den Übergang von tabellarischen Werten zu linearer L(E)-Beziehung in NRESP, der genau

bei 8 MeV liegt. Es ist fraglich, ob die lineare Beziehung bereits ab dieser Energie eine gute

Näherung darstellt, die Verlängerung der Lichtausbeutetabelle zu höheren Energien würde

hier möglicherweise eine deutliche Verbesserung bringen.

Die Vergleiche der Lichtausbeute verschiedener LAB-Lösungen mit 3 g/l PPOmit der Stan-

dardlichtausbeute sind in Abbildung 3.6.17 dargestellt. Die relative Lichtausbeute liegt, bis

auf den Bereich geringer Energie unterhalb von 2 MeV, mit 3-7% deutlich unter der re-

lativen Lichtausbeute für die NE213-Referenz, was für ein stärkeres Quenching des LAB

spricht.

Die geglätteten Lichtausbeute-Werte werden gegen die Energie aufgetragen, was in Ab-

bildung 3.6.18 für die verschiedenen untersuchten Lösungen zu sehen ist. Oberhalb von

8 MeV werden die Daten entlang einer linearen Funktion angepasst, da die Parameter die-

ser Funktion als Eingabeparameter für den Bereich über 8 MeV für eine weitere Iteration

mit NRESP benötigt werden. Nicht für alle Energien im 10 bzw. 20 keV-Abstand wer-

den Lichausbeutewerte berechnet. Um die Daten für die benötigte Lichtausbeutetabelle

unterhalb der Energie von 8 MeV zu erhalten, wird daher eine Spline-Anpassung entlang

der Lichtausbeute gemacht. Dazu wird die Routine TSpline im Datenanalyseprogramm

Root [CER12] verwendet. Aus der Spline-Anpassung werden die Werte für die Eingabepa-

rameter der neuen Lichtausbeutetabelle bestimmt.

92


(a) 3g/lPPO (b) 3g/lPPO+15mg/lbisMSB

(c) 3g/lPPO+0.1%Nd

Abbildung 3.6.17.: Quotient der Lichtausbeute dL/L für die verschiedenen LAB-Lösungen und der Referenzlichtausbeute von NE213 in Abhän-gigkeit der Energie E mit Spline-Fit

Mit der so gewonnenen Tabelle und den Ergebnissen der linearen Anpassung wird der

Vorgang der Simulation und Anpassung wiederholt. Insgesamt werden für alle Proben 3-

4 Iterationen durchgeführt. Die Kompressionsfaktoren, die den Vergleich zur vorherigen

Lichtausbeute darstellen, variieren bei den letzten Iterationen im Vorzeichen und zeigen,

bis auf einzelne Ausnahmen, keine Abweichung über 1% der aufeinanderfolgenden Licht-

ausbeuten mehr.

Die Unsicherheit von der bei den Lichtausbeutedaten ausgegangen wird, resultiert im We-

sentlichen aus der Unsicherheit der Lichtausbeute der Elektronen und damit der Gamma-

kalibrierung. Dort schlägt sich auch die Unsicherheit in der Bestimmung des Osets nieder.

Die Fehler der einzelnen Kalibrierungsfaktoren sind in Tabelle 3.6.3 aufgelistet. Weitere

Fehler kommen durch Schwankungen der Verstärkung des Photomultipliers. Trotz LED-

93


Stabilisierung ist der resultierende Fehler im Bereich von 1% anzunehmen [Nol12]. Die

Abhängigkeit vom jeweiligen Intervall, in der die Anpassung der MC-Daten stattndet,

muss hier ebenfalls beachtet werden. Um darauf einzugehen, wird die Dierenz zwischen

aktueller und vorheriger Iteration mit leicht verändertem Anpassungsintervall bestimmt

und quadratisch zu den anderen Fehlern addiert, was den Gesamtfehler auf die jeweilige

Lichtausbeute ergibt.

Abbildung 3.6.18.: Lichtausbeute L der verschiedenen LAB-Lösungen in Abhängig-keit der Energie E

Um das Quenching für die einzelnen Proben zu bestimmen, wird die in Kapitel 2.5

beschriebene integrierte Form der semiempirischen Formel nach Birks, Gleichung 2.5.6,

benutzt. Sie wird an die Lichtausbeutedaten für den Energiebereich von 1 bis 16 MeV

mit der Methode der kleinsten Quadrate angepasst [vKNN+13]. Messungen der absoluten

Lichtausbeute wurden nicht durchgeführt, deshalb wird sie in elektronenäquivalenter Ener-

gie angegeben. Der Parameter S, der die absolute Szintillationsezienz beschreibt, kann

daher gleich eins gesetzt werden, wie schon in Kapitel 3.2 beschrieben.

Die Bremswirkung spielt für das Quenching eine wesentliche Rolle. Die Bestimmung der

Parameter der Birks-Gleichung ist daher auch sensitiv auf das Bremsvermögen. Da es

für LAB nicht genau bekannt ist und mit SRIM nur ungenau, mit einem Fehler von ≥2% [ZZB10] bestimmt werden kann, wird der Einuss einer um 2% verschobenen Brems-

wirkung ebenfalls untersucht. Die Abweichungen, die sich für den Parameter kB ergibt,

liegt im Bereich von 2%. Damit st die Unsicherheit der Bremswirkung insbesondere für die

94


Messungen mit bisMSB die dominierende Unsicherheit. Die Ergebnisse der Anpassung von

Gleichung 2.5.6 an die Daten der relativen Lichtausbeute sind in Abbildung 3.6.19 und

3.6.20 der übersichthalber einzeln dargestellt und in Tabelle 3.6.6 zusammengefasst21.

Tabelle 3.6.6.: Mit χ2-Anpassung der Gleichung 2.5.6 an die gemessene Lichtausbeuteerhaltene Parameter kB und C für die verschiedenen LAB-Lösungen[vKNN+13]

LAB-Lösung kB[ cm/MeV] C[ cm/MeV2]2 g/l PPO+15 mg/l bisMSB 0.0097 ± 0.0002 ≤ 5.5 · 10−7

2 g/l PPO 0.0098 ± 0.0003 ≤ 4.0 · 10−7

3 g/l PPO+15 mg/l bisMSB 0.0098 ± 0.0003 ≤ 1.0 · 10−7

3 g/l PPO 0.0094 ± 0.0002 ≤ 6.5 · 10−7

Es zeigt sich, dass für den Parameter C, nur eine obere Grenze von O(1 · 10−7 cm/MeV2

)bestimmt werden kann, womit er mit Null gleichgesetzt werden kann. Der das Quen-

ching bestimmende Parameter kB liegt für alle Proben im Bereich von 0.0094±0.0002

−0.0098±0.0003 cm/MeV und stimmt damit im Bereich der Fehler für alle Proben überein.

Dies stützt die Annahme, dass das Quenching lediglich durch das Ionisationsquenching der

Lösungsmittelmoleküle bestimmt wird und unabhängig vom Fluor ist. Die absolute Licht-

ausbeute wird zwar durch das zusätzliche Fluor bisMSB verändert, nicht aber der relative

Zusammenhang zwischen Lichtausbeute und Energie und damit das Quenching. Daher lie-

gen auch die Quenchingfaktoren, die in Abbildung 3.6.21 dargestellt sind, weitestgehend

auf einer Linie. Für Protonen einer Energie von 1 MeV ergibt sich aus der Berechnung des

Quenchingfaktors eine Verringerung der gemessenen Energie um einen Faktor 5. Für hö-

her energetische Protonen steigt der Quenchingfaktor, was einem schwächeren Quenching

entspricht, für Protonenenergien von 8 MeV ist die gemessene Energie nur noch um die

Hälfte verringert.

Die Bestimmung des Quenchingfaktors für die LAB-Lösung mit Neodym steht noch aus.

Der Eekt des Neodyms auf das Protonquenching kann daher in dieser Arbeit nicht be-

schrieben werden.

NE213, dass hier mehrfach für den Lichtausbeutevergleich mit LAB genutzt wurde, besitzt

mit kB = 0.00841 cm/MeV [CS70] einen deutlich niedrigeren Wert für das Quenching, was

die höheren Werte in der Lichtausbeute im Vergleich zu LAB erklärt.

21Anpassungen von Belina von Krosigk durchgeführt

95


(a) ohne bisMSB

(b) mit bisMSB

Abbildung 3.6.19.: χ2-Anpassung der Gleichung 2.5.6 nach Birks an die Lichtausbeu-te für LAB + 2 g/lPPO mit und ohne bisMSB in Abhängigkeitder Energie

96


(a) ohne bisMSB

(b) mit bisMSB

Abbildung 3.6.20.: χ2-Anpassung der Gleichung 2.5.6 nach Birks an die Lichtausbeu-te für LAB + 3 g/lPPO mit und ohne bisMSB in Abhängigkeitder Energie

97


Abbildung 3.6.21.: Quenchingfaktoren Qp für verschiedenen LAB-Lösungen in Ab-hängigkeit der Energie

Wie schon in Kapitel 3.6.5.1 beschrieben, zeigt die Anpassung der NRESP -Daten an

die gemessenen Spektren, insbesondere für die Proben ohne bisMSB, teilweise deutliche

Abweichungen. Im Energiebereich zwischen 5 und 10 MeV sind auch bei den Proben mit

bisMSB Abweichungen zu erkennen. Sie sind durch die unvollständige γ-Unterdrückung

zu erklären, da auch mit bisMSB keine vollständige Pulsformdiskrinierung möglich ist.

Der Schwellwert für das Ablaufen der inelastischen n-12C-Streuung, durch die die entspre-

chende γ-Strahlung mit einer Energie von 4.43 MeV entsteht, liegt bei 4.85 MeV [Hal59].

Ihr Wirkungsquerschnitt sinkt nach einem Resonanzbereich zwischen etwa 7 und 8 MeV

wieder [Hal59] [uH82], weshalb der Einuss der entstehenden γ-Teilchen im Pulshöhen-

spektrum sinkt und eine Anpassung wieder besser möglich ist. In Abbildung 3.6.22 sind

gemessene Daten und die angepassten MC-Spektren dargestellt. Die Anpassungen für

6 MeV, 8 MeV und 10 MeV zeigen für niedrigere Pulshöhen Abweichungen, die auf die

4.43 MeV γ-Strahlung zurückzuführen sind. Mit höherer Energie gelingt die Anpassung

besser, aufgrund des angesprochenen Absinkens des Wirkungsquerschnitts für inelastische

n-C-Streuung. Auÿerdem entfernt sich der Bereich, in dem diese γ-Ereignisse zu sehen

sind mit wachsender Energie, von der interessierenden Protonrückstoÿkante. Weitere Ab-

weichungen im vorderen Pulshöhenbereich sind durch α-Teilchen zu erklären, die aus der

Reaktion der Neutronen mit Kohlensto entstehen können. Diese Reaktionen sind in Kapi-

tel 3 aufgeführt. Sie werden zwar in NRESP ebenfalls simuliert, ihre Wirkungsquerschnitte

sind aber für die (n,α)-Reaktionen nicht gut bekannt, womit die relative Anzahl der simu-

lierten Ereignisse von der tatsächlichen deutlich abweichen kann.

98


Abbildung 3.6.22.: Experimentelles Pulshöhen PH-Spektrum (schwarz) und ange-passte NRESP -Spektren (rot) von LAB + 3 g/l PPO + 15 mg/lbisMSB für Neutroneneinschussenergien von: 3 MeV(hohe Ver-stärkung), weitere Energien mit niedriger Verstärkung, 6 MeV,8 MeV, 10 MeV, 12.4 MeV und 15 MeV

Die schlechtere Auösung der Proben ohne bisMSB macht sich bei der Anpassung der

NRESP-Spektren an die experimentellen PH-Spektren bemerkbar. Neben den eben be-

schriebenen Abweichungen im niedrigen Pulshöhenbereich gibt es hier auch im Kantenbe-

reich leichte Abweichungen, da ,wie in Kapitel 3.6.5.1 beschrieben, die Daten teilweise nur

annehmbar mit dem Falten mit einer Gaussfunktion der Breite dL aus Gleichung 3.3.1 re-

produziert werden können. In Abbildung 3.6.23 ist dies für LAB + 2 g/lPPO ohne bisMSB

gezeigt.

99


Abbildung 3.6.23.: Experimentelle Pulshöhen PH-Spektrum (schwarz) und angepass-te NRESP -Spektren (rot) von LAB + 2 g/lPPO, Neutronein-schussenergien und Verstärkung wie in Abbildung 3.6.22

100


3.6.5.4. Bestimmung der Lichtausbeute für α-Teilchen

Neutronen können an den Kohlenstoatomen im Szintillator oberhalb bestimmter Schwel-

lenergien ES zu verschiedenen Aufbruchreaktionen des Kohlenstos führen, bei denen α-

Teilchen entstehen. Die verschiedenen Reaktionskanäle und ihre Schwellenenergien sind:12C(n,α)9Be (ES = 6.19 MeV [uH82]), 12C(n,α')9Be* −→ n + 8Be −→ n + 2α (ES =

8.81 MeV [uH82]) und 12C(n,n')12C* −→ α + 8Be −→ α + 2α (ES = 8.29 MeV [uH82]).

Im Pulshöhenspektrum sind die enstandenen α-Teilchen durch charakteristische Strukturen

gekennzeichnet. Da α-Teilchen wesentlich stärker als Neutronen gequencht werden, liegen

diese Strukturen nur im niedrigen Pulshöhenbereich. Aufgrund der am Detektor einge-

stellten Pulshöhenschwelle liegen nur α-Teilchen, die aus Reaktionen mit Neutronen einer

Energie über etwa 7.5 MeV stammen im messbaren Pulshöhenbereich. Deutlich erkennbare

Strukturen zeigen sich erst oberhalb einer Neutronenenergie von 10 MeV. NRESP simuliert

neben den elastischen und inelastischen Streuungen der Neutronen auch die α-erzeugenden

Reaktionen und propagiert die α-Teilchen im Detektor. Neben dem Gesamtspektrum, das

sowohl α-Teilchen als auch Protonen enthält, ist es möglich lediglich die Spektren der ein-

zelnen α-Teilchen aus den jeweiligen erzeugenden Reaktionen zu betrachten. Damit lässt

sich ihr Einuss für verschiedene Bereiche des PH-Spektrums bestimmen. Durch eine An-

passung der Simulation an die gemessenen Daten im Bereich der α-Strukturen ist es, nach

dem gleichen Prinzip wie bereits für Protonen verwendet, möglich, die Lichtausbeute für

α-Teilchen zu bestimmen. Die Lichtausbeute der α-Teilchen wird in NRESP für Energien

Eα unter 6.76 MeV anhand einer Potenzgleichung der Form:

Lα = a ·Ebα (3.6.4)

angegeben. Die Paramter a und b sind dabei anzugeben. Oberhalb von 6.76 MeV wird

ein linearer Zusammenhang, mit den Parametern a′ und b′, zwischen Lichtausbeute und

Energie angenommen:

Lα = a′ ·Eα + b′. (3.6.5)

Ein Beispiel der Eingangsdatei, in der die Parameter a, b, a′ und b′ angegeben sind, ist in

Abbildung A.0.1 im Anhang zu nden. Da die Wirkungsquerschnitte der α-erzeugenden

Reaktionen nur ungenügend bekannt sind, ist es mit NRESP nicht möglich, die relative

Ereigniszahl der einzelnen Reaktionen zueinander und zum Protonenspektrum genau zu

simulieren. Bei der Anpassung muss daher vor allen Dingen darauf geachtet werden, dass

die PH-Lage der simulierten und gemessenen Strukturen übereinstimmt. Nicht in allen

PH-Spektrum sind die α-Strukturen erkennbar, die für eine Anpassung nötig sind. Bei den

101


Proben ohne bisMSB sind die Strukturen aufgrund der schlechten Auösung in Spektrum

keiner Energie sichtbar. Es werden daher lediglich die beiden Proben mit bisMSB zur wei-

teren Analyse herangezogen.

Für die Auswertung der Lichtausbeutedaten muss jeweils die Energie der α-Teilchen be-

stimmt werden. Da es sich jeweils um Zerfallsprozesse in zwei Endprodukte handelt, bei

denen die Energie der Eingangsteilchen bekannt ist, kann diese anhand von Energie- und

Impulserhaltung erhalten werden. In der hier im Wesentlichen betrachteten 12C(n,α)9Be

Reaktion kann man das 12C als ruhend betrachten. Damit ist lediglich eine Dreikörperre-

aktion unter Beachtung der 12C-Masse zu berechnen. Man erhält, mit den Massen mi, den

Impulsen pi und der kinetischen Energie der Neutronen En folgende lösbare Gleichung für

den α-Impuls pα:

0 =√p2α +m2

α +

√(pn − pα)2 +m2

Be − En −mn −mC . (3.6.6)

Mit der Beziehung Eα =√p2α +m2

α − mα lässt sich dann je nach Neutronenenergie die

kinetische Energie des entstandenen α-Teilchens Eα berechnen. Wenn α-Teilchen der an-

deren erzeugenden Reaktionen wesentlich zum Spektrum beitragen, ist dem gesamten α-

Spektrum im Detektor keine eindeutige α-Energie mehr zuzuordnen. Anhand der MC-

Spektren der einzelnen Reaktionen und deren Summenspektren wird überprüft, bis zu

welcher Neutronenergie die α-Teilchen aus der 12C(n,α)9Be Reaktion das Summenspek-

trum bestimmen. Oberhalb von etwa 12.4 MeV ist dies nicht mehr der Fall, daher werden

nur Spektren bis 12.4 MeV, bei denen eine α-Energie zugeordnet werden kann, für eine

quantitative Analyse der α-Lichtausbeute verwendet.

In Abbildung 3.6.24 ist als Beispiel dafür das PH-Spektrum für Neutronen einer Energie

von 14 MeV zu sehen. Bei dieser Energie haben die α-Teilchen aus der 12C(n,n'+α+2α)

Reaktion den gröÿten Anteil am α-Gesamtspektrum. Bis 12.4 MeV wird Eα anhand von

Gleichung 3.6.6 bestimmt und die simulierte Lichtausbeute damit berechnet. Als erste

Näherung für die vier, für die α-Lichtausbeute anzugebenden Parameter, werden wieder

die voreingestellten Werte der NE213 Standardlichtausbeute, NLICHT=0, genutzt. Die

verbesserte Lichtausbeute ergibt sich, wie bei Gammakalibrierung und Neutronenanpas-

sung, durch die Multiplikation der, in der Simulation angegebenen, Lichtausbeute mit dem

Kompressionsfaktor der Anpassung der MC-Spektren an die experimentellen Daten im

Pulshöhenbereich der α-Strukturen. Für den Energiebereich über 12.4 MeV wird ebenfalls

eine Anpassung der MC-Daten vorgenommen. Die Parametrisierung der Lichtausbeute im

Energiebereich, der als linear abhängig von der Energie angenommen ist, wird mithilfe des

jeweiligen Kompressionsfaktors bestmöglich angepasst.

102


Abbildung 3.6.24.: Auschnitt aus Pulshöhen (PH)-Spektrum für Neutronen mitEn=14 MeV in LAB + 2 g/l PPO +15 mg/l bisMSB mit NRESP-Simulationen: gesamt (dunkelgrün), Protonen (rot), α-Spektren:gesamt (hellgrün), 12C(n,n' + α + 2α) (hellblau),12C(n,α')9Be*

−→ n + 2α (lila), 12C(n,α)9Be (dunkelblau)

Datenpunkte werden bei dieser qualitativen Anpassung, bei einer Neutronenenergie

über 12.4 eV, nicht erhalten, da, wie bereits angesprochen, die Energiezuordnung für die

α-Teilchen nicht bekannt ist. Die Ergebnisse der α-Lichtausbeute sind in Tabelle 3.6.7

zusammengefasst. Der Fehler der Lichtausbeute ∆L bezieht sich auf die Ungenauigkeit

der Anpassung von Simulation und experimentellen Daten. Die Unsicherheit aus der γ-

Kalibrierung muss ebenfalls berücksichtigt werden, wenngleich ihr Einuss in diesem Fall

vergleichsweise gering ist.

Tabelle 3.6.7.: Lichtausbeute L für α-Teilchen der Energie Eα, aus Reaktionen vonNeutronen mit der Energie En mit Lichtausbeutefehler ∆L, in derLAB-Lösung mit 2 g/l PPO+15 mg/l bisMSB

Eα [MeV] En [MeV] L [MeVee] ∆L aus Anpassung4.62 10 0.35 0.015.36 10.8 0.457 0.0066.1 11.6 0.569 0.026.47 12 0.633 0.026.84 12.4 0.679 0.06

In Abbildung 3.6.25 ist zu sehen, dass die MC-Spektren durch die neubestimmte α-Lichtausbeute

im vorderen Pulshöhenbereich in ihrer Lage den experimentellen Daten deutlich angenä-

103


hert sind.

(a) En=11.6 MeV (b) En=13.3 MeV

(c) En=15 MeV

Abbildung 3.6.25.: Pulshöhen PH-Spektrum mit NRESP-Simulation vor (rot) undnach (grün) der Anpassung der α-Lichtausbeute und experi-mentelle Detektorantwort im Bereich der α-Strukturen für 2 g/lPPO+15 mg/l bisMSB bei einer Neutronenenergie von 11.6 MeV,13.3 MeV, und 15 MeV

Zur Berechnung des Birks-Parameters für α-Teilchen in LAB wird die integrierte Form

der Gleichung nach Birks, Gleichung 2.5.4, an die Lichtausbeutedaten mit Hilfe einer χ2-

Anpassung genähert, wie es bereits bei der Protonenlichtausbeute getan wurde. Auf die

Bestimmung des in der allgemeinen Form in Gleichung 2.5.6 vorhandenen Korrekturpara-

meters C wird hier verzichtet. Er wird mit Null gleichgesetzt, was konsistent ist mit den

Ergebnissen der Auswertung der Protonenlichtausbeute. Eine genaue Bestimmung von C

anhand der fünf verwendeten Punkte ist nicht sinnvoll.

Die Bremswirkung der α-Teilchen wird mithilfe des Programms SRIM berechnet. Da-

bei wird wie in Kapitel 3.6.1 für Protonen beschrieben vorgegangen. Für die Auswertung

104


werden die fünf in Tabelle 3.6.7 angegebenen Lichtausbeutedaten verwendet. Wie oben

erwähnt, ist für die höhere Energie, bzw. höhere Neutronenenergie, keine eindeutige Zu-

ordnung der α-Energie möglich. Das Ergebnis der Anpassung ist in Abbildung 3.6.26 zu

sehen.

Abbildung 3.6.26.: Lichtausbeute L in Abhängigkeit der Energie E für α-Teilchenin LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB mit Elektrondaten undAnpassung der Formel nach Birks

Der aus der Anpassung erhaltene Parameter kB liegt bei 0.0083 ± 0.0002 cm/MeV . Der

Fehler der mit SRIM berechneten Bremswirkung von 2%, siehe dazu Kapitel 3.6.1, ist bei

der Rechnung berücksichtigt. Der kB-Parameter der α-Lichtausbeute hat damit eine rela-

tive Abweichung von etwa 17% von dem für Protonen berstimmten kB-Wert von 0.0097

± 0.0002 cm/MeV. Eine genauere Auswertung der α-Lichtausbeute erfolgt im Kapitel 5.

105


106

4. Messung mit intrinsischer

Alpha-Quelle

Das in SNO+ verwendete natürliche Neodym enthält zu 23.8% den α-Strahler 144Nd

(T1/2 = 2.29 · 1015 y [uLE04]). Die aus diesem Zerfall entstehenden α-Teilchen haben ei-

ne Energie von 1.83 MeV. Durch pile-up können diese α's zu Ereignissen im Bereich

des Q-Wertes des 2νββ-Zerfalls, der bei 3.37 MeV liegt, führen und damit das 0νββ-

Signal überlagern. Daher ist die genaue Kenntnis des Quenchingfaktors im Energiebe-

reich dieses α-Zerfalls besonders wichtig. Um in diesem Gebiet einen weiteren Wert für

die α-Lichtausbeute zu gewinnen, wird in dieser Arbeit der α-Zerfall des Isotopes 147Sm

(T1/2 = 1.06 · 1011 y [uLE04]) genutzt: 147Sm −→ 143Nd + α.

Die Energie der α-Teilchen liegt für diesen Zerfall bei 2.233 MeV und somit nahe an der

Energie der beim α-Zerfalls des 144Nd entstehenden Teilchen.

In der für das Expriment genutzten Probe liegt das Samarium, mit einem Anteil von 2%,

bereits in LAB, mit einem PPO-Gehalt von 2 g/l, gebunden vor1. Um die Lichtausbeute

zu erhalten, werden vor der Bestimmung der Lage des α-Peaks Kalibrierungsmessungen

mit γ-Quellen durchgeführt. Es wird leidiglich die relative α-Lichtausbeute bestimmt. Sie

wird, wie bei den Messungen am Neutronenstrahl, die in Kapitel 3 beschrieben sind, in

elektronenäquivalenter Energie angegeben.

Für die Messungen werden zwei Photomultiplier genutzt, um das emittierte Licht der in

der Messküvette bendlichen Szintillatorüssigkeit zu detektieren. Sie werden jeweils an

Vor- und Rückseite der Küvette befestigt. Dieser Aufbau hat den Vorteil, dass die Ortsab-

hängigkeit der Gesamtintensität I, die sich aus der die beiden PMT's jeweils erreichenden

Strahlung I1 und I2 berechnet, reduziert ist. Dasselbe gilt für die Gesamtladung. Dar-

überhinaus wird der Untergrund durch Rauschen der PMT's reduziert, da nur koinzidente

Signale verwendet werden. Die Intensität der Strahlung in Abhängigkeit des zurückgeleg-

ten Weges x beim Durchgang durch Materie folgt einem exponentiellen Schwächungsgesetz,

1hergestellt M.Yeh, BNL, USA

107

4 Messung mit intrinsischer Alpha-Quelle 4.1 Messaufbau

mit dem Schwächungskoezienten λ gilt daher:

I(x) = I0 · e−λx. (4.0.1)

Nimmt man an, dass die entstehenden Ladungen sich auf geradem Weg in einer Ebene

horizontal zu den Photomultipliern bewegen, wie in Abbildung 4.0.1 dargestellt, so ergibt

sich damit für I(x) und Q(x):

I1(x) = I0 · e−λx, I2(x) = I0 · e−λ(l−x),

I(x) =√I1(x) · I2(x), I(x) =

√I2

0e−λ(x+l−x),

I(x) = I0e−λl

2 ,

Q(x) = Q0e−λl

2 .

(4.0.2)

Q und I sind jetzt nicht mehr vom Ort der Entstehung der Strahlung abhängig, lediglich

die Länge der Küvette ist entscheidend.

Abbildung 4.0.1.: Skizze des Lichtweges in der Küvette mit Weglängen x und l − xzu den beiden PMT's

Die im Folgenden beschriebenen Messungen fanden am Helmholtz-Zentrum Dresden Ros-

sendorf2 statt.

4.1. Messaufbau

Die zu untersuchende Szintillatorlösung bendet sich in einer Messküvette3 mit einem

Durchmesser von 18.88 mm und einer Länge von 100 mm, diese wird beidseitig durch Sili-

2Helmholtz-Zentrum Dresden Rossendorf3Hellma Analytics

108


konfett4 mit jeweils einem Photomultiplier5 verbunden. Vor der Füllung wird die Küvette

zunächst evakuiert, um den enthaltenen Luftsauersto zu entfernen. Anschlieÿend wird

sie bis zur Befüllung in einer Stickstoatmosphäre gelagert. Die Szintillatorlösung wird

in eine gereinigte Glasasche mit zwei Anschlüssen für die Stickstozu- bzw. -abfuhr ge-

füllt. Die Stickstozufuhr wird geönet und die Lösung für etwa 20 -30 min mit Sticksto

gespült, um den gelösten Sauersto zu entfernen, dieser Vorgang ist in Abbildung 4.1.1

b) dargestellt. Danach wird die Szintillatorüssigkeit durch einen zusätzlichen Auslass in

die Messküvette gefüllt, die anschlieÿend verschlossen wird. Die befüllte Küvette wird mit

Teonband umwickelt, um eine bessere Reektivität an den Wänden zu gewährleisten, dies

ist in Abbildung 4.1.1 a) dargestellt.

(a) (b)

Abbildung 4.1.1.: a) mit Teonband umwickelte Messküvette, b) Flasche mit LAB-Flüssigkeit bei der Stickstospülung

Um das äuÿere Licht abzuschirmen, werden Küvette und Photomultiplier mit Alumini-

umfolie umgeben, was in Abbildung 4.1.2 zu sehen ist. Lichtdicht abgeschlossen wird der

Aufbau durch einen Überzug mit schwarzem Schrumpfband, das durch Wärme aus einem

Heiÿluftföhn fest angezogen wird.

4Baysilone Öl M 200.0005Hamamatsu R2059

109


Abbildung 4.1.2.: Aufbau des Experimentes zur Lichtausbeutemessung, ohne Elek-tronik, mit an die umwickelte Küvette, die in Abbildung 4.1.1 zusehen ist, angeschlossenen PMT's

Anschlieÿend werden die Photomultilier mit der Auswerteelektronik verbunden, deren

Schema in Abbildung 4.1.3 dargestellt ist.

Abbildung 4.1.3.: Schematischer Aufbau der α-Quenchingmessung mit zwei Photo-multipliern (PMT1 und PMT2), zwei Constant fraction Diskrimi-natoren (CFD), dem Konverter, der TTL- in NIM-Signale umformt,dem Gate Generator und der Verzögerung (gate and delay), derAuswertelogik sowie der Aquiriskarte

Die abgenommenen Signale der beiden PMT's werden jeweils an einen Splitter6,7 geleitet,

der ein Signal an Kanal eins bzw. zwei, je nach PMT, der Aquiris-Auslese-Karte8 gibt

und ein anderes Signal an einen Constant Fraction Discriminator9. Die ausgegeben TTL-

(Transistor-Transistor-Logik)-Signale werden von einem Level Konverter10 in Standard-

NIM-Signale umgeformt. Damit die Signale der beiden PMT's gleichzeitig die Input Logik11

erreichen, werden sie in einem Gate Generator12 verzögert. Bei erfüllter Logik (Koinzidenz

von Kanal eins und zwei) wird ein Signal an den Scaler13 geleitet und ein zweites an

6englisch für Teiler7CAEN 50 Ω8Aquiris 282 10 bit 2Gs/s Fast-Digitizer9Ortec CFT 58410Phillips, Model 72611Ortec CO4030 Quad 4-Input Logic12Ortec GG8010138000 Octal Scaler/Timer

110

4 Messung mit intrinsischer Alpha-Quelle 4.2 Auswertung

den externen Trigger für die Aquiris-Karte. Die Verstärkung der verwendeten Photomul-

tiplier baugleichen Typs wird durch eine aktive Regelung der Hochspannung über einen

Resonanzwandler14 auch ohne weitere Stabilisierung konstant gehalten. Um Einüsse von

Temperaturschwankungen zu vermeiden, werden die Messungen in temperierten Räumen

durchgeführt.

Vor Beginn der Messungen muss die Lichtdichte des Aufbaus überprüft werden. Dazu wird

mit einer Taschenlampe allseitig auf die umwickelte Zelle gestrahlt und überprüft, ob sich

ein Anstieg der am Scaler angezeigten Ereignisrate zeigt.

4.2. Auswertung

Gemessen wird sowohl mit einer LAB Probe mit einem PPO-Zusatz von 3 g/l, als auch

der angesprochenen Probe mit 2 g/lPPO und 2% natürlichem Samarium. Der Anteil des147Sm in natürlichen Samarium beträgt etwa 15% [uLE04], das Messvolumen V in der

Küvette beträgt 28 ml. Damit berechnet sich die Aktivität der Samariumlösung A in der

Küvette mit der Masse des natürlichen Samriums: mSm, der molaren Masse, Halbwertszeit

und Teilchenzahl des 147Sm: MSm, T1/2 und NSm, der Dichte des LAB: ρLAB und der

Avogadrozahl NA, zu:

mSm = 0.02V · ρLAB ≈ 0.02 · 28 ml · 0.86 g/l ≈ 0.48 g,

NSm =mSm

MSm

NA ≈0.48 · 0.15 g

147 gmol

6.022 · 1023 ≈ 2.95 · 1020,

A =dN(t)

dt= NSm

ln2

T1/2

≈ 2.95 · 1020 ln2

1.06 · 1011 a≈ 61 s−1. (4.2.1)

Da, wie schon bei der Messung am Neutronenstrahl, keine absoluten Lichtausbeutemes-

sungen gemacht werden, muss die α-Aktivität der zu untersuchenden Lösung nicht genauer

bestimmt werden.

Zur Kalibrierung des Aufbaus wird zunächst mit γ-Quellen gemessen, die Aktivitäten der

Quellen und des in der LAB-Substanz enthaltenen Samariums sind in Tabelle 4.2.1 zu-

sammengefasst. Die Quellen werden jeweils mittig zwischen beiden PMT's auf die Küvette

gelegt. Die Messdauer wird so gewählt, dass jeweils zwischen 3 und 8GB als Dateigröÿe

der Messdaten erreicht werden. Als Logik wird eine AND-Logik verwendet, sodass nur

dann Signale aufgenommen werden, wenn sowohl PMT1 als auch PMT2 ein Signal liefern.

Das Fenster für diese Koinzidenz beträgt 50 ns. Da die an den CFT's eingestellte Schwelle

14iseg Spezialelektronik GmbH

111


sehr niedrig ist, können auch sehr kleine Pulse detektiert werden.

Tabelle 4.2.1.: Zur Kalibrierung verwendete γ-Quellen mit ihren Aktivitäten

Quelle Aktivität [ kBq]60Co 1.06 · 105133Ba 8.37 · 104137Cs 1.189 · 105166mHo 2.879 · 105nat. Sm 61

Neben den Quellmessungen wird über Nacht eine Untergrund-(BG)-Messung durchgeführt.

Die vom Aquiris-Modul ausgebenen ASCII-Daten werden ins root-Format konvertiert. Um

aus den root-Daten Histogramme für die jeweiligen Spektren zu erzeugen, wird jeweils

die Höhe des Rauschmittels rms auÿerhalb der Peakregion bestimmt und lediglich Si-

gnale verwertet, die über dem dreifachen rms-Wert liegen. Damit werden durch thermi-

sches Rauschen auftretende, zufällige Koinzidenzen unterdrückt. Um einen zur Anzahl der

produzierten Ladungen proportionalen Wert zu erhalten, werden die am jeweiligen PMT

gemessenen Spannungen der einzelnen Pulse über die Zeit integriert. Für beide Kanäle

wird ein gleichgroÿer Zeitbereich deniert, in dem das Signal integriert wird. Um Signale

hochenergetischer Myonen auszuschlieÿen, wird an die jeweils aufgenommenen Pulse eine

Gaussfunktion angepasst. Liegt ihr Maximum über einem fest gewählten Wert, wird der

Puls einem Myon zugeordnet und verworfen. Die Form der einzelnen Pulse ist in Abbildung

4.2.1 dargestellt.

Abbildung 4.2.1.: Spektrum des Spannungssignals in Abhängigkeit der Zeit t der ge-messenen Pulse mit Integrationsbereich zur Bestimmung der jeweilserzeugten Ladung Q

Um die produzierte Gesamtladung zu erhalten, werden anschlieÿend die integrierten Pulse

112


der beiden PMT's multipliziert und die Wurzel gezogen, siehe Gleichung 4.0.2. Der erhal-

tenen Wert ist zur im PMT produzierten Ladung proportional und wird im Folgen in a.u.

(arbitrary units15) angegeben.

Da der Untergrund bei den Messungen der Probe ohne Samarium lediglich eine Rate von

circa 13.8Bq hat, im Vergleich zu Quellaktivitäten im 100− 1000 kBq-Bereich, kann das

Untergrundspektrum in vereinfachter Weise Bin für Bin von den Quellspektren abgezo-

gen werden. Die Probe mit Samarium zeigt für alle Messungen jeweils den erwarteten

α-Peak im niedrigen Q-Bereich zwischen 1 und 8 a.u.. In diesem Bereich ist die Ereignis-

rate des Untergrundes, in dem ebenfalls der α-Peak vorhanden ist, nicht mehr klein gegen

die Quellaktivität. Das Untergrundspektrum der Messung mit Samarium ist in logarith-

mischer Darstellung in Abbildung 4.2.2 zu sehen.

Abbildung 4.2.2.: Logarithmische Darstellung des Untergrundspektrums mit α-Peakfür 2 g/l + 2% Sm, auf Messdauer t = 60590 s skaliert

Ein einfacher Abzug des Untergrundspektrums führt daher zu falschen Ergebnissen, was in

Abbildung 4.2.3 zu erkennen ist. Hier resultiert der einfache Abzug des Untergrundspek-

trums vom ebenfalls dargestellten 137Cs-Spektrum in einer unphysikalischen Eindellung im

Bereich des α-Peaks. In diesem Fall müsste für Untergrund- und Quellspektrum jeweils

eine Wahrscheinlichkeitsdichtefunktion bestimmt werden, die das jeweilige Spektrum be-

schreibt. Diese Funktionen können direkt voneinander abgezogen werden. Da der Erfolg

15englisch für willkürliche Einheiten

113


dieser Methode, insbesondere bei nicht bekannter Q(E)-Beziehnung, nicht abzuschätzen

ist, wird auf den Abzug verzichtet. Im Weiteren wird für die Probe mit Samarium mit

den Quellspektren ohne Untergrundabzug gearbeitet. Das Untergrundspektrum mit dem

enthaltenen α-Peak ist in Abbildung 4.2.2 dargestellt.

(a) Ohne BG-Abzug, mit Messzeit skaliert (b) Mit einfachem BG-Abzug, mit maximalerEreigniszahl skaliert

Abbildung 4.2.3.: Skaliertes Ladungsspektrum der LAB-Lösung mit 2% Samariumfür die 137Cs Kalibrationsquelle

Das, wie oben beschrieben, erhaltene Ladungssignal Q kann als proportional zur Licht-

ausbeute angenommen werden. Zur Kalibrierung wird, wie bereits in Kapitel 3.2 beschrie-

ben, die Comptonkante der jeweiligen γ-Quellen genutzt. Für eine erste Abschätzung der

Q(E)-Beziehung wird wiederum der 2/3-Wert des Maximums der Comptonkante in den

gemessenen Spektren gewählt. Für das zur Lichtausbeute proportionale Ladungsignal gilt

zur Energie, wie schon in Kapitel 3.2 beschrieben. Damit gilt:

Q(E) = m ·E + n. (4.2.2)

Als Referenzspektrum zur besseren Ablesbarkeit der Comptonkante und damit zur genaue-

ren Kalibrierung wird ein ideales Comptonspektrum der jeweiligen Energie der γ-Strahlung

simuliert. Dafür werden mit Hilfe des Zufallsgenerators TRandom in root Streuwinkel ent-

lang der Klein-Nishina-Formel bestimmt, mit denen die Energie der gestreuten Elektronen

berechnet wird. Die Energien werden in das Histogramm des idealen Comptonsektrums

gefüllt.

Falls mehrere γ-Linien einer Quelle nah beieinander liegen, sind sie im Spektrum aufgrund

der Energieauösung teilweise nicht mehr zu trennen. Daher wird für sie, mithilfe der je-

weiligen Anteilsrate, eine mittlere γ-Energie bestimmt, deren Comptonkantenwert dann

114


verwendet wird. Die Energien der γ-Strahlungen der verschiedenen Quellen sind in Tabelle

A.0.1 im Anhang aufgelistet. Das simulierte ideale Energiespektrum wird anhand der Q(E)-

Beziehung des jeweiligen Iterationsschrittes in ein Q-Spektrum umgeformt und mit einer

Gaussfunktion, einer Breite entsprechend der Energieauösung, gefaltet. Da diese zunächst

nicht bekannt ist, wird, wie in Kapitel 3.3 beschrieben, zu Beginn die Energieauösung als

konstant angenommen (dEE

= konstant) und für jede Comptonenergie der Wert bestimmt,

bei dem simuliertes und gemessenenes Spektrum am besten übereinstimmen. Mit diesen

Werten wird die Energieauösung mit Hilfe von Gleichung 3.3.1 bestimmt. Die Werte der

Parameter m und n der Q(E)-Beziehung werden innerhalb der jeweils gegebenen Fehler-

grenzen leicht variiert, um das simulierte Spektrum dem gemessenen anzupassen. Mit den

für die jeweilige Energie gewonnenen Q-Werten der Comptonkanten wird eine verbesserte

Q(E)-Beziehung bestimmt. In Tabelle 4.2.2 sind die so bestimmten Paramter der Q(E)-

Beziehung, sowie die Parameter der Auösung dQ/Q(E), die unter Nutzung der Gleichung

3.3.1 erhalten wurden, dargestellt. Die graphische Darstellung der Kalibrierungsgeraden

sind in Abbildung 4.2.4 a) und b) zu sehen, die Auösungen sind in Abbildung 4.2.5 dar-

gestellt.

Für die Energieauösung resultieren aus den in Tabelle 4.2.2 angegebenen Parametern

Tabelle 4.2.2.: Aus χ2-Fit gewonnene Gammakalibrierungsparameter m und n des li-nearen Q(E)-Zusammenhangs aus Gleichung 4.2.2 und Parameter a, bund c der Auösung dQ/Q(E) nach Gleichung 3.3.1 der LAB-Lösungenmit und ohne Samarium

Probe m[(a.u.)/MeV]

n[a.u.] a b [1/a.u.] c [1/(a.u.)2]

2 g/l PPO + 2%Sm 39.6 ± 1.7 3.43 ± 1.4 0.33 ± 0.045 1.26 ± 0.25 <0.0053 g/l PPO 60 ± 9.6 -2.74 ± 0.44 0.146 ± 0.023 0.93 ± 0.076 <0.005

der Ladungsauösung dQ/Q und der Q(E)-Beziehung Gleichung 4.2.2 die in Tabelle 4.2.3

angegebenen Parameter der Energieauösung dE/E.

Tabelle 4.2.3.: Parameter a′, b′ und c′ der Energieauösung nach den in Tabelle 4.2.2angegeben Parametern der Auösung dQ/Q(E) und der KalibrierungQ(E) der beiden LAB-Lösungen mit und ohne Samarium

Probe a′ b′ [1/MeV] c′ [1/MeV]2]2 g/l PPO + 2%Sm 0.33 ± 0.032 0.215 ± 0.026 <0.0013 g/l PPO 0.079 ± 0.04 0.145 ± 0.0094 <0.001

115


(a) 3 g/lPPO

(b) 2 g/lPPO+2%Sm

Abbildung 4.2.4.: Kalibrierung: Ladungssignal Q in Abhängigkeit der Energie E an-hand der angegebenen Energien der Comptonkanten EC (bzw.EC,ges für den gewichteten Mittelwert nahe liegender Compton-kanten) der Kalibrierungsquellen für die beiden LAB-Lösungen mitund ohne Samarium

116


Da die beiden Messungen mit anderer Verstärkung und durch den Neuaufbau der Mes-

sung mit der Samariumlösung unter leicht veränderten Messbedingungen durchgeführt

wurden, sind sie, was die Kalibrierung betrit, nicht miteinander zu vergleichen. Ihre Auf-

lösungen lassen sich allerdings trotzdem gegenüberstellen, da Messprinzip und Küvette

gleichgeblieben sind. Beim Vergleich der Auösungen zeigt sich eine deutliche Verschlech-

terung bei der Probe mit Samarium.

Abbildung 4.2.5.: Energieauösung dE/E (Daten und Fit nach Gleichung 3.3.1) fürdie LAB-Lösung mit (rot) und ohne (blau) Samarium in Abhän-gigkeit der Energie mit Lage der Comptonkante EC (EC,ges für ge-wichteten Mittelwert nahe liegender Comptonkanten) der Energieder γ-Strahlung der jeweiligen Kalibrierungsquellen

Da der leicht unterschiedliche PPO Gehalt, wie in Kapitel 3.6.4 gezeigt, kaum einen Einuss

auf die Energieauösung hat, muss die Verschlechterung auf das Samarium zurückzuführen

sein. Die statistikbedingte Auösung hat sich um mehr als den Faktor zwei verschlechtert.

Das gelöste Samarium reduziert oenbar die Photonenproduktion, wie es in Kapitel 3.3

schon für das mit Neodym versetzte LAB beobachtet wurde, oder es absorbiert die emit-

tierten Szintillationsphotonen teilweise wieder. Der Parameter der Ortsauösung ist für

die Messung ohne Samarium im Bereich von 8%. Damit liegt er deutlich unter dem Pa-

rameter, der bei den Messungen am Neutronenstrahl, für die vergleichbaren Proben ohne

bisMSB, mit nur einem PMT für die Ortsauösung erhalten wurde. Dieser lag im Bereich

von 34-39%. Oenbar verbessert die Verwendung von zwei Photomultipliern die Auösung,

insbesondere die Ortsauösung, wie angenommen wesentlich. Die Werte dieser beiden Mes-

sungen sind allerdings nur bedingt vergleichbar, da die Szintillatorzellen, deren Form und

117


Gröÿe sich in der Auösung niederschlägt, nicht gleich waren.

Die Anpassung der simulierten Spektren erweist sich teilweise als schwierig, was sich durch

Abweichungen der simulierten und gefalteten Spektren von den Experimentellen zeigt, sie-

he dazu Abbildung 4.2.6 und 4.2.7.

(a) 60Co (b) 137Cs

(c) 133Ba (d) 166mHo

Abbildung 4.2.6.: Experimentell bestimmte, mit maximaler Ereigniszahl skalierte La-dungsspektren (grün gefüllt) der verwendeten γ-Quellen für dieZusammensetzung LAB+3 g/lPPO mit simulierten und skaliertenComptonspektren (ideal (blau schraert) und mit Auösung gefal-tet (rot)) der jeweiligen γ-Quellen

118


(a) 60Co (b) 137Cs

(c) 166mHo

Abbildung 4.2.7.: Experimentell bestimmte, mit der maximalen Ereigniszahl skalierteAuschnitte von Ladungsspektren (grün gefüllt) der verwendeten γ-Quellen für die Zusammensetzung LAB + 2 g/l PPO + 2% Sm mitsimulierten und skalierten Comptonspektren (ideal (blau schraf-ert) und mit Auösung gefaltet (rot)) der jeweiligen γ-Quellen

Insbesondere die Probe mit Samarium lässt nur eine Anpassung an drei bzw. vier der

in Tabelle A.0.1 angegebenen Comptonkanten zu. Neben der schlechten Energieauösung

liegt dies vor allen Dingen am α-Peak, der in den Quellspektren deutlich sichtbar ist und die

niederenergetischen γ-Ereignisse im Spektrum überlagert. Bei den Quellen mit mehreren

γ-Linien sollte eine der Anteilsrate entsprechende Addition der gefalteten Simulationen das

gemessene Gesamtspektrum widerspiegeln. Wie in Abbildung 4.2.6 d) zu sehen ist, ergeben

sich für einige Energien jedoch bei einzelnen Comptonspektren Dierenzen zwischen der

relativen Höhe von gemessenen und MC Daten. Abweichungen kommen durch Vernach-

lässigung weiterer Streuungen und von Reexionen an sowohl Wänden, als auch Gehäuse

zustande. Auch der Photoeekt wird nicht berücksichtigt, da sein Wirkungsquerschnitt,

wie schon in Abschnitt 3.2 beschrieben, mit Z5 von der Kernladungszahl Z abhängt und

die eektive Kernladungszahl von LAB lediglich bei Zeff = 3.47 liegt. Alle verwendeten

119


Quellen sind β-Strahler. Da für die Messung eine Quarzglasküvette (Dichte ≈ 2.2 g/cm3)

mit einer Glasdicke von etwa 1.25 mm verwendet wird, wird ein groÿer Teil dieser Strahlung

im Glas gestoppt. Erst Elektronen mit einer Energie über 600 keV haben eine Reichweite

von ≥ 1.25 mm [MB11c] und können somit in die Küvette gelangen. Lediglich 137Cs und166mHo senden β-Strahlung mit Energien über 600 keV aus, deren Verzweigungsverhältnis

über 0.1% liegt. Allerdings haben auch diese Zerfälle ein niedriges Verzweigungsverhältnis

von unter 6% [uLE04]. Der Anteil der β-Strahlung am Spektrum dieser Quellen ist somit

vergleichsweise gering und wird daher vernachlässigt.

Die aufgezählten Eekte beeinussen nicht die Lage der simulierten Comptonspektren bzw.

der Comptonkanten. Da für die Auswertung lediglich die Lage benötigt wird, können die

beschriebenen MC-Spektren trotzdem verwendet werden.

Die Position des α-Peaks im Untergrundspektrum, das in Abbildung 4.2.8 dargestellt ist,

wird mit Hilfe des Schwerpunktes des Spektrums bestimmt. Dazu wird, wie schon bei der

Bestimmung der Lage der γ-Peaks in den Messungen an der PTB, Gleichung 3.6.2 verwen-

det. Das Ergebnis der Schwerpunktsberechnung ist abhängig vom untersuchten Intervall.

In Tabelle 4.2.4 ist die Lage des Schwerpunktes für die jeweiligen Intervallgrenzen zusam-

mengefasst. Im Folgenden wird für die Schwerpunktsberechnung des α-Peaks das gröÿte

hier angegebene Q-Intervall von 0-20 a.u. genutzt. Der Schwerpunkt für die Berechnung

mit diesem Intervall des Q-Spektrums liegt bei 3.451±0.286 a.u.

Abbildung 4.2.8.: auf die Messdauer t = 60590 s skaliertes Ladungsspektrum der Un-tergrundmessung mit α-Peak des 147Sm in LAB + 2 g/lPPO + 2%Sm

120


Es ist nicht möglich, den natürlichen Untergrund aus dem Spektrum des Samariums

abzuziehen, da er zusammen mit dem Samarium gemessen wurde. Daher wird auch die

Schwerpunktsberechnung und die Berechnung des Fehlers des Schwerpunktes ohne Unter-

grundabzug durchgeführt. Der nach Gleichung 3.6.2 berechnete Fehler kann deshalb, wie

in [GBRD87] beschrieben, nur als untere Grenze für den tatsächlichen Fehler des Schwer-

punktes angenommen werden. Besonders die Stufe am Beginn des Untergrundspektrums

verfälscht ebenfalls den Wert des Schwerpunktes. Sie kann allerdings auch durch Verän-

derung in den Datenauslesebedingungen der Spannung-über-Zeit-Spektren nicht entfernt

werden. Für die Anwendung der Schwerpunktsberechnung mit Gleichung 3.6.2 muss die

gesamte Peakäche verwendet werden [GBRD87]. Die angesprochene Stufe liegt in der

ansteigenden Flanke des Peaks, daher kann der Bereich der Stufe bei der Schwerpunkts-

berechnug nicht weggelassen werden.

Der Schwerpunkt hängt vom Berechnungsintervall ab, was in Tabelle 4.2.4 zu sehen ist.

Für das kleinste und gröÿte angegebene Intervall weicht er um 11% ab. Allerdings stimmen

alle Werte im Rahmen ihrer Fehler überein.

Tabelle 4.2.4.: Untersuchtes Intervall, Schwerpunkt SP und ∆SP des 147Sm α-Peaksim Ladungsspektrum von LAB +2 g/l PPO und 2% Sm

Intervall [a.u.] Schwerpunkt [a.u.] ∆ Schwerpunkt [a.u.]0-10 3.276 0.2071-10 3.463 0.1931-12 3.498 0.2061-16 3.573 0.2421-20 3.646 0.2830-12 3.311 0.2190-16 3.382 0.250-20 3.451 0.286

Für die weitere Rechnung wird mit dem gröÿten angegebenen Intervall von 0− 20 a.u. gear-

beitet. Mit der berechneten Q(E)-Kalibrierung folgt für die Energielage des Schwerpunktes

und damit des α-Peaks:

Eα =1

m·Qα −

n

m

Eα = 25.25 keV (a.u.)−1 · 3.451 a.u.+ 86.61 keV

Eα = 173.76 keV

(4.2.3)

121


Der Fehler der Energielage des α-Peaks beinhaltet sowohl die Unsicherheit der Kali-

brierungsparameter m und n, als auch die statistisch berechnete Unsicherheit für den

Schwerpunkt ∆Qα nach Gleichung 3.6.2.

∆Eα =

√(Qα

m2)2∆m2 + (

1

m)2∆Q2

α +1

m

2

∆n2,

∆Eα =

√(

3.451

0.03962)20.00162 + (

1

0.0396)2 · 0.2862 +

1.4

0.0396

2

keV,

∆Eα = 36.26 keV. (4.2.4)

(4.2.5)

Die resultierende Unsicherheit der Energielage des Schwerpunktes entspricht damit ei-

nem relativen Fehler von etwa 12.9%. Den gröÿeren Eekt hat dabei die Ungenauigkeit

der Kalibrierung, die mit einem Energiefehler des α-Peaks von etwa 35.5keV beiträgt.

Bei dieser Messung ist die Lichtausbeute für α-Teilchen nur für eine Energie bestimmt

worden. Es ist wenig zielführend, eine Gleichung mit einem oder gar zwei unbekannten

Parametern, wie es bei Gleichung 2.5.6 der Fall ist, an einen einzelnen Punkt, mit relativ

groÿem Fehler, anzupassen. Daher wird der Datenpunkt des Samariums als Test der Über-

einstimmung lediglich in die Kurve der Daten der Messung am Neutronenstrahl, mit einem

kB von 0.0083 cm/MeV, eingefügt. In Abbildung 4.2.9 ist dies zu sehen. Der Datenpunkt

aus der Samariummessung stimmt im Rahmen seiner Fehler mit einer Lichtausbeutefunk-

tion mit einem kB von 0.0083 cm/MeV überein.

Der mit einem kB von 0.0083 cm/MeV erhaltene QuenchingfaktorQα ist in Abhängigkeit

der Energie in Abbildung 4.2.10 dargestellt. Für α-Teilchen von 2 MeV ergibt sich ein

Quenchingfaktor von 0.062, ihre gemessene Energie ist demnach um ein ca. 16.1-faches

reduziert. Im Vergleich zu Protonen der gleichen Energie (QP (2 MeV) ≈ 0.28) werden sie

damit etwa 4.5 mal stärker gequencht (bei Zugrundelegung eines kB von 0.0098 cm/MeV

für Protonen).

122


Abbildung 4.2.9.: Lichtausbeute L von α-Teilchen in Abhängigkeit der Energie E inLAB, Auschnitt aus Abbildung 3.6.26 mit eingefügtem Datenpunktaus dem α-Zerfall des 147Sm

Abbildung 4.2.10.: QuenchingfaktorQα in Abhängigkeit der Energie E für α-Teilchenin LAB + 2 g/l PPO + 15 mg/l bisMSB in Abhängigkeit der Ener-gie E mit kB = 0.0083 cm/MeV

123


124

5. Diskussion

Im Allgemeinen ist die experimentelle Bestimmung von Quenchingfaktoren, wie in [Tre10]

anhand mehrerer Beispiele beschrieben wird, abhängig vom Messaufbau und den Messbe-

dingungen, wie Temperatur o.ä. Oft ist es daher schwer möglich verschiedene Messungen

auf Grundlage des gleichen Szintillators zu vergleichen, was eine eindeutige Bestimmung

des Quenchingverhaltens erschwert.

Unabhängig von den gewählten Messbedingungen ist es auÿerdem problematisch, die Brems-

wirkung, die für die Anpassung der Birks-Formel an die gemessenen Lichtausbeutedaten

benötigt wird, abzuschätzen. Die Berechnung der Bremswirkung stellt eine groÿe Unsicher-

heit dar, wie in Kapitel 3.6.1 gezeigt wird. Für Protonen in einem bestimmten Material

erfolgt sie anhand der Programme PStar oder SRIM. Die beiden Programme liefern teil-

weise voneinander abweichende Ergebnisse, insbesondere im Energiebereich unter 1 MeV

liegt die relative Dierenz bei über 5%, wie in Kapitel 3.6.1 beschrieben. Der in dieser

Arbeit für die Bremswirkung angenommene Fehler für Energien über 1 MeV liegt bei 2%,

was zu einer Unsicherheit von etwa 2% des Quenchingparameters kB führt. Es ist demnach

von Bedeutung, welches Programm zur Abschätzung der Bremswirkung verwendet wird.

Für eine genauere Bestimmung wäre daher eine direkte Messung der Bremswirkung von

LAB sinnvoll, die unabhängig von beschreibenden Modell und Korrekturfaktoren ist.

Für den relativen Vergleich der in dieser Arbeit untersuchten LAB-Lösungen, mit unter-

schiedlicher Konzentration der gelösten Fluore, spielt die Unsicherheit in der Berechnung

der Bremswirkung keine Rolle. Die geringe Konzentrationsänderung des Fluores zwischen

den verschiedenen Lösungen ergibt keine signikanten Unterschiede in der Bremswirkung.

Daher würden sich Unterschiede im Quenchingverhalten direkt in einer Veränderung des

Parameters kB niederschlagen. Die für Protonen in Kapitel 3.6.5.3 berechneten Werte für

kB liegen alle im Bereich zwischen 0.0094 ±0.0002 cm/MeV und 0.0098 ±0.0003 cm/MeV

und stimmen somit im Rahmen ihrer Fehlergrenzen überein. Das bestätigt die Annahme,

dass es sich beim Ionisationsquenching im untersuchten Szintillator um einen primären

Prozess handelt, der im Lösungsmittel stattndet [Hor74].

Die Messung der LAB-Lösung mit Neodym ergab eine reduzierte Anzahl detektierter Pho-

tonen, was durch die in Kapitel 3.6.4 beschriebene, reduzierte Szintillationsphotonenpro-

125

5 Diskussion

duktion zu erklären ist. Die Auösung verschlechtert sich bei der Zugabe von Neodym

merklich, was eine Auswertung der Messdaten erschwert hat.

Laut der in [J.B54] und [Tre10] erläuterten, verbreiteten Annahme wird das Quenchingver-

halten für unterschiedliche geladene Teilchen wie Protonen, α-Teilchen und Ionen, in einem

Szintillator durch den gleichen Parameter kB beschrieben. Eine Ausnahme hierbei bilden

niederenergetische Elektronen. Die Annahme gleichen Quenchingverhaltens für schwere,

ionisierende Teilchen gilt allerdings nur unter der Einschränkung, dass bei den jeweiligen

Messungen unter gleichen Bedingungen gearbeitet wird. Aufgrund unterschiedlicher Mes-

sungen kann es, wie einführend bereits beschrieben, zu Abweichungen im jeweils bestimm-

ten kB kommen. Für niederenergetische Elektronen unterhalb von etwa 100 keV ist die

Lichtausbeute nicht mehr linear abhängig von der Energie [Tre10] [HWCT11] [ABH+11].

Sie kann ebenfalls durch die Lichtausbeutefunktion nach Birks beschrieben werden, aller-

dings gilt hier ein anderes kB. Für LAB wird dieser Eekt in [HWCT11] beschrieben.

Der kB-Wert für niederenergetische Elektronen, der sich bei den dort erläuterten Messun-

gen ergibt, liegt bei 0.0074 cm/MeV. Er weicht damit deutlich von dem in dieser Arbeit

bestimmten kB für Protonen und α-Teilchen ab, was das unterschiedliche Quenchingver-

halten von niederenergetischen Elektronen und schwereren, geladenen Teilchen bestätigt.

Ein Vergleich von Proton- und α-Quenching sollte, nach eben beschriebener Hypothese,

auf den gleichen Wert von kB führen, zumindest, wenn unter gleichen Bedingungen ge-

arbeitet wurde. Sowohl Protonen-, als auch α-Quenching wurden am Neutronenstrahl der

PTB bei der gleichen Messung bestimmt. Der berechnete kB-Wert für α-Teilchen in LAB

weicht allerdings mit einem Wert von 0.0083 cm/MeV deutlich von dem für Protonen be-

stimmten ab. Zur Auswertung des α-Quenchings konnten allerdings nur fünf Messpunkte

genutzt werden und die Bestimmung der Lichtausbeute war teilweise nur in groben Ma-

ÿe möglich. Die für eine Anpassung der MC-Daten nötigen Strukturen waren in einigen

Spektren nur undeutlich erkennbar und wurden von γ-Untergrundereignissen überlagert.

Das schlägt sich in einem relativ groÿen Lichtausbeutefehler nieder. Auch bei der Licht-

ausbeutemessung der Protonen gab es Unsicherheiten. Sie resultieren aus der nur einge-

schränkt möglichen Pulsformdiskriminierung und dem damit teilweise nicht abziehbaren

γ-Untergrund aus der inelastischen Streuung der Neutronen am Kohlensto, der auch die

α-Ereignisse überlagert. Mit einer Simulation dieses Untergrundes und der Addition zu den

in NRESP simulierten Spektren lieÿe sich der Untergrund in den MC-Spektren berücksich-

tigen, was die Anpassung für niedrige Pulshöhen verbessern würde. Dies würde auch zu

einer deutlichen Verbesserung in der Bestimmung der α-Lichausbeute führen. Eine zuver-

lässigere Messung für gleichbleibenden Aufbau lieÿe sich mit α-Quellen bekannter Energie

durchführen, mit denen der Detektor bestrahlt wird. Dies würde allerdings ein dünneres

126

5 Diskussion

Detektorfenster erforderlich machen, damit die α-Teilchen das Detektorinnere erreichen

können und nicht schon vorher gestoppt werden.

Der in der Messung mit Samarium als intrinsische α-Quelle bestimmte Messpunkt ist kon-

sistent mit der am Neutronenstrahl bestimmten Lichtausbeutefunktion für α-Teilchen, was

ein kB von 0.0083 cm/MeV für α-Teilchen unterstützt. Auch auf diesem Messpunkt liegt

eine relativ groÿe Unsicherheit. Sie resultiert im Wesentlichen aus der Kalibrierung, die

durch den nicht entfernbaren Untergrund erschwert wurde. Daher ist dieser α-Messwert

auch mit abweichenden kB-Werten kompatibel. Die Nutzung einer Pulsformdiskriminie-

rung für die Auswertung dieser Messung könnte das Problem der Untergrundreduktion

beseitigen und den Fehler deutlich reduzieren.

In Abbildung 5.0.1 sind die Lichtausbeutewerte für die α-Messung am Neutronenstrahl

und der Messpunkt der Samarium-Messung im Vergleich zu einer mit dem kB für Pro-

tonen in LAB berechneten Lichtausbeutekurve dargestellt. Die deutliche Abweichung der

Kurve von den α-Messpunkten spricht für die Inkompatibilität der Quenchingparameter

für Protonen und α-Teilchen.

Abbildung 5.0.1.: Lichtausbeute der α-Teilchen in LAB der Messungen am Neutro-nenstrahl und mit intrinsischer α-Quelle in Abhängigkeit der Ener-gie mit eingezeichneter Lichtausbeutefunktion für Protonen in LAB+ 2 g/l PPO (kB=0.0097 cm/MeV)

Bisher wurde jedoch auch in früheren Messungen des Quenchingverhaltens bei verschiede-

nen Ionen teilweise keine gute Übereinstimmung der kB-Werte für den gleichen Flüssigs-

127

5 Diskussion

zintillator gefunden. Die Werte weichen bis zu 30% voneinander ab [Tre10]. Allerdings lässt

sich aus der Messung für ein Ion das eines anderen abschätzen. In [Wan09] wurde ebenfalls

der kB-Wert für α-Teilchen in LAB anhand einer Messung mit einem, mit LAB gefüllten,

Ballon im Detektor von SNO+ untersucht. Dabei wurden als Quellen die α-Untergründe

von 214Po, 218Po und 222Rn genutzt. Es ergab sich ein Wert von 0.00785±0.00039 cm/MeV.

Der Fehler auf diesen Wert ist relativ groÿ, da die Anpassung lediglich anhand von drei

Messpunkten mit jeweils relativ groÿen Unsicherheiten stattfand. Diese Messwerte mit

der Anpassung der Formel nach Birks ist in Abbildung A.0.2 ,im Anhang, dargestellt.

Das angesprochene kB liegt etwas unterhalb des in dieser Arbeit erhaltenen Wertes. Bei

Berücksichtigung der jeweils relativ groÿen Fehler der verschiedenen Messungen stimmen

die beiden Werte jedoch überein. Der Einuss der drei unterschiedlichen Messungen muss

berücksichtigt werden, wodurch die Aussagekraft der Kompatibilität der Messergebnisse

eingeschränkt ist. Folgt man den Aussagen in [Tre10], so ist die hier erhaltene Abweichung

im Quenchingfaktor von Protonen und α-Teilchen in LAB von etwa 14% jedoch nicht

signikant und durch unterschiedliche Messbedingungen zu erklären. Der relativ geringe

Fehler der beiden erhaltenen kB-Werte von 2.1% für den Protonwert und 2.4% für den

α-Wert sprechen allerdings für eine relativ genaue Messung und für ein unterschiedliches

Quenchingverhalten. Ein Beweis für Unterschiede im Quenchingverhalten von Protonen

und α-Teilchen kann hier trotzdem nicht geliefert werden. Dazu bedarf es Messungen un-

ter gleichen Bedingungen. Das bedeutet, dass das Protonquenching für die LAB-Lösung

mit Samarium ebenfalls bestimmt werden müsste, um den möglichen Einuss des Sa-

mariums und der Messbedingungen mit in die Untersuchung einzuschlieÿen. Eine andere

Möglichkeit ist die beschriebene direkte Messung des α-Quenchings im für die Neutronen-

strahlmessungen verwendeten Detektor. Mit zwei vergleichbaren Messungen für Protonen

und α-Teilchen mit nicht zu groÿem Fehler lieÿe sich der vermutete Zusammenhang prüfen

und die relative Lichtausbeute eindeutig bestimmen.

Trotzdem stellen die durchgeführten Messungen im Vergleich zu den bisher vorhanden

Messdaten für kB von LAB eine deutliche Verbesserung dar. Der Vergleich der Lichtaus-

beutekurven für die drei verschiedenen, hier diskutierten, kB-Werte sind in Abbildung

5.0.2 noch einmal zusammen mit den gemessenen α-Lichtausbeutedaten aufgetragen.

128

5 Diskussion

Abbildung 5.0.2.: Lichtausbeutedaten L(E) für α-Teilchen in LAB mit berechnetenL(E)-Kurven für kB=0.0083 cm/MeV, kB=0.0097 cm/MeV undkB=0.00785 cm/MeV

129

5 Diskussion

130

6. Zusammenfassung

In dieser Arbeit wurde die relative Lichtausbeute und das Quenchingverhalten von Pro-

tonen und α-Teilchen in LAB-basierten Szintillatoren bestimmt. Dazu wurden Messungen

am Neutronenstrahl an der PTB in Braunschweig und Messungen mit einer intrinsischen

α-Quelle am HZDR durchgeführt.

Anhand von Protonrückstöÿen wurde die Detektorantwort auf TOF-selektierte, monoener-

getische Neutronen bestimmt. Es wurden Messungen mit mehreren γ-Quellen durchgeführt

und mit der Anpassung von GRESP -Simulationen wurde der Detektor kalibriert. Zur Be-

stimmung der Lichtausbeute wurde die Protonenrückstoÿkante der jeweiligen Neutron-

energie genutzt. Ihre Lage, und damit die Lichtausbeute der Protonen jeweiliger Energie,

wurde mithilfe der Anpassung von NRESP -Simulationen bestimmt. Aus den so erhaltenen

Lichtausbeutedaten wurden mit einer χ2-Anpassung der das Ionisationsquenching beschrei-

benden Formel nach Birks die Quenchingparameter kB und C bestimmt. Für die unter-

schiedichen LAB-Zusammensetzungen ergaben sich für kB Werte von 0.0094 ± 0.0002 bis

0.0098 ± 0.0003 cm/MeV, C ist mit einem Wert kleiner 1.0 · 10−7 cm/MeV2 mit null ver-

träglich. Da die verschiedenen Zusammensetzungen im Rahmen ihrer Fehler den gleichen

Quenchingparameter besitzen und ihre Bremswirkung ebenfalls gut übereinstimmt, lässt

sich folgern, dass sie gleiches Quenchingverhalten zeigen. Das zeigt, dass das Quenching

ein Prozess erster Ordnung ist und lediglich in den Lösungsmittelmolekülen des LAB statt-

ndet.

Das α-Quenching in LAB wurde anhand von zwei verschiedenen Messaufbauten unter-

sucht. Für die erste Messung wurden die im Neutronenstrahlbeschuss gesammelten Daten

genutzt, da oberhalb einer Neutronenenergie von 6.19 MeV in verschiedenen Reaktionen

α-Teilchen entstehen, die sich anhand charakteristischer Strukturen im Spektrum zeigen.

Die Lichtausbeute für α-Teilchen wurde mit Hilfe des Vergleichs der Messdaten mit NRE-

SP -Simulationen bestimmt. Das aus der Anpassung der Formel nach Birks bestimmte kB

liegt für diese Messung bei 0.0083 ± 0.0002 cm/MeV. Im zweiten Messaufbau wurde Licht

aus dem α-Zerfall des 147Sm gemessen. Der so bestimmte Datenpunkt ist mit einer α-

Lichtausbeutefunktion mit einem kB von 0.0083 cm/MeV kompatibel.

Die Lichtausbeuten aus den verschiedenen Messungen sind teilweise mit groÿen Fehlern

131

6 Zusammenfassung

behaftet. Diese kamen im Wesentlichen durch nichtabziehbare Untergründe und Probleme

bei der Anpassung von simulierten und gemessenen Spektren zustande. Ein unterschied-

liches Quenchingverhalten von Protonen und α-Teilchen kann daher allein anhand dieser

Messungen nicht bewiesen werden.

132

A. Anhang

Tabelle A.0.1.: γ-Energien der für die Messungen mit intrinsischer α-Quelle und ver-wendeten mittleren γ-Energien Eges

Quelle γ-Energie [ keV] Verzweigungsverhältnis [%]60Co 1173.23 99.97

1332.5 99.99Eges = 1252.87 keV

133Ba 356.02 62.0580.997 34.06302.85 18.336383.851 8.94276.398 7.16Eges = 342.58 keV

137Cs 661.66 85.12166mHo 80.57 12.34

184.41 72.67280.46 29.77Eges = 198.16 keV410.94 11.42529.8 9.7570.99 5.55Eges = 487.48 keV670.50 5.48711.68 55.32752.29 12.3810.28 58.08830.58 9.83Eges = 762.52 keV

133

A Anhang

Abbildung A.0.1.: Lichtausbeutetabelle für LAB + 2 g/l PPO +15 mg/l bisMSB zurNutzung in NRESP, mit Lichtausbeute der Protonen für Ener-gien E < 8 MeV in Tabellenform, für Energien E > 8 MeV indarüber stehender parametrisierter Form zusammen mit Lichtaus-beuten für α-Teilchen, Berylliumionen, Bor- und Kohlenstoonen

134

A Anhang

Abbildung A.0.2.: Testdaten im SNO+-Detektor der α-Lichtausbeute L überdie Energie E mit Anpassung der Fomel nach Birks mitkB=0.0078 cm/MeV [Wan09]

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Danksagung

Ich möchte meiner Familie, meiner Schwester, meiner Mutter und meinem Vater an dieser

Stelle Danke sagen. Danke für eure oenen Ohren, eure Ermutigungen und dafür, dass

ihr immer da wart, wann ich euch wirklich brauchte. Ohne euch hätte ich Vieles nicht

geschat.

Auch bei meinem Freund Thomas möchte ich mich bedanken, dafür dass er mich durch

die 5 Jahre Studium begleitet hat und mich immer wieder zu Motivieren wusste. Danke,

dass du da bist.

Was die fachliche Seite meiner Diplomarbeit betrit, möchte ich in erster Linie meiner

Betreuerin Belina von Krosigk für ihre Hilfe und ihr, für alle möglichen Fragen, oenes

Ohr danken. Die Arbeit mit dir hat wirklich Spaÿ gemacht.

Auch bei meinem betreuenden Professor Kai Zuber möchte ich mich bedanken, an den ich

mich trotz seiner knappen Zeit, mit wichtigen Fragen immer wenden konnte.

Ebenfalls danken möchte ich Ralf Nolte von der PTB für seine Hilfe bei den Messungen in

Braunschweig, bei der Auswertung dieser Daten und für die Zeit, die er selbst im Urlaub

für die Beantwortung meiner Fragen aufgebracht hat.

Auch Toni Kögler und Arnd Junghans vom HZDR möchte ich an dieser Stelle nicht ver-

gessen, die die Messungen am HZDR ermöglicht haben und mir sehr dabei geholfen haben.

Ein spezieller Dank noch an die Leute, die mit mir in der E14 saÿen und mit denen manch

trüber Arbeitstag etwas freundlicher wurde.

Zuletzt sei noch der Deutschen Bahn, in deren Zügen ich beim Pendeln nach Karlsruhe

einen groÿen Teil meiner Diplomarbeit geschrieben habe, für ihre Tische und Steckdosen

im Groÿraumabteil des ICE und für ihre Fahrten, in denen einfach keine andere Ablenkung

möglich ist, gedankt.

Erklärung

Hiermit versichere ich, dass ich die vorliegende Arbeit ohne unzulässige Hilfe Dritter und

ohne Benutzung anderer als der angegebenen Hilfsmittel angefertigt habe. Die aus fremden

Quellen direkt oder indirekt übernommenen Gedanken sind als solche kenntlich gemacht.

Die Arbeit wurde bisher weder im Inland noch im Ausland in gleicher oder ähnlicher Form

einer anderen Prüfungsbehörde vorgelegt.

Laura Neumann

Dresden, 08.03.2013

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