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1 1 SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ , T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System † Markus Richter ‡ , Mark O. McLinden* Applied Chemicals and Materials Division, National Institute of Standards and Technology 325 Broadway, Mailstop 647.07, Boulder, Colorado 80305 USA Extended Tables of Experimental Data and Derivation of Eq 4 Presented in this Supplemental Information are complete tabulations of all of the measured data and additional details on experimental uncertainties and conditions. The tables are presented in tab-delimited ASCII text format to facilitate import into spreadsheets or data analysis programs. The quantities tabulated are defined below. Also presented here is a derivation of eq 4, which relates the uncertainty in the molar mass of a gravimetrically prepared mixture to the uncertainties in the component masses. † Contribution of the National Institute of Standards and Technology. Not subject to copyright in the United States. ‡ Present address: Lehrstuhl für Thermodynamik, Ruhr-Universität Bochum, Universitätsstrtaße 150, D-44780 Bochum, Germany, email: [email protected], tel: +49-234-32-26395 * Corresponding author, email: [email protected], tel: +1-303-497-3580.

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SUPPORTING INFORMATION

Vapor-Phase (p, ρ , T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Markus Richter‡, Mark O. McLinden* Applied Chemicals and Materials Division, National Institute of Standards and Technology

325 Broadway, Mailstop 647.07, Boulder, Colorado 80305 USA

Extended Tables of Experimental Data and Derivation of Eq 4

Presented in this Supplemental Information are complete tabulations of all of the measured data and additional details on experimental uncertainties and conditions. The tables are presented in tab-delimited ASCII text format to facilitate import into spreadsheets or data analysis programs. The quantities tabulated are defined below. Also presented here is a derivation of eq 4, which relates the uncertainty in the molar mass of a gravimetrically prepared mixture to the uncertainties in the component masses.

† Contribution of the National Institute of Standards and Technology. Not subject to copyright in the United States. ‡ Present address: Lehrstuhl für Thermodynamik, Ruhr-Universität Bochum, Universitätsstrtaße 150, D-44780 Bochum, Germany, email: [email protected], tel: +49-234-32-26395 * Corresponding author, email: [email protected], tel: +1-303-497-3580.

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S.1 Derivation of Eq 4

The molar mass of an n component mixture is the mole-fraction weighted sum of the component molar masses Mi

M = xiMii=1

n

∑

, (S1)

where xi is the composition (mole fraction) of component i. The xi are the moles of component i divided by the total number of moles in the mixture

xi =mi Mi

mi Mii=1

n

∑

, (S2)

where mi is the mass of component i in the mixture. Combining eqs S1 and S2 yields

M =mi Mi( )×Mi

mi Mii=1

n

∑=

mii=1

n

∑

mi Mii=1

n

∑

. (S3)

Thus, the molar mass of the mixture is a function only of the masses of each of the components and their molar masses. The uncertainty in M is given by summing the contributions arising from the uncertainties in the component masses

u M( ) = ∂∂mi

M⎛⎝⎜

⎞⎠⎟u mi( )⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

i=1

n

∑2⎧

⎨⎪

⎩⎪

⎫⎬⎪

⎭⎪

0.5

= ∂∂mi

mii=1

n

∑

mi Mii=1

n

∑

⎛

⎝

⎜⎜⎜⎜

⎞

⎠

⎟⎟⎟⎟

⎛

⎝

⎜⎜⎜⎜

⎞

⎠

⎟⎟⎟⎟

u mi( )⎡

⎣

⎢⎢⎢⎢

⎤

⎦

⎥⎥⎥⎥

i=1

n

∑

2⎧

⎨⎪⎪

⎩⎪⎪

⎫

⎬⎪⎪

⎭⎪⎪

0.5

, (S4)

where u indicates a standard (k = 1) uncertainty. For simplicity, we will write out eq S4 for a binary mixture and solve for the derivatives:

u M( ) = ∂∂m1

m1 +m2

m1 M1 +m2 M 2

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟u m1( )⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

2

+ ∂∂m2

m1 +m2

m1 M1 +m2 M 2

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟u m2( )⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

2⎧⎨⎪

⎩⎪

⎫⎬⎪

⎭⎪

0.5

, (S5)

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u M( ) =

m1 M1 +m2 M 2( ) 1( )− m1 +m2( ) 1 M1( )m1 M1 +m2 M 2( )2

u m1( )⎡

⎣⎢⎢

⎤

⎦⎥⎥

2

+m1 M1 +m2 M 2( ) 1( )− m1 +m2( ) 1 M 2( )

m1 M1 +m2 M 2( )2u m2( )

⎡

⎣⎢⎢

⎤

⎦⎥⎥

2

⎧

⎨

⎪⎪⎪

⎩

⎪⎪⎪

⎫

⎬

⎪⎪⎪

⎭

⎪⎪⎪

0.5

, (S6)

and this generalizes to an n component mixture, which is eq 4 in the main paper:

u Mgrav( ) =mi

Mi

− mii=1

n

∑⎛⎝⎜⎞⎠⎟

M ji=1

n

∑mi

Mii=1

n

∑⎛⎝⎜⎞⎠⎟

2 u mj( )⎡

⎣

⎢⎢⎢⎢⎢

⎤

⎦

⎥⎥⎥⎥⎥

2

j=1

n

∑

⎧

⎨

⎪⎪

⎩

⎪⎪

⎫

⎬

⎪⎪

⎭

⎪⎪

0.5

. (S7)

An alternative derivation can be written in terms of the uncertainties in the compositions xi, and this has been done (see, for example, Ortiz-Vega, D. O.; Mantilla, I. D.; Acosta, H. Y.; Gomez-Osorio, M. A.; Holste, J. C.; Hall, K. R.; Iglesias-Silva, G. A., Uncertainty estimates for experimental density measurements: Effects of temperature, pressure and sample preparation. J. Chem. Thermodynamics 2013, 58, 14-19.) But the known quantities in a gravimetric preparation are the sample masses, and the above approach is more direct.

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S2. Tables of Experimental (p-ρ-T-x) data for the (methane + propane) mixtures.

Nomenclature for tables:

T temperature T/K

p pressure p/MPa

rho density ρ/kg⋅m–3

sigma_T standard deviation in the 9 temperature readings taken over the course of a single density determination; this is a measure of the steadiness of the experimental conditions

sigma_p standard deviation in the 9 pressure readings taken over the course of a single density determination

sigma_rho standard deviation in the weighings comprising a single density determination converted to their equivalent effect on density

u(T) standard (k = 1) uncertainty in temperature

u(p) standard uncertainty in pressure

u(rho) standard uncertainty in density

u(x_i) standard uncertainty in mass fraction of each component

u[rho(x)] uncertainty in density resulting from uncertainty in molar mass (i.e., composition effects) summed over all components

U_c combined, expanded (k = 2), state point uncertainty as defined by:

UC ρ( ) = 2 ×u ρ( )⎡⎣ ⎤⎦

2+ ∂ρ

∂ p⎛⎝⎜

⎞⎠⎟ Tu p( )⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

2

+ ∂ρ∂T

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟ p

u T( )⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

2

+ ρMu M( )⎡

⎣⎢⎤⎦⎥

2

⎧

⎨

⎪⎪

⎩

⎪⎪⎪

⎫

⎬

⎪⎪

⎭

⎪⎪⎪

0.5

p_trans pressure transducer used: 2 = “mid-range” 6.9 MPa full scale 3 = “low-range” 2.8 MPa full scale

date time in format: yyyy mm dd hh:mm

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Table S1. Experimental (p, rho, T, x) data for the (0.74977 methane + 0.25023 propane) mixture

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

components: methane mole frac: 0.749766 propane 0.250234

molar mass: 23.062314

test: 1401no ! 273.146! 1.99889! 22.8325! 0.0008! 0.000005! 0.0007! 0.0031! 0.000047! 0.0015! 0.00520! 0.0052! 0.0470! 3 !2014!01!13!12:36 ! 273.150! 1.99891! 22.8319! 0.0013! 0.000005! 0.0006! 0.0033! 0.000047! 0.0014! 0.00520! 0.0052! 0.0467! 3 !2014!01!13!12:49 ! 273.153! 1.99890! 22.8318! 0.0003! 0.000007! 0.0004! 0.0030! 0.000048! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!13!13:10 ! 273.152! 1.50090! 16.5996! 0.0005! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000039! 0.0012! 0.00520! 0.0037! 0.0474! 3 !2014!01!13!14:25 ! 273.150! 1.50089! 16.5997! 0.0009! 0.000004! 0.0002! 0.0031! 0.000039! 0.0011! 0.00520! 0.0037! 0.0469! 3 !2014!01!13!14:38 ! 273.147! 1.50088! 16.5996! 0.0002! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000039! 0.0012! 0.00520! 0.0037! 0.0475! 3 !2014!01!13!14:56 ! 273.149! 1.00039! 10.7341! 0.0005! 0.000005! 0.0004! 0.0030! 0.000032! 0.0012! 0.00520! 0.0024! 0.0502! 3 !2014!01!13!16:04 ! 273.150! 1.00041! 10.7337! 0.0004! 0.000003! 0.0003! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00520! 0.0024! 0.0493! 3 !2014!01!13!16:17 ! 273.151! 1.00042! 10.7337! 0.0002! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000032! 0.0013! 0.00520! 0.0024! 0.0512! 3 !2014!01!13!16:30 ! 273.149! 0.49246! 5.1332! 0.0007! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0614! 3 !2014!01!13!18:15 ! 273.151! 0.49247! 5.1331! 0.0004! 0.000002! 0.0002! 0.0030! 0.000027! 0.0009! 0.00520! 0.0012! 0.0582! 3 !2014!01!13!18:28 ! 273.151! 0.49247! 5.1331! 0.0002! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0586! 3 !2014!01!13!18:41 ! 273.150! 0.49247! 5.1336! 0.0006! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0610! 3 !2014!01!13!19:40 ! 273.151! 0.49247! 5.1333! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0605! 3 !2014!01!13!19:53 ! 273.151! 0.49247! 5.1332! 0.0003! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0642! 3 !2014!01!13!20:06 ! 273.151! 0.49247! 5.1335! 0.0004! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0645! 3 !2014!01!13!21:05 ! 273.151! 0.49247! 5.1330! 0.0001! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0626! 3 !2014!01!13!21:18 ! 273.150! 0.49247! 5.1331! 0.0005! 0.000002! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00520! 0.0012! 0.0687! 3 !2014!01!13!21:31 ! 273.151! 0.49247! 5.1328! 0.0003! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0645! 3 !2014!01!13!22:30 ! 273.151! 0.49247! 5.1330! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0605! 3 !2014!01!13!22:43 ! 273.149! 0.49247! 5.1332! 0.0005! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0660! 3 !2014!01!13!22:56 ! 273.151! 0.49247! 5.1331! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0648! 3 !2014!01!13!23:55 ! 273.150! 0.49247! 5.1328! 0.0005! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0637! 3 !2014!01!14!00:08 ! 273.149! 0.49246! 5.1326! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0604! 3 !2014!01!14!00:21 ! 273.150! 0.49247! 5.1328! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0600! 3 !2014!01!14!01:20 ! 273.149! 0.49246! 5.1327! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0613! 3 !2014!01!14!01:33 ! 273.149! 0.49246! 5.1326! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0618! 3 !2014!01!14!01:46 ! 273.150! 0.49246! 5.1328! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0594! 3 !2014!01!14!02:45 ! 273.148! 0.49246! 5.1327! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0598! 3 !2014!01!14!02:58 ! 273.149! 0.49246! 5.1328! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0614! 3 !2014!01!14!03:11 ! 273.148! 0.49246! 5.1328! 0.0004! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0650! 3 !2014!01!14!04:11 ! 273.148! 0.49246! 5.1327! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0625! 3 !2014!01!14!04:24 ! 273.150! 0.49246! 5.1327! 0.0008! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0606! 3 !2014!01!14!04:37 ! 273.147! 0.49246! 5.1329! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0012! 0.0641! 3 !2014!01!14!05:36 ! 273.149! 0.49246! 5.1328! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0609! 3 !2014!01!14!05:49 ! 273.152! 0.49246! 5.1328! 0.0006! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0617! 3 !2014!01!14!06:02 ! 273.148! 0.49246! 5.1327! 0.0005! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0606! 3 !2014!01!14!07:01 ! 273.150! 0.49246! 5.1327! 0.0008! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00520! 0.0012! 0.0607! 3 !2014!01!14!07:14 ! 273.152! 0.49246! 5.1327! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0613! 3 !2014!01!14!07:27 ! 273.147! 1.01497! 10.9019! 0.0008! 0.000006! 0.0003! 0.0031! 0.000033! 0.0011! 0.00520! 0.0025! 0.0494! 3 !2014!01!14!15:43 ! 273.147! 1.01496! 10.9020! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00520! 0.0025! 0.0492! 3 !2014!01!14!15:56 ! 273.149! 1.01497! 10.9019! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000032! 0.0011! 0.00520! 0.0025! 0.0493! 3 !2014!01!14!16:09 ! 273.146! 1.51093! 16.7233! 0.0010! 0.000006! 0.0005! 0.0032! 0.000040! 0.0012! 0.00520! 0.0038! 0.0475! 3 !2014!01!14!17:24 ! 273.151! 1.51095! 16.7231! 0.0011! 0.000006! 0.0003! 0.0032! 0.000040! 0.0011! 0.00520! 0.0038! 0.0469! 3 !2014!01!14!17:37 ! 273.153! 1.51094! 16.7229! 0.0006! 0.000006! 0.0006! 0.0031! 0.000040! 0.0014! 0.00520! 0.0038! 0.0480! 3 !2014!01!14!17:56

Page 6: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401no (continued) ! 273.150! 2.00197! 22.8756! 0.0007! 0.000005! 0.0006! 0.0031! 0.000047! 0.0014! 0.00520! 0.0052! 0.0467! 3 !2014!01!14!20:09 ! 273.148! 2.00195! 22.8753! 0.0002! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!14!20:22 ! 273.148! 2.00196! 22.8753! 0.0003! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!14!20:35 ! 273.148! 2.00194! 22.8750! 0.0004! 0.000005! 0.0003! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0462! 3 !2014!01!14!21:35 ! 273.148! 2.00194! 22.8750! 0.0003! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!14!21:48 ! 273.150! 2.00196! 22.8751! 0.0008! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!14!22:01 ! 273.147! 2.00193! 22.8751! 0.0002! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!14!23:00 ! 273.149! 2.00195! 22.8752! 0.0007! 0.000005! 0.0003! 0.0031! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!14!23:13 ! 273.151! 2.00196! 22.8750! 0.0005! 0.000004! 0.0003! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!14!23:26 ! 273.147! 2.00194! 22.8750! 0.0007! 0.000006! 0.0004! 0.0031! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!00:25 ! 273.150! 2.00196! 22.8750! 0.0008! 0.000009! 0.0004! 0.0031! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!00:38 ! 273.147! 2.00194! 22.8750! 0.0005! 0.000008! 0.0003! 0.0030! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!01:38 ! 273.150! 2.00196! 22.8749! 0.0007! 0.000005! 0.0003! 0.0031! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!01:51 ! 273.151! 2.00197! 22.8751! 0.0002! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!02:04 ! 273.149! 2.00194! 22.8750! 0.0008! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0465! 3 !2014!01!15!03:03 ! 273.151! 2.00196! 22.8749! 0.0005! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!03:16 ! 273.151! 2.00196! 22.8756! 0.0002! 0.000006! 0.0004! 0.0030! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!03:29 ! 273.150! 2.00195! 22.8748! 0.0008! 0.000007! 0.0003! 0.0031! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!04:29 ! 273.152! 2.00196! 22.8748! 0.0003! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0465! 3 !2014!01!15!04:42 ! 273.152! 2.00195! 22.8745! 0.0006! 0.000006! 0.0004! 0.0031! 0.000048! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!04:55 ! 273.151! 2.00195! 22.8747! 0.0005! 0.000005! 0.0005! 0.0030! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0465! 3 !2014!01!15!05:54 ! 273.151! 2.00195! 22.8746! 0.0002! 0.000007! 0.0004! 0.0030! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0464! 3 !2014!01!15!06:07 ! 273.150! 2.00193! 22.8748! 0.0007! 0.000007! 0.0002! 0.0031! 0.000048! 0.0011! 0.00520! 0.0052! 0.0462! 3 !2014!01!15!06:20 ! 273.152! 2.00196! 22.8751! 0.0002! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0465! 3 !2014!01!15!07:19 ! 273.151! 2.00195! 22.8752! 0.0006! 0.000007! 0.0003! 0.0031! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!07:32 ! 273.151! 2.00196! 22.8748! 0.0003! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000047! 0.0014! 0.00520! 0.0052! 0.0468! 3 !2014!01!15!08:32 ! 273.151! 2.00195! 22.8749! 0.0004! 0.000006! 0.0003! 0.0030! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!08:45 ! 273.149! 2.00193! 22.8750! 0.0006! 0.000005! 0.0006! 0.0031! 0.000047! 0.0014! 0.00520! 0.0052! 0.0467! 3 !2014!01!15!08:58 ! 273.151! 2.00198! 22.8753! 0.0001! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000047! 0.0013! 0.00520! 0.0052! 0.0465! 3 !2014!01!15!09:57 ! 273.150! 2.00199! 22.8755! 0.0005! 0.000005! 0.0003! 0.0030! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0052! 0.0463! 3 !2014!01!15!10:10

test: 1401r ** ! 373.155! 5.87038! 48.3788! 0.0014! 0.003335! 0.0449! 0.0033! 0.003338! 0.0456! 0.00520! 0.0109! 0.1938! 2 !2014!01!17!15:15 ! 373.153! 5.84889! 48.1871! 0.0007! 0.003309! 0.0468! 0.0031! 0.003312! 0.0475! 0.00520! 0.0109! 0.2021! 2 !2014!01!17!15:39 ! 373.159! 4.88504! 39.6026! 0.0002! 0.002281! 0.0338! 0.0030! 0.002284! 0.0345! 0.00520! 0.0089! 0.1800! 2 !2014!01!17!16:56 ! 373.157! 4.87708! 39.5312! 0.0006! 0.002276! 0.0309! 0.0031! 0.002278! 0.0316! 0.00520! 0.0089! 0.1663! 2 !2014!01!17!17:09 ! 373.159! 3.94750! 31.4815! 0.0012! 0.001406! 0.0182! 0.0032! 0.001410! 0.0189! 0.00520! 0.0071! 0.1284! 2 !2014!01!17!18:31 ! 373.155! 3.94256! 31.4407! 0.0014! 0.001412! 0.0183! 0.0033! 0.001416! 0.0190! 0.00520! 0.0071! 0.1288! 2 !2014!01!17!18:44 ! 373.160! 2.99108! 23.4539! 0.0010! 0.000839! 0.0109! 0.0032! 0.000844! 0.0117! 0.00520! 0.0053! 0.1092! 2 !2014!01!17!20:01 ! 373.155! 2.98815! 23.4297! 0.0013! 0.000838! 0.0111! 0.0033! 0.000842! 0.0118! 0.00520! 0.0053! 0.1103! 2 !2014!01!17!20:14 ! 373.153! 2.98304! 23.3873! 0.0007! 0.000807! 0.0114! 0.0031! 0.000811! 0.0121! 0.00520! 0.0053! 0.1128! 2 !2014!01!17!20:37 ! 373.158! 1.98687! 15.2999! 0.0011! 0.000292! 0.0048! 0.0032! 0.000301! 0.0055! 0.00520! 0.0035! 0.0851! 2 !2014!01!17!21:49 ! 373.160! 1.98582! 15.2940! 0.0005! 0.000310! 0.0013! 0.0030! 0.000318! 0.0021! 0.00520! 0.0035! 0.0526! 2 !2014!01!17!22:02 ! 373.160! 1.98472! 15.2849! 0.0004! 0.000326! 0.0041! 0.0030! 0.000334! 0.0048! 0.00520! 0.0034! 0.0772! 2 !2014!01!17!22:15 ! 373.160! 1.46895! 11.2060! 0.0013! 0.000156! 0.0042! 0.0033! 0.000170! 0.0049! 0.00520! 0.0025! 0.0987! 2 !2014!01!17!23:42 ! 373.155! 1.46839! 11.2014! 0.0012! 0.000162! 0.0032! 0.0032! 0.000175! 0.0039! 0.00520! 0.0025! 0.0835! 2 !2014!01!17!23:55 ! 373.154! 1.46738! 11.1920! 0.0008! 0.000153! 0.0035! 0.0031! 0.000166! 0.0043! 0.00520! 0.0025! 0.0884! 2 !2014!01!18!00:19 ! 373.155! 0.99112! 7.4980! 0.0012! 0.000042! 0.0041! 0.0032! 0.000076! 0.0048! 0.00520! 0.0017! 0.1358! 2 !2014!01!18!01:46 ! 373.159! 0.99097! 7.4954! 0.0011! 0.000046! 0.0007! 0.0032! 0.000078! 0.0015! 0.00520! 0.0017! 0.0595! 2 !2014!01!18!01:59 ! 373.161! 0.48719! 3.6513! 0.0010! 0.000005! 0.0035! 0.0031! 0.000061! 0.0042! 0.00520! 0.0008! 0.2339! 2 !2014!01!18!03:38 ! 373.156! 0.48718! 3.6528! 0.0013! 0.000003! 0.0052! 0.0033! 0.000061! 0.0059! 0.00520! 0.0008! 0.3257! 2 !2014!01!18!03:51 ! 373.154! 0.48716! 3.6523! 0.0009! 0.000003! 0.0053! 0.0031! 0.000061! 0.0060! 0.00520! 0.0008! 0.3326! 2 !2014!01!18!04:18** leaking valve resulted in large sigma_p; but time-symmetric weighing design compensated for this effect, so that the combined uncertainty is overstated; see McLinden, M. O., J. Chem. Eng. Data 2011, 56, 606-613.

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Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401v ! 298.145! 0.50022! 4.7377! 0.0014! 0.000004! 0.0005! 0.0033! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0011! 0.0691! 3 !2014!01!21!13:18 ! 298.150! 0.50023! 4.7422! 0.0012! 0.000001! 0.0056! 0.0032! 0.000027! 0.0063! 0.00520! 0.0011! 0.2681! 3 !2014!01!21!13:31 ! 298.151! 0.50023! 4.7421! 0.0006! 0.000001! 0.0055! 0.0031! 0.000027! 0.0062! 0.00520! 0.0011! 0.2667! 3 !2014!01!21!13:48 ! 298.147! 0.99901! 9.6790! 0.0004! 0.000002! 0.0007! 0.0030! 0.000032! 0.0014! 0.00520! 0.0022! 0.0541! 3 !2014!01!21!14:54 ! 298.149! 0.99901! 9.6819! 0.0005! 0.000002! 0.0028! 0.0030! 0.000032! 0.0035! 0.00520! 0.0022! 0.0856! 3 !2014!01!21!15:09 ! 298.150! 0.99901! 9.6814! 0.0001! 0.000001! 0.0036! 0.0030! 0.000032! 0.0043! 0.00520! 0.0022! 0.0998! 3 !2014!01!21!15:22 ! 298.144! 1.99952! 20.2345! 0.0006! 0.000003! 0.0052! 0.0031! 0.000047! 0.0059! 0.00520! 0.0046! 0.0736! 3 !2014!01!21!16:59 ! 298.148! 1.99954! 20.2390! 0.0012! 0.000009! 0.0004! 0.0032! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0046! 0.0468! 3 !2014!01!21!17:12 ! 298.148! 1.99951! 20.2388! 0.0010! 0.000008! 0.0005! 0.0032! 0.000048! 0.0013! 0.00520! 0.0046! 0.0469! 3 !2014!01!21!17:52 ! 298.146! 3.99054! 44.5505! 0.0009! 0.000020! 0.0038! 0.0031! 0.000102! 0.0046! 0.00520! 0.0100! 0.0495! 2 !2014!01!21!20:10 ! 298.145! 3.99051! 44.5538! 0.0002! 0.000005! 0.0011! 0.0030! 0.000100! 0.0020! 0.00520! 0.0101! 0.0460! 2 !2014!01!21!20:23 ! 298.147! 3.99057! 44.5539! 0.0010! 0.000020! 0.0006! 0.0031! 0.000102! 0.0016! 0.00520! 0.0101! 0.0457! 2 !2014!01!21!20:40 ! 298.150! 5.99982! 75.0195! 0.0008! 0.000032! 0.0004! 0.0031! 0.000138! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!21!22:55 ! 298.147! 5.99969! 75.0192! 0.0009! 0.000043! 0.0005! 0.0031! 0.000141! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!21!23:08 ! 298.145! 5.99967! 75.0199! 0.0002! 0.000011! 0.0004! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!21!23:23 ! 298.146! 5.99965! 75.0190! 0.0006! 0.000021! 0.0005! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!00:30 ! 298.146! 5.99965! 75.0190! 0.0003! 0.000011! 0.0007! 0.0030! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!00:45 ! 298.148! 5.99971! 75.0188! 0.0008! 0.000022! 0.0003! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!00:58 ! 298.146! 5.99962! 75.0185! 0.0005! 0.000022! 0.0003! 0.0030! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!02:06 ! 298.149! 5.99970! 75.0187! 0.0009! 0.000020! 0.0006! 0.0031! 0.000136! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!02:19 ! 298.151! 5.99979! 75.0181! 0.0002! 0.000013! 0.0006! 0.0030! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!02:36 ! 298.149! 5.99971! 75.0179! 0.0009! 0.000018! 0.0007! 0.0031! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!03:43 ! 298.151! 5.99974! 75.0175! 0.0001! 0.000009! 0.0006! 0.0030! 0.000134! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!03:58 ! 298.146! 5.99957! 75.0172! 0.0008! 0.000015! 0.0004! 0.0031! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!04:25 ! 298.149! 5.99965! 75.0169! 0.0007! 0.000047! 0.0007! 0.0031! 0.000142! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!05:32 ! 298.146! 5.99953! 75.0170! 0.0006! 0.000012! 0.0002! 0.0031! 0.000135! 0.0019! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!05:47 ! 298.146! 5.99953! 75.0171! 0.0004! 0.000019! 0.0008! 0.0030! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!06:00 ! 298.145! 5.99949! 75.0165! 0.0002! 0.000015! 0.0005! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!07:09 ! 298.147! 5.99956! 75.0166! 0.0009! 0.000018! 0.0006! 0.0031! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!07:22 ! 298.150! 5.99965! 75.0163! 0.0007! 0.000022! 0.0005! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!07:37 ! 298.147! 5.99954! 75.0161! 0.0007! 0.000017! 0.0002! 0.0031! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!08:44 ! 298.150! 5.99961! 75.0158! 0.0004! 0.000022! 0.0003! 0.0030! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!08:59 ! 298.151! 5.99960! 75.0147! 0.0001! 0.000021! 0.0007! 0.0030! 0.000136! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!09:12 ! 298.150! 5.99957! 75.0148! 0.0004! 0.000013! 0.0006! 0.0030! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!10:20 ! 298.150! 5.99956! 75.0149! 0.0002! 0.000023! 0.0006! 0.0030! 0.000136! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!10:33 ! 298.148! 5.99952! 75.0157! 0.0008! 0.000016! 0.0006! 0.0031! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!10:48

Page 8: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401wx ! 298.148! 4.11950! 46.3163! 0.0013! 0.000012! 0.0008! 0.0033! 0.000103! 0.0018! 0.00520! 0.0104! 0.0458! 2 !2014!01!22!12:51 ! 298.151! 4.11952! 46.3152! 0.0002! 0.000015! 0.0006! 0.0030! 0.000103! 0.0017! 0.00520! 0.0104! 0.0457! 2 !2014!01!22!13:10 ! 298.146! 4.11944! 46.3138! 0.0009! 0.000030! 0.0005! 0.0031! 0.000106! 0.0016! 0.00520! 0.0104! 0.0457! 2 !2014!01!22!13:33 ! 298.148! 2.00136! 20.2557! 0.0011! 0.000008! 0.0003! 0.0032! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0046! 0.0465! 3 !2014!01!22!15:35 ! 298.153! 2.00139! 20.2558! 0.0010! 0.000006! 0.0003! 0.0031! 0.000048! 0.0011! 0.00520! 0.0046! 0.0465! 3 !2014!01!22!15:50 ! 298.152! 2.00138! 20.2560! 0.0010! 0.000007! 0.0003! 0.0032! 0.000048! 0.0012! 0.00520! 0.0046! 0.0465! 3 !2014!01!22!16:18 ! 298.153! 1.00062! 9.6925! 0.0009! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000032! 0.0011! 0.00520! 0.0022! 0.0509! 3 !2014!01!22!17:39 ! 298.149! 1.00061! 9.6923! 0.0013! 0.000003! 0.0005! 0.0033! 0.000032! 0.0012! 0.00520! 0.0022! 0.0515! 3 !2014!01!22!17:54 ! 298.147! 1.00061! 9.6923! 0.0003! 0.000003! 0.0003! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00520! 0.0022! 0.0502! 3 !2014!01!22!18:10 ! 298.152! 5.99776! 74.9858! 0.0009! 0.000034! 0.0005! 0.0031! 0.000138! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!21:19 ! 298.149! 5.99766! 74.9864! 0.0008! 0.000027! 0.0002! 0.0031! 0.000137! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!21:32 ! 298.148! 5.99763! 74.9866! 0.0004! 0.000011! 0.0005! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!21:47 ! 298.148! 5.99758! 74.9850! 0.0004! 0.000017! 0.0004! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!22:55 ! 298.148! 5.99761! 74.9855! 0.0005! 0.000029! 0.0002! 0.0030! 0.000137! 0.0019! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!22!23:10 ! 298.151! 5.99769! 74.9857! 0.0008! 0.000016! 0.0006! 0.0031! 0.000135! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!22!23:23 ! 298.149! 5.99762! 74.9849! 0.0007! 0.000024! 0.0003! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!00:32 ! 298.152! 5.99770! 74.9850! 0.0007! 0.000021! 0.0003! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!00:45 ! 298.153! 5.99772! 74.9843! 0.0001! 0.000012! 0.0005! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!01:00 ! 298.152! 5.99768! 74.9844! 0.0007! 0.000020! 0.0006! 0.0031! 0.000136! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!02:08 ! 298.153! 5.99769! 74.9837! 0.0001! 0.000011! 0.0005! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!02:23 ! 298.152! 5.99762! 74.9832! 0.0006! 0.000030! 0.0005! 0.0031! 0.000137! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!02:36 ! 298.152! 5.99758! 74.9822! 0.0001! 0.000009! 0.0005! 0.0030! 0.000134! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!03:45 ! 298.151! 5.99752! 74.9821! 0.0004! 0.000029! 0.0010! 0.0030! 0.000137! 0.0023! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!23!03:58 ! 298.150! 5.99746! 74.9824! 0.0003! 0.000020! 0.0006! 0.0030! 0.000136! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!23!04:13 ! 298.150! 5.99738! 74.9807! 0.0006! 0.000036! 0.0007! 0.0031! 0.000139! 0.0021! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!23!05:21 ! 298.149! 5.99734! 74.9808! 0.0001! 0.000014! 0.0003! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!05:36 ! 298.150! 5.99736! 74.9804! 0.0006! 0.000011! 0.0010! 0.0031! 0.000135! 0.0023! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!23!05:49 ! 298.149! 5.99726! 74.9794! 0.0003! 0.000016! 0.0003! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!06:58 ! 298.150! 5.99731! 74.9792! 0.0007! 0.000028! 0.0004! 0.0031! 0.000137! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!07:11 ! 298.153! 5.99737! 74.9787! 0.0004! 0.000014! 0.0005! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!07:26 ! 298.151! 5.99723! 74.9777! 0.0009! 0.000020! 0.0004! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!08:34 ! 298.153! 5.99730! 74.9774! 0.0004! 0.000005! 0.0005! 0.0030! 0.000134! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!08:49 ! 298.153! 5.99725! 74.9761! 0.0004! 0.000028! 0.0005! 0.0030! 0.000137! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!09:02 ! 298.152! 5.99717! 74.9755! 0.0003! 0.000015! 0.0003! 0.0030! 0.000135! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!10:11 ! 298.152! 5.99712! 74.9746! 0.0004! 0.000027! 0.0009! 0.0030! 0.000137! 0.0022! 0.00520! 0.0169! 0.0455! 2 !2014!01!23!10:24 ! 298.150! 5.99704! 74.9746! 0.0007! 0.000020! 0.0004! 0.0031! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0169! 0.0454! 2 !2014!01!23!10:39

Page 9: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401zzb ! 298.148! 4.99389! 58.9114! 0.0012! 0.000029! 0.0007! 0.0032! 0.000120! 0.0019! 0.00520! 0.0133! 0.0456! 2 !2014!01!24!12:33 ! 298.144! 4.99379! 58.9113! 0.0001! 0.000007! 0.0003! 0.0030! 0.000117! 0.0017! 0.00520! 0.0133! 0.0455! 2 !2014!01!24!12:52 ! 298.147! 4.99389! 58.9112! 0.0010! 0.000027! 0.0003! 0.0032! 0.000119! 0.0017! 0.00520! 0.0133! 0.0455! 2 !2014!01!24!13:15 ! 298.146! 4.00308! 44.7222! 0.0012! 0.000016! 0.0003! 0.0032! 0.000101! 0.0015! 0.00520! 0.0101! 0.0456! 2 !2014!01!24!15:06 ! 298.147! 4.00312! 44.7224! 0.0012! 0.000018! 0.0003! 0.0032! 0.000102! 0.0015! 0.00520! 0.0101! 0.0456! 2 !2014!01!24!15:41 ! 298.151! 4.00319! 44.7225! 0.0004! 0.000005! 0.0004! 0.0030! 0.000100! 0.0015! 0.00520! 0.0101! 0.0456! 2 !2014!01!24!16:00 ! 298.146! 3.00630! 31.9150! 0.0009! 0.000012! 0.0004! 0.0031! 0.000086! 0.0013! 0.00520! 0.0072! 0.0459! 2 !2014!01!24!18:05 ! 298.149! 3.00634! 31.9149! 0.0008! 0.000009! 0.0004! 0.0031! 0.000085! 0.0014! 0.00520! 0.0072! 0.0459! 2 !2014!01!24!18:20 ! 298.148! 3.00631! 31.9146! 0.0010! 0.000009! 0.0003! 0.0031! 0.000085! 0.0013! 0.00520! 0.0072! 0.0459! 2 !2014!01!24!18:46 ! 298.150! 4.42433! 50.5655! 0.0005! 0.000022! 0.0005! 0.0030! 0.000109! 0.0017! 0.00520! 0.0114! 0.0456! 2 !2014!01!26!10:37 ! 298.146! 4.42422! 50.5651! 0.0009! 0.000022! 0.0004! 0.0031! 0.000109! 0.0016! 0.00520! 0.0114! 0.0456! 2 !2014!01!26!10:53 ! 298.149! 4.42423! 50.5640! 0.0006! 0.000011! 0.0005! 0.0031! 0.000107! 0.0017! 0.00520! 0.0114! 0.0456! 2 !2014!01!26!12:00 ! 298.147! 4.42418! 50.5642! 0.0007! 0.000008! 0.0004! 0.0031! 0.000107! 0.0016! 0.00520! 0.0114! 0.0456! 2 !2014!01!26!12:15 ! 298.147! 3.04388! 32.3712! 0.0014! 0.000013! 0.0005! 0.0033! 0.000086! 0.0014! 0.00520! 0.0073! 0.0460! 2 !2014!01!26!13:38 ! 298.145! 3.04387! 32.3713! 0.0008! 0.000011! 0.0003! 0.0031! 0.000086! 0.0013! 0.00520! 0.0073! 0.0458! 2 !2014!01!26!14:06 ! 298.148! 3.04392! 32.3717! 0.0010! 0.000013! 0.0005! 0.0032! 0.000086! 0.0014! 0.00520! 0.0073! 0.0459! 2 !2014!01!26!14:19 ! 298.147! 2.07755! 21.0992! 0.0013! 0.000357! 0.0067! 0.0033! 0.000360! 0.0074! 0.00520! 0.0048! 0.0832! 3 !2014!01!26!16:24 ! 298.145! 2.07492! 21.0703! 0.0008! 0.000343! 0.0059! 0.0031! 0.000347! 0.0066! 0.00520! 0.0048! 0.0774! 3 !2014!01!26!16:52 ! 298.148! 2.07373! 21.0568! 0.0011! 0.000346! 0.0061! 0.0032! 0.000349! 0.0069! 0.00520! 0.0048! 0.0792! 3 !2014!01!26!17:05 ! 298.149! 1.68747! 16.8390! 0.0007! 0.000240! 0.0041! 0.0031! 0.000243! 0.0048! 0.00520! 0.0038! 0.0725! 3 !2014!01!26!18:42 ! 298.146! 1.68664! 16.8307! 0.0007! 0.000236! 0.0040! 0.0031! 0.000239! 0.0047! 0.00520! 0.0038! 0.0721! 3 !2014!01!26!18:55 ! 298.144! 1.68570! 16.8205! 0.0002! 0.000230! 0.0040! 0.0030! 0.000234! 0.0047! 0.00520! 0.0038! 0.0721! 3 !2014!01!26!19:10 ! 298.146! 1.37299! 13.5131! 0.0001! 0.000154! 0.0024! 0.0030! 0.000159! 0.0031! 0.00520! 0.0030! 0.0642! 3 !2014!01!26!20:33 ! 298.147! 1.37246! 13.5073! 0.0005! 0.000157! 0.0028! 0.0030! 0.000161! 0.0035! 0.00520! 0.0030! 0.0685! 3 !2014!01!26!20:46 ! 298.148! 1.37183! 13.5006! 0.0004! 0.000157! 0.0027! 0.0030! 0.000161! 0.0034! 0.00520! 0.0030! 0.0672! 3 !2014!01!26!21:01 ! 298.150! 1.09436! 10.6422! 0.0001! 0.000100! 0.0018! 0.0030! 0.000106! 0.0025! 0.00520! 0.0024! 0.0649! 3 !2014!01!26!22:23 ! 298.149! 1.09400! 10.6386! 0.0007! 0.000105! 0.0016! 0.0031! 0.000110! 0.0023! 0.00520! 0.0024! 0.0624! 3 !2014!01!26!22:36 ! 298.146! 1.09358! 10.6343! 0.0006! 0.000104! 0.0018! 0.0031! 0.000109! 0.0025! 0.00520! 0.0024! 0.0653! 3 !2014!01!26!22:51 ! 298.147! 0.78526! 7.5378! 0.0007! 0.000052! 0.0009! 0.0031! 0.000060! 0.0017! 0.00520! 0.0017! 0.0629! 3 !2014!01!27!00:13 ! 298.145! 0.78507! 7.5360! 0.0002! 0.000054! 0.0009! 0.0030! 0.000061! 0.0017! 0.00520! 0.0017! 0.0629! 3 !2014!01!27!00:26 ! 298.146! 0.78484! 7.5336! 0.0005! 0.000052! 0.0009! 0.0030! 0.000060! 0.0017! 0.00520! 0.0017! 0.0630! 3 !2014!01!27!00:42 ! 298.149! 0.49495! 4.6943! 0.0005! 0.000021! 0.0005! 0.0030! 0.000034! 0.0012! 0.00520! 0.0011! 0.0681! 3 !2014!01!27!02:18 ! 298.149! 0.49486! 4.6933! 0.0003! 0.000023! 0.0006! 0.0030! 0.000035! 0.0013! 0.00520! 0.0011! 0.0700! 3 !2014!01!27!02:33 ! 298.147! 0.49477! 4.6928! 0.0006! 0.000025! 0.0005! 0.0031! 0.000036! 0.0012! 0.00520! 0.0011! 0.0672! 3 !2014!01!27!02:46 ! 298.146! 0.49227! 4.6685! 0.0005! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0011! 0.0648! 3 !2014!01!27!09:23 ! 298.145! 0.49227! 4.6687! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0011! 0.0649! 3 !2014!01!27!09:36

Page 10: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401zc ! 323.158! 5.92880! 62.0424! 0.0007! 0.000018! 0.0006! 0.0031! 0.000134! 0.0019! 0.00520! 0.0140! 0.0455! 2 !2014!01!27!13:56 ! 323.159! 5.92881! 62.0416! 0.0001! 0.000006! 0.0004! 0.0030! 0.000133! 0.0018! 0.00520! 0.0140! 0.0455! 2 !2014!01!27!14:09 ! 323.158! 5.92877! 62.0407! 0.0004! 0.000020! 0.0006! 0.0030! 0.000134! 0.0019! 0.00520! 0.0140! 0.0455! 2 !2014!01!27!14:22 ! 323.156! 4.47533! 44.4692! 0.0008! 0.000014! 0.0004! 0.0031! 0.000109! 0.0016! 0.00520! 0.0100! 0.0457! 2 !2014!01!27!16:27 ! 323.160! 4.47540! 44.4695! 0.0013! 0.000018! 0.0005! 0.0033! 0.000109! 0.0016! 0.00520! 0.0100! 0.0457! 2 !2014!01!27!16:40 ! 323.163! 4.47540! 44.4688! 0.0004! 0.000014! 0.0004! 0.0030! 0.000109! 0.0016! 0.00520! 0.0100! 0.0457! 2 !2014!01!27!17:01 ! 323.156! 3.01763! 28.5102! 0.0009! 0.000011! 0.0004! 0.0031! 0.000086! 0.0013! 0.00520! 0.0064! 0.0460! 2 !2014!01!27!19:01 ! 323.161! 3.01766! 28.5101! 0.0013! 0.000012! 0.0003! 0.0033! 0.000086! 0.0013! 0.00520! 0.0064! 0.0460! 2 !2014!01!27!19:14 ! 323.163! 3.01766! 28.5097! 0.0007! 0.000008! 0.0004! 0.0031! 0.000085! 0.0013! 0.00520! 0.0064! 0.0461! 2 !2014!01!27!19:36 ! 323.163! 1.99320! 18.2009! 0.0012! 0.000004! 0.0008! 0.0032! 0.000047! 0.0016! 0.00520! 0.0041! 0.0484! 3 !2014!01!27!21:00 ! 323.158! 1.99318! 18.2009! 0.0013! 0.000006! 0.0007! 0.0033! 0.000047! 0.0015! 0.00520! 0.0041! 0.0479! 3 !2014!01!27!21:13 ! 323.156! 1.99318! 18.2010! 0.0005! 0.000007! 0.0006! 0.0030! 0.000048! 0.0014! 0.00520! 0.0041! 0.0476! 3 !2014!01!27!21:34 ! 323.160! 1.98619! 18.1333! 0.0009! 0.000377! 0.0054! 0.0031! 0.000380! 0.0061! 0.00520! 0.0041! 0.0811! 3 !2014!01!27!22:33 ! 323.158! 1.98415! 18.1138! 0.0007! 0.000352! 0.0052! 0.0031! 0.000355! 0.0059! 0.00520! 0.0041! 0.0789! 3 !2014!01!27!22:54 ! 323.162! 1.98293! 18.1015! 0.0012! 0.000355! 0.0054! 0.0032! 0.000358! 0.0061! 0.00520! 0.0041! 0.0814! 3 !2014!01!27!23:07 ! 323.160! 1.72192! 15.5870! 0.0009! 0.000267! 0.0046! 0.0031! 0.000270! 0.0053! 0.00520! 0.0035! 0.0817! 3 !2014!01!28!00:13 ! 323.164! 1.72099! 15.5780! 0.0010! 0.000269! 0.0045! 0.0032! 0.000273! 0.0053! 0.00520! 0.0035! 0.0812! 3 !2014!01!28!00:26 ! 323.166! 1.72004! 15.5689! 0.0003! 0.000276! 0.0046! 0.0030! 0.000279! 0.0053! 0.00520! 0.0035! 0.0817! 3 !2014!01!28!00:39 ! 323.166! 1.49303! 13.4164! 0.0003! 0.000216! 0.0031! 0.0030! 0.000219! 0.0038! 0.00520! 0.0030! 0.0730! 3 !2014!01!28!02:01 ! 323.163! 1.49228! 13.4093! 0.0010! 0.000218! 0.0031! 0.0032! 0.000221! 0.0039! 0.00520! 0.0030! 0.0730! 3 !2014!01!28!02:14 ! 323.160! 1.49153! 13.4024! 0.0007! 0.000218! 0.0033! 0.0031! 0.000221! 0.0040! 0.00520! 0.0030! 0.0749! 3 !2014!01!28!02:27 ! 323.164! 1.22644! 10.9277! 0.0005! 0.000140! 0.0013! 0.0030! 0.000145! 0.0021! 0.00520! 0.0025! 0.0588! 3 !2014!01!28!03:35 ! 323.162! 1.22595! 10.9234! 0.0006! 0.000144! 0.0015! 0.0031! 0.000148! 0.0022! 0.00520! 0.0025! 0.0609! 3 !2014!01!28!03:48 ! 323.160! 1.22544! 10.9188! 0.0004! 0.000145! 0.0016! 0.0030! 0.000150! 0.0024! 0.00520! 0.0025! 0.0624! 3 !2014!01!28!04:01 ! 323.164! 0.98226! 8.6852! 0.0004! 0.000090! 0.0013! 0.0030! 0.000096! 0.0020! 0.00520! 0.0020! 0.0640! 3 !2014!01!28!05:09 ! 323.162! 0.98192! 8.6827! 0.0006! 0.000097! 0.0015! 0.0031! 0.000102! 0.0022! 0.00520! 0.0020! 0.0684! 3 !2014!01!28!05:22 ! 323.160! 0.98158! 8.6793! 0.0001! 0.000098! 0.0019! 0.0030! 0.000103! 0.0026! 0.00520! 0.0020! 0.0750! 3 !2014!01!28!05:35 ! 323.161! 0.74817! 6.5674! 0.0004! 0.000050! 0.0012! 0.0030! 0.000058! 0.0019! 0.00520! 0.0015! 0.0731! 3 !2014!01!28!06:46 ! 323.160! 0.74799! 6.5658! 0.0002! 0.000052! 0.0012! 0.0030! 0.000059! 0.0019! 0.00520! 0.0015! 0.0744! 3 !2014!01!28!06:59 ! 323.162! 0.74780! 6.5640! 0.0007! 0.000054! 0.0012! 0.0031! 0.000061! 0.0019! 0.00520! 0.0015! 0.0735! 3 !2014!01!28!07:12

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Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401zdf ! 373.159! 6.04138! 49.9298! 0.0007! 0.000032! 0.0006! 0.0031! 0.000139! 0.0020! 0.00520! 0.0113! 0.0458! 2 !2014!01!28!14:52 ! 373.155! 6.04125! 49.9288! 0.0009! 0.000038! 0.0005! 0.0031! 0.000140! 0.0019! 0.00520! 0.0113! 0.0458! 2 !2014!01!28!15:07 ! 373.153! 6.04118! 49.9286! 0.0003! 0.000019! 0.0006! 0.0030! 0.000136! 0.0020! 0.00520! 0.0113! 0.0458! 2 !2014!01!28!15:20 ! 373.159! 4.50310! 36.2592! 0.0013! 0.000036! 0.0004! 0.0033! 0.000114! 0.0016! 0.00520! 0.0082! 0.0460! 2 !2014!01!28!16:38 ! 373.154! 4.50299! 36.2588! 0.0014! 0.000024! 0.0004! 0.0033! 0.000111! 0.0016! 0.00520! 0.0082! 0.0460! 2 !2014!01!28!16:51 ! 373.152! 4.50297! 36.2588! 0.0010! 0.000013! 0.0004! 0.0031! 0.000109! 0.0016! 0.00520! 0.0082! 0.0460! 2 !2014!01!28!17:14 ! 373.159! 2.99667! 23.4974! 0.0013! 0.000017! 0.0008! 0.0033! 0.000086! 0.0017! 0.00520! 0.0053! 0.0473! 2 !2014!01!28!18:50 ! 373.154! 2.99662! 23.4974! 0.0012! 0.000013! 0.0008! 0.0032! 0.000086! 0.0016! 0.00520! 0.0053! 0.0472! 2 !2014!01!28!19:04 ! 373.158! 1.99265! 15.3474! 0.0013! 0.000426! 0.0054! 0.0033! 0.000429! 0.0061! 0.00520! 0.0035! 0.0915! 3 !2014!01!28!21:36 ! 373.153! 1.99118! 15.3357! 0.0012! 0.000421! 0.0054! 0.0032! 0.000424! 0.0061! 0.00520! 0.0035! 0.0920! 3 !2014!01!28!21:49 ! 373.151! 1.98897! 15.3182! 0.0006! 0.000411! 0.0050! 0.0031! 0.000413! 0.0057! 0.00520! 0.0035! 0.0875! 3 !2014!01!28!22:09 ! 373.154! 3.99849! 31.9151! 0.0010! 0.000017! 0.0005! 0.0032! 0.000101! 0.0016! 0.00520! 0.0072! 0.0462! 2 !2014!01!29!14:16 ! 373.150! 3.99842! 31.9148! 0.0012! 0.000014! 0.0004! 0.0032! 0.000101! 0.0015! 0.00520! 0.0072! 0.0461! 2 !2014!01!29!14:29 ! 373.150! 3.99839! 31.9150! 0.0011! 0.000009! 0.0006! 0.0032! 0.000100! 0.0016! 0.00520! 0.0072! 0.0463! 2 !2014!01!29!14:58 ! 373.156! 1.99830! 15.3921! 0.0011! 0.000010! 0.0005! 0.0032! 0.000048! 0.0013! 0.00520! 0.0035! 0.0483! 3 !2014!01!29!16:23 ! 373.151! 1.99827! 15.3923! 0.0013! 0.000008! 0.0005! 0.0033! 0.000048! 0.0013! 0.00520! 0.0035! 0.0483! 3 !2014!01!29!16:36 ! 373.147! 1.99825! 15.3919! 0.0006! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000047! 0.0012! 0.00520! 0.0035! 0.0478! 3 !2014!01!29!17:00 ! 373.150! 1.49215! 11.3900! 0.0003! 0.000327! 0.0041! 0.0030! 0.000329! 0.0048! 0.00520! 0.0026! 0.0957! 3 !2014!01!29!18:00 ! 373.150! 1.49109! 11.3816! 0.0002! 0.000285! 0.0037! 0.0030! 0.000288! 0.0044! 0.00520! 0.0026! 0.0893! 3 !2014!01!29!18:13 ! 373.150! 1.49015! 11.3741! 0.0006! 0.000255! 0.0032! 0.0031! 0.000258! 0.0039! 0.00520! 0.0026! 0.0822! 3 !2014!01!29!18:26 ! 373.150! 1.22297! 9.2905! 0.0003! 0.000148! 0.0011! 0.0030! 0.000152! 0.0018! 0.00520! 0.0021! 0.0600! 3 !2014!01!29!19:32 ! 373.152! 1.22244! 9.2863! 0.0006! 0.000153! 0.0014! 0.0031! 0.000157! 0.0021! 0.00520! 0.0021! 0.0636! 3 !2014!01!29!19:45 ! 373.155! 1.22190! 9.2810! 0.0009! 0.000156! 0.0007! 0.0031! 0.000160! 0.0014! 0.00520! 0.0021! 0.0542! 3 !2014!01!29!19:58 ! 373.152! 0.97424! 7.3675! 0.0011! 0.000092! 0.0014! 0.0032! 0.000097! 0.0021! 0.00520! 0.0017! 0.0727! 3 !2014!01!29!21:05 ! 373.156! 0.97390! 7.3648! 0.0009! 0.000098! 0.0019! 0.0031! 0.000103! 0.0026! 0.00520! 0.0017! 0.0841! 3 !2014!01!29!21:18 ! 373.157! 0.97347! 7.3616! 0.0006! 0.000104! 0.0020! 0.0031! 0.000109! 0.0028! 0.00520! 0.0017! 0.0873! 3 !2014!01!29!21:34 ! 373.156! 0.73247! 5.5147! 0.0008! 0.000056! 0.0011! 0.0031! 0.000063! 0.0018! 0.00520! 0.0012! 0.0800! 3 !2014!01!29!23:01 ! 373.152! 0.73227! 5.5133! 0.0012! 0.000058! 0.0007! 0.0032! 0.000065! 0.0014! 0.00520! 0.0012! 0.0684! 3 !2014!01!29!23:14 ! 373.148! 0.73190! 5.5103! 0.0005! 0.000057! 0.0011! 0.0030! 0.000064! 0.0018! 0.00520! 0.0012! 0.0784! 3 !2014!01!29!23:38 ! 373.148! 0.49433! 3.7052! 0.0002! 0.000021! 0.0008! 0.0030! 0.000034! 0.0015! 0.00520! 0.0008! 0.0922! 3 !2014!01!30!00:54 ! 373.150! 0.49426! 3.7048! 0.0009! 0.000022! 0.0008! 0.0031! 0.000035! 0.0015! 0.00520! 0.0008! 0.0912! 3 !2014!01!30!01:07 ! 373.154! 0.49418! 3.7042! 0.0011! 0.000023! 0.0005! 0.0032! 0.000035! 0.0012! 0.00520! 0.0008! 0.0785! 3 !2014!01!30!01:20 ! 373.154! 0.29403! 2.1961! 0.0012! 0.000006! 0.0005! 0.0032! 0.000026! 0.0012! 0.00520! 0.0005! 0.1197! 3 !2014!01!30!02:41 ! 373.156! 0.29397! 2.1955! 0.0008! 0.000009! 0.0011! 0.0031! 0.000027! 0.0018! 0.00520! 0.0005! 0.1665! 3 !2014!01!30!03:08 ! 373.152! 0.29394! 2.1951! 0.0012! 0.000010! 0.0012! 0.0032! 0.000028! 0.0019! 0.00520! 0.0005! 0.1790! 3 !2014!01!30!03:21

Page 12: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S1 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401zgh ! 273.155! 0.50089! 5.2229! 0.0009! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000061! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0609! 2 !2014!01!30!15:41 ! 273.152! 0.50088! 5.2229! 0.0005! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000061! 0.0011! 0.00520! 0.0012! 0.0615! 2 !2014!01!30!15:54 ! 273.152! 0.89982! 9.5965! 0.0013! 0.000009! 0.0003! 0.0033! 0.000063! 0.0010! 0.00520! 0.0022! 0.0500! 2 !2014!01!30!16:53 ! 273.149! 0.89980! 9.5967! 0.0005! 0.000004! 0.0003! 0.0030! 0.000063! 0.0010! 0.00520! 0.0022! 0.0501! 2 !2014!01!30!17:06 ! 273.149! 0.89980! 9.5966! 0.0005! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000063! 0.0012! 0.00520! 0.0022! 0.0515! 2 !2014!01!30!17:19 ! 273.150! 1.29920! 14.1894! 0.0007! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000066! 0.0012! 0.00520! 0.0032! 0.0480! 2 !2014!01!30!18:36 ! 273.153! 1.29921! 14.1894! 0.0010! 0.000005! 0.0004! 0.0032! 0.000066! 0.0011! 0.00520! 0.0032! 0.0479! 2 !2014!01!30!18:49 ! 273.156! 1.29921! 14.1894! 0.0002! 0.000003! 0.0003! 0.0030! 0.000065! 0.0011! 0.00520! 0.0032! 0.0475! 2 !2014!01!30!19:05 ! 273.152! 1.70040! 19.0431! 0.0012! 0.000013! 0.0005! 0.0032! 0.000070! 0.0013! 0.00520! 0.0043! 0.0471! 2 !2014!01!30!20:34 ! 273.150! 1.70038! 19.0434! 0.0002! 0.000005! 0.0004! 0.0030! 0.000069! 0.0012! 0.00520! 0.0043! 0.0468! 2 !2014!01!30!20:48 ! 273.151! 1.70039! 19.0431! 0.0007! 0.000004! 0.0003! 0.0031! 0.000069! 0.0011! 0.00520! 0.0043! 0.0467! 2 !2014!01!30!21:01 ! 273.155! 2.00045! 22.8522! 0.0004! 0.000210! 0.0040! 0.0030! 0.000222! 0.0047! 0.00520! 0.0052! 0.0610! 2 !2014!01!31!13:06 ! 273.153! 1.99971! 22.8430! 0.0008! 0.000210! 0.0041! 0.0031! 0.000222! 0.0048! 0.00520! 0.0052! 0.0616! 2 !2014!01!31!13:19 ! 273.151! 1.99898! 22.8336! 0.0005! 0.000208! 0.0042! 0.0030! 0.000220! 0.0049! 0.00520! 0.0052! 0.0622! 2 !2014!01!31!13:32 ! 273.150! 2.29785! 26.7892! 0.0005! 0.000217! 0.0048! 0.0030! 0.000230! 0.0055! 0.00520! 0.0060! 0.0612! 2 !2014!01!31!14:57 ! 273.153! 2.29709! 26.7787! 0.0010! 0.000219! 0.0046! 0.0032! 0.000232! 0.0053! 0.00520! 0.0060! 0.0601! 2 !2014!01!31!15:10 ! 273.155! 2.29538! 26.7552! 0.0005! 0.000237! 0.0048! 0.0030! 0.000249! 0.0055! 0.00520! 0.0060! 0.0610! 2 !2014!01!31!15:38 ! 273.154! 2.31128! 26.9710! 0.0006! 0.000213! 0.0045! 0.0031! 0.000226! 0.0052! 0.00520! 0.0061! 0.0594! 2 !2014!01!31!16:36 ! 273.155! 2.31051! 26.9603! 0.0002! 0.000226! 0.0046! 0.0030! 0.000238! 0.0054! 0.00520! 0.0061! 0.0601! 2 !2014!01!31!16:49 ! 273.154! 2.30970! 26.9494! 0.0006! 0.000236! 0.0046! 0.0031! 0.000248! 0.0053! 0.00520! 0.0061! 0.0600! 2 !2014!01!31!17:02

test: 1402a ! 248.168! 0.27608! 3.1457! 0.0005! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00520! 0.0007! 0.0887! 3 !2014!02!01!19:01 ! 248.170! 0.27608! 3.1455! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00520! 0.0007! 0.0791! 3 !2014!02!01!19:14 ! 248.169! 0.27607! 3.1457! 0.0006! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00520! 0.0007! 0.0811! 3 !2014!02!01!19:27 ! 248.164! 0.39004! 4.4825! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00520! 0.0010! 0.0711! 3 !2014!02!01!20:31 ! 248.164! 0.39004! 4.4826! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00520! 0.0010! 0.0668! 3 !2014!02!01!20:44 ! 248.163! 0.39003! 4.4827! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00520! 0.0010! 0.0632! 3 !2014!02!01!20:57 ! 248.162! 0.50033! 5.7987! 0.0002! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00520! 0.0013! 0.0629! 3 !2014!02!01!22:01 ! 248.161! 0.50033! 5.7985! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00520! 0.0013! 0.0587! 3 !2014!02!01!22:14 ! 248.161! 0.50033! 5.7986! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00520! 0.0013! 0.0602! 3 !2014!02!01!22:27 ! 248.159! 0.58070! 6.7716! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00520! 0.0015! 0.0563! 3 !2014!02!01!23:29 ! 248.159! 0.58070! 6.7717! 0.0002! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00520! 0.0015! 0.0555! 3 !2014!02!01!23:42 ! 248.160! 0.58070! 6.7717! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00520! 0.0015! 0.0552! 3 !2014!02!01!23:55 ! 248.159! 0.68507! 8.0550! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000029! 0.0011! 0.00520! 0.0018! 0.0522! 3 !2014!02!02!00:59 ! 248.160! 0.68507! 8.0552! 0.0005! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000029! 0.0011! 0.00520! 0.0018! 0.0524! 3 !2014!02!02!01:13 ! 248.157! 0.78623! 9.3205! 0.0002! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00520! 0.0021! 0.0511! 3 !2014!02!02!02:16 ! 248.158! 0.78624! 9.3204! 0.0006! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000030! 0.0012! 0.00520! 0.0021! 0.0516! 3 !2014!02!02!02:29 ! 248.161! 0.78624! 9.3205! 0.0007! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000030! 0.0011! 0.00520! 0.0021! 0.0511! 3 !2014!02!02!02:42 ! 248.158! 0.83559! 9.9462! 0.0005! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00520! 0.0022! 0.0504! 3 !2014!02!02!03:43 ! 248.160! 0.83560! 9.9460! 0.0008! 0.000003! 0.0003! 0.0031! 0.000030! 0.0011! 0.00520! 0.0022! 0.0502! 3 !2014!02!02!03:56 ! 248.162! 0.83560! 9.9461! 0.0004! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0012! 0.00520! 0.0022! 0.0510! 3 !2014!02!02!04:09 ! 248.159! 0.85995! 10.2561! 0.0006! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000030! 0.0010! 0.00520! 0.0023! 0.0495! 3 !2014!02!02!05:09 ! 248.161! 0.85995! 10.2559! 0.0006! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000031! 0.0011! 0.00520! 0.0023! 0.0503! 3 !2014!02!02!05:22 ! 248.162! 0.85993! 10.2556! 0.0001! 0.000010! 0.0004! 0.0030! 0.000032! 0.0012! 0.00520! 0.0023! 0.0505! 3 !2014!02!02!05:35

Page 13: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S2. Experimental (p, rho, T, x) data for the (0.50688 methane + 0.49312 propane) mixture

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

components: methane mole frac: 0.506875 propane 0.493124

molar mass: 29.876130

test: 1401c ! 248.153! 0.12009! 1.7641! 0.0007! 0.000001! 0.0001! 0.0031! 0.000025! 0.0009! 0.00526! 0.0003! 0.1027! 3 !2014!01!03!11:01 ! 248.150! 0.12009! 1.7642! 0.0007! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000025! 0.0011! 0.00526! 0.0003! 0.1286! 3 !2014!01!03!11:14 ! 248.150! 0.18340! 2.7166! 0.0004! 0.000000! 0.0007! 0.0030! 0.000025! 0.0014! 0.00526! 0.0005! 0.1057! 3 !2014!01!03!12:33 ! 248.149! 0.18340! 2.7162! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00526! 0.0005! 0.0841! 3 !2014!01!03!12:46 ! 248.149! 0.24440! 3.6497! 0.0006! 0.000001! 0.0002! 0.0031! 0.000025! 0.0009! 0.00526! 0.0006! 0.0614! 3 !2014!01!03!14:06 ! 248.152! 0.24440! 3.6499! 0.0007! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000025! 0.0011! 0.00526! 0.0006! 0.0680! 3 !2014!01!03!14:19 ! 248.150! 0.30331! 4.5661! 0.0006! 0.000001! 0.0006! 0.0031! 0.000026! 0.0013! 0.00526! 0.0008! 0.0677! 3 !2014!01!03!15:25 ! 248.152! 0.30331! 4.5660! 0.0007! 0.000001! 0.0006! 0.0031! 0.000026! 0.0013! 0.00526! 0.0008! 0.0683! 3 !2014!01!03!15:38 ! 248.154! 0.30331! 4.5662! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00526! 0.0008! 0.0563! 3 !2014!01!03!15:51 ! 248.152! 0.36050! 5.4703! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0010! 0.0538! 3 !2014!01!03!16:58 ! 248.153! 0.36050! 5.4702! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0010! 0.0529! 3 !2014!01!03!17:11 ! 248.152! 0.36050! 5.4702! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00526! 0.0010! 0.0505! 3 !2014!01!03!17:24 ! 248.152! 0.42487! 6.5058! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00526! 0.0011! 0.0521! 3 !2014!01!03!18:31 ! 248.151! 0.42487! 6.5052! 0.0002! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000026! 0.0013! 0.00526! 0.0011! 0.0524! 3 !2014!01!03!18:44 ! 248.150! 0.42487! 6.5054! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00526! 0.0011! 0.0463! 3 !2014!01!03!18:57

test: 1401d ! 273.144! 0.25840! 3.4826! 0.0003! 0.000001! 0.0001! 0.0030! 0.000026! 0.0008! 0.00526! 0.0006! 0.0597! 3 !2014!01!04!15:59 ! 273.147! 0.25840! 3.4831! 0.0009! 0.000002! 0.0006! 0.0031! 0.000026! 0.0013! 0.00526! 0.0006! 0.0844! 3 !2014!01!04!16:12 ! 273.150! 0.25841! 3.4831! 0.0007! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000026! 0.0012! 0.00526! 0.0006! 0.0799! 3 !2014!01!04!16:25 ! 273.146! 0.32134! 4.3577! 0.0007! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000026! 0.0012! 0.00526! 0.0008! 0.0647! 3 !2014!01!04!17:26 ! 273.149! 0.32134! 4.3576! 0.0008! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000026! 0.0012! 0.00526! 0.0008! 0.0641! 3 !2014!01!04!17:39 ! 273.151! 0.32135! 4.3574! 0.0003! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000026! 0.0013! 0.00526! 0.0008! 0.0679! 3 !2014!01!04!17:52 ! 273.148! 0.44105! 6.0518! 0.0006! 0.000074! 0.0016! 0.0031! 0.000078! 0.0023! 0.00526! 0.0011! 0.0837! 3 !2014!01!04!18:54 ! 273.150! 0.44130! 6.0554! 0.0006! 0.000070! 0.0015! 0.0031! 0.000075! 0.0022! 0.00526! 0.0011! 0.0800! 3 !2014!01!04!19:07 ! 273.151! 0.44154! 6.0588! 0.0002! 0.000066! 0.0014! 0.0030! 0.000071! 0.0021! 0.00526! 0.0011! 0.0777! 3 !2014!01!04!19:20 ! 273.150! 0.55581! 7.7170! 0.0003! 0.000300! 0.0066! 0.0030! 0.000301! 0.0073! 0.00526! 0.0014! 0.1913! 3 !2014!01!04!20:34 ! 273.150! 0.55685! 7.7324! 0.0003! 0.000297! 0.0067! 0.0030! 0.000298! 0.0074! 0.00526! 0.0014! 0.1946! 3 !2014!01!04!20:47 ! 273.149! 0.61136! 8.5381! 0.0003! 0.000218! 0.0052! 0.0030! 0.000220! 0.0059! 0.00526! 0.0015! 0.1417! 3 !2014!01!04!21:48 ! 273.150! 0.61213! 8.5492! 0.0001! 0.000217! 0.0050! 0.0030! 0.000219! 0.0057! 0.00526! 0.0015! 0.1375! 3 !2014!01!04!22:01 ! 273.149! 0.61289! 8.5606! 0.0003! 0.000216! 0.0050! 0.0030! 0.000218! 0.0057! 0.00526! 0.0015! 0.1374! 3 !2014!01!04!22:14 ! 273.149! 0.71137! 10.0422! 0.0002! 0.000097! 0.0023! 0.0030! 0.000101! 0.0030! 0.00526! 0.0018! 0.0698! 3 !2014!01!04!23:16 ! 273.149! 0.71171! 10.0475! 0.0002! 0.000097! 0.0023! 0.0030! 0.000101! 0.0030! 0.00526! 0.0018! 0.0688! 3 !2014!01!04!23:29 ! 273.148! 0.71205! 10.0527! 0.0002! 0.000097! 0.0023! 0.0030! 0.000101! 0.0030! 0.00526! 0.0018! 0.0690! 3 !2014!01!04!23:42 ! 273.148! 0.80295! 11.4510! 0.0002! 0.000065! 0.0017! 0.0030! 0.000072! 0.0024! 0.00526! 0.0020! 0.0542! 3 !2014!01!05!00:43 ! 273.148! 0.80319! 11.4546! 0.0002! 0.000069! 0.0016! 0.0030! 0.000076! 0.0023! 0.00526! 0.0020! 0.0533! 3 !2014!01!05!00:56 ! 273.149! 0.80343! 11.4585! 0.0004! 0.000068! 0.0014! 0.0030! 0.000074! 0.0021! 0.00526! 0.0020! 0.0512! 3 !2014!01!05!01:09 ! 273.146! 0.92946! 13.4491! 0.0001! 0.000226! 0.0057! 0.0030! 0.000228! 0.0064! 0.00526! 0.0024! 0.1012! 3 !2014!01!05!02:11 ! 273.147! 0.93026! 13.4619! 0.0006! 0.000228! 0.0056! 0.0031! 0.000230! 0.0063! 0.00526! 0.0024! 0.1002! 3 !2014!01!05!02:24 ! 273.150! 0.93105! 13.4744! 0.0005! 0.000226! 0.0057! 0.0030! 0.000228! 0.0064! 0.00526! 0.0024! 0.1018! 3 !2014!01!05!02:37 ! 273.146! 0.97134! 14.1245! 0.0005! 0.000162! 0.0039! 0.0030! 0.000165! 0.0046! 0.00526! 0.0025! 0.0746! 3 !2014!01!05!03:38 ! 273.148! 0.97191! 14.1339! 0.0008! 0.000165! 0.0040! 0.0031! 0.000168! 0.0047! 0.00526! 0.0025! 0.0751! 3 !2014!01!05!03:51 ! 273.151! 0.97248! 14.1428! 0.0005! 0.000161! 0.0039! 0.0030! 0.000164! 0.0046! 0.00526! 0.0025! 0.0741! 3 !2014!01!05!04:04 ! 273.147! 1.00950! 14.7466! 0.0007! 0.000011! 0.0004! 0.0031! 0.000034! 0.0012! 0.00526! 0.0026! 0.0386! 3 !2014!01!05!05:05 ! 273.150! 1.00955! 14.7469! 0.0008! 0.000012! 0.0006! 0.0031! 0.000034! 0.0014! 0.00526! 0.0026! 0.0397! 3 !2014!01!05!05:18 ! 273.152! 1.00958! 14.7472! 0.0002! 0.000009! 0.0004! 0.0030! 0.000033! 0.0011! 0.00526! 0.0026! 0.0385! 3 !2014!01!05!05:31

Page 14: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S2 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401e ! 273.152! 0.21801! 2.9256! 0.0002! 0.000008! 0.0008! 0.0030! 0.000027! 0.0015! 0.00526! 0.0005! 0.1065! 3 !2014!01!05!12:36 ! 273.150! 0.21804! 2.9262! 0.0006! 0.000007! 0.0007! 0.0031! 0.000026! 0.0014! 0.00526! 0.0005! 0.1002! 3 !2014!01!05!12:49 ! 273.148! 0.21806! 2.9265! 0.0005! 0.000008! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00526! 0.0005! 0.0965! 3 !2014!01!05!13:02 ! 273.149! 0.34033! 4.6223! 0.0007! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0008! 0.0591! 3 !2014!01!05!14:03 ! 273.147! 0.34034! 4.6226! 0.0005! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0008! 0.0603! 3 !2014!01!05!14:16 ! 273.147! 0.34036! 4.6229! 0.0001! 0.000005! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0008! 0.0583! 3 !2014!01!05!14:29 ! 273.147! 0.45350! 6.2300! 0.0006! 0.000005! 0.0005! 0.0031! 0.000027! 0.0012! 0.00526! 0.0011! 0.0524! 3 !2014!01!05!15:30 ! 273.146! 0.45352! 6.2300! 0.0002! 0.000005! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0011! 0.0484! 3 !2014!01!05!15:43 ! 273.148! 0.45354! 6.2304! 0.0007! 0.000006! 0.0002! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0011! 0.0469! 3 !2014!01!05!15:56 ! 273.146! 0.50692! 7.0016! 0.0002! 0.000005! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0012! 0.0460! 3 !2014!01!05!16:56 ! 273.148! 0.50693! 7.0019! 0.0007! 0.000005! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0012! 0.0454! 3 !2014!01!05!17:09 ! 273.150! 0.50695! 7.0022! 0.0007! 0.000005! 0.0002! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0012! 0.0446! 3 !2014!01!05!17:22 ! 273.146! 0.60774! 8.4834! 0.0004! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00526! 0.0015! 0.0447! 3 !2014!01!05!18:23 ! 273.149! 0.60775! 8.4836! 0.0008! 0.000004! 0.0003! 0.0031! 0.000028! 0.0010! 0.00526! 0.0015! 0.0429! 3 !2014!01!05!18:36 ! 273.151! 0.60776! 8.4840! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00526! 0.0015! 0.0440! 3 !2014!01!05!18:49 ! 273.148! 0.70130! 9.8890! 0.0006! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000029! 0.0012! 0.00526! 0.0017! 0.0423! 3 !2014!01!05!19:50 ! 273.150! 0.70131! 9.8889! 0.0006! 0.000003! 0.0005! 0.0031! 0.000029! 0.0012! 0.00526! 0.0017! 0.0426! 3 !2014!01!05!20:03 ! 273.151! 0.70132! 9.8887! 0.0001! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000029! 0.0010! 0.00526! 0.0017! 0.0405! 3 !2014!01!05!20:16 ! 273.148! 0.82951! 11.8643! 0.0005! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00526! 0.0021! 0.0398! 3 !2014!01!05!21:18 ! 273.150! 0.82952! 11.8644! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00526! 0.0021! 0.0395! 3 !2014!01!05!21:31 ! 273.151! 0.82952! 11.8643! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00526! 0.0021! 0.0399! 3 !2014!01!05!21:44 ! 273.149! 0.90775! 13.1005! 0.0005! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000031! 0.0011! 0.00526! 0.0023! 0.0392! 3 !2014!01!05!22:45 ! 273.150! 0.90776! 13.1006! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000031! 0.0012! 0.00526! 0.0023! 0.0394! 3 !2014!01!05!22:58 ! 273.149! 0.90776! 13.1006! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000031! 0.0012! 0.00526! 0.0023! 0.0396! 3 !2014!01!05!23:11 ! 273.150! 1.01544! 14.8425! 0.0003! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00526! 0.0026! 0.0380! 3 !2014!01!06!00:14 ! 273.150! 1.01545! 14.8423! 0.0001! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000032! 0.0013! 0.00526! 0.0026! 0.0391! 3 !2014!01!06!00:27

test: 1401f ! 293.146! 0.39388! 4.9713! 0.0012! 0.000002! 0.0004! 0.0032! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0009! 0.0553! 3 !2014!01!06!16:45 ! 293.143! 0.39387! 4.9714! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00526! 0.0009! 0.0549! 3 !2014!01!06!17:04 ! 293.148! 0.39388! 4.9715! 0.0009! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00526! 0.0009! 0.0567! 3 !2014!01!06!17:27 ! 293.145! 0.61382! 7.8848! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000028! 0.0011! 0.00526! 0.0014! 0.0442! 3 !2014!01!06!18:36 ! 293.149! 0.61383! 7.8850! 0.0008! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000028! 0.0011! 0.00526! 0.0014! 0.0445! 3 !2014!01!06!18:53 ! 293.150! 0.61383! 7.8849! 0.0002! 0.000002! 0.0006! 0.0030! 0.000028! 0.0013! 0.00526! 0.0014! 0.0477! 3 !2014!01!06!19:06 ! 293.149! 0.80376! 10.4892! 0.0004! 0.000004! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00526! 0.0018! 0.0409! 3 !2014!01!06!20:18 ! 293.149! 0.80374! 10.4889! 0.0002! 0.000007! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00526! 0.0018! 0.0409! 3 !2014!01!06!20:31 ! 293.147! 0.80371! 10.4888! 0.0006! 0.000006! 0.0005! 0.0031! 0.000030! 0.0012! 0.00526! 0.0018! 0.0420! 3 !2014!01!06!20:48 ! 293.145! 1.00619! 13.3635! 0.0006! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000032! 0.0013! 0.00526! 0.0024! 0.0399! 3 !2014!01!06!22:05 ! 293.145! 1.00619! 13.3634! 0.0003! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00526! 0.0024! 0.0387! 3 !2014!01!06!22:18 ! 293.147! 1.00619! 13.3633! 0.0007! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000032! 0.0011! 0.00526! 0.0024! 0.0391! 3 !2014!01!06!22:31 ! 293.143! 1.20921! 16.3578! 0.0003! 0.000066! 0.0015! 0.0030! 0.000075! 0.0022! 0.00526! 0.0029! 0.0446! 3 !2014!01!06!23:37 ! 293.146! 1.20944! 16.3610! 0.0011! 0.000065! 0.0014! 0.0032! 0.000074! 0.0022! 0.00526! 0.0029! 0.0440! 3 !2014!01!06!23:50 ! 293.150! 1.20966! 16.3642! 0.0009! 0.000059! 0.0014! 0.0031! 0.000069! 0.0021! 0.00526! 0.0029! 0.0438! 3 !2014!01!07!00:03 ! 293.145! 1.39959! 19.2779! 0.0008! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000038! 0.0012! 0.00526! 0.0034! 0.0372! 3 !2014!01!07!01:11 ! 293.149! 1.39961! 19.2776! 0.0008! 0.000003! 0.0003! 0.0031! 0.000038! 0.0011! 0.00526! 0.0034! 0.0371! 3 !2014!01!07!01:27 ! 293.151! 1.39961! 19.2776! 0.0002! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000038! 0.0012! 0.00526! 0.0034! 0.0374! 3 !2014!01!07!01:41 ! 293.149! 1.60585! 22.5767! 0.0005! 0.000010! 0.0005! 0.0030! 0.000042! 0.0013! 0.00526! 0.0040! 0.0371! 3 !2014!01!07!02:53 ! 293.150! 1.60580! 22.5758! 0.0001! 0.000016! 0.0005! 0.0030! 0.000044! 0.0013! 0.00526! 0.0040! 0.0371! 3 !2014!01!07!03:06 ! 293.148! 1.60574! 22.5751! 0.0007! 0.000021! 0.0006! 0.0031! 0.000046! 0.0014! 0.00526! 0.0040! 0.0372! 3 !2014!01!07!03:19 ! 293.146! 1.80720! 25.9502! 0.0006! 0.000007! 0.0002! 0.0031! 0.000044! 0.0012! 0.00526! 0.0046! 0.0364! 3 !2014!01!07!04:38 ! 293.144! 1.80718! 25.9505! 0.0002! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000044! 0.0013! 0.00526! 0.0046! 0.0366! 3 !2014!01!07!04:51 ! 293.145! 1.80719! 25.9502! 0.0006! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000044! 0.0013! 0.00526! 0.0046! 0.0366! 3 !2014!01!07!05:04

Page 15: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S2 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401g ! 323.164! 0.24014! 2.7041! 0.0012! 0.000001! 0.0006! 0.0032! 0.000025! 0.0013! 0.00526! 0.0005! 0.1009! 3 !2014!01!07!17:37 ! 323.166! 0.24014! 2.7039! 0.0007! 0.000001! 0.0006! 0.0031! 0.000025! 0.0013! 0.00526! 0.0005! 0.1023! 3 !2014!01!07!17:58 ! 323.165! 0.24014! 2.7037! 0.0012! 0.000001! 0.0004! 0.0032! 0.000025! 0.0011! 0.00526! 0.0005! 0.0894! 3 !2014!01!07!18:57 ! 323.167! 0.24014! 2.7036! 0.0008! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000025! 0.0010! 0.00526! 0.0005! 0.0846! 3 !2014!01!07!19:20 ! 323.163! 0.24014! 2.7035! 0.0013! 0.000001! 0.0002! 0.0033! 0.000025! 0.0009! 0.00526! 0.0005! 0.0785! 3 !2014!01!07!19:33 ! 323.167! 0.43480! 4.9484! 0.0007! 0.000006! 0.0002! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00526! 0.0009! 0.0522! 3 !2014!01!07!20:36 ! 323.163! 0.43482! 4.9488! 0.0011! 0.000006! 0.0004! 0.0032! 0.000027! 0.0011! 0.00526! 0.0009! 0.0577! 3 !2014!01!07!20:49 ! 323.160! 0.43487! 4.9495! 0.0004! 0.000010! 0.0008! 0.0030! 0.000028! 0.0015! 0.00526! 0.0009! 0.0707! 3 !2014!01!07!21:13 ! 323.160! 0.60934! 7.0041! 0.0005! 0.000015! 0.0007! 0.0030! 0.000032! 0.0014! 0.00526! 0.0012! 0.0531! 3 !2014!01!07!22:32 ! 323.163! 0.60940! 7.0049! 0.0013! 0.000018! 0.0006! 0.0033! 0.000033! 0.0013! 0.00526! 0.0012! 0.0517! 3 !2014!01!07!22:45 ! 323.168! 0.60953! 7.0061! 0.0008! 0.000013! 0.0006! 0.0031! 0.000031! 0.0013! 0.00526! 0.0012! 0.0507! 3 !2014!01!07!23:15 ! 323.166! 0.81411! 9.4695! 0.0008! 0.000003! 0.0008! 0.0031! 0.000030! 0.0015! 0.00526! 0.0017! 0.0472! 3 !2014!01!08!00:18 ! 323.167! 0.81412! 9.4697! 0.0002! 0.000001! 0.0009! 0.0030! 0.000030! 0.0016! 0.00526! 0.0017! 0.0487! 3 !2014!01!08!00:31 ! 323.166! 0.81412! 9.4699! 0.0008! 0.000000! 0.0006! 0.0031! 0.000030! 0.0013! 0.00526! 0.0017! 0.0446! 3 !2014!01!08!00:44 ! 323.166! 1.02836! 12.1149! 0.0002! 0.000004! 0.0003! 0.0030! 0.000033! 0.0010! 0.00526! 0.0021! 0.0392! 3 !2014!01!08!01:50 ! 323.165! 1.02837! 12.1152! 0.0007! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000032! 0.0010! 0.00526! 0.0021! 0.0391! 3 !2014!01!08!02:03 ! 323.162! 1.02838! 12.1154! 0.0008! 0.000004! 0.0003! 0.0031! 0.000033! 0.0011! 0.00526! 0.0021! 0.0396! 3 !2014!01!08!02:16 ! 323.165! 1.20621! 14.3648! 0.0008! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000035! 0.0011! 0.00526! 0.0025! 0.0386! 3 !2014!01!08!03:21 ! 323.162! 1.20620! 14.3650! 0.0008! 0.000003! 0.0003! 0.0031! 0.000035! 0.0011! 0.00526! 0.0025! 0.0382! 3 !2014!01!08!03:34 ! 323.161! 1.20619! 14.3652! 0.0002! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000035! 0.0012! 0.00526! 0.0025! 0.0387! 3 !2014!01!08!03:47 ! 323.161! 1.40712! 16.9693! 0.0009! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000038! 0.0012! 0.00526! 0.0030! 0.0377! 3 !2014!01!08!04:55 ! 323.160! 1.40712! 16.9693! 0.0007! 0.000004! 0.0003! 0.0031! 0.000038! 0.0011! 0.00526! 0.0030! 0.0376! 3 !2014!01!08!05:13 ! 323.163! 1.40714! 16.9692! 0.0014! 0.000009! 0.0004! 0.0033! 0.000039! 0.0012! 0.00526! 0.0030! 0.0380! 3 !2014!01!08!05:26 ! 323.160! 1.60342! 19.5802! 0.0009! 0.000007! 0.0010! 0.0031! 0.000041! 0.0017! 0.00526! 0.0034! 0.0395! 3 !2014!01!08!06:36 ! 323.164! 1.60344! 19.5800! 0.0014! 0.000009! 0.0011! 0.0033! 0.000042! 0.0018! 0.00526! 0.0034! 0.0397! 3 !2014!01!08!06:49 ! 323.168! 1.60346! 19.5803! 0.0006! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000041! 0.0012! 0.00526! 0.0034! 0.0374! 3 !2014!01!08!07:13 ! 323.167! 1.80477! 22.3322! 0.0005! 0.000009! 0.0006! 0.0030! 0.000045! 0.0014! 0.00526! 0.0039! 0.0373! 3 !2014!01!08!08:34 ! 323.164! 1.80473! 22.3318! 0.0011! 0.000007! 0.0009! 0.0032! 0.000045! 0.0017! 0.00526! 0.0039! 0.0383! 3 !2014!01!08!08:47 ! 323.160! 1.80471! 22.3315! 0.0007! 0.000004! 0.0005! 0.0031! 0.000044! 0.0013! 0.00526! 0.0039! 0.0371! 3 !2014!01!08!09:16 ! 323.159! 1.91383! 23.8553! 0.0008! 0.000005! 0.0003! 0.0031! 0.000046! 0.0012! 0.00526! 0.0042! 0.0367! 3 !2014!01!08!10:35 ! 323.164! 1.91385! 23.8549! 0.0014! 0.000006! 0.0004! 0.0033! 0.000046! 0.0013! 0.00526! 0.0042! 0.0368! 3 !2014!01!08!10:48 ! 323.167! 1.91383! 23.8547! 0.0009! 0.000009! 0.0003! 0.0031! 0.000047! 0.0012! 0.00526! 0.0042! 0.0366! 3 !2014!01!08!11:15

Page 16: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S2 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401h ! 373.143! 2.00806! 20.7251! 0.0016! 0.000129! 0.0025! 0.0034! 0.000138! 0.0032! 0.00526! 0.0036! 0.0471! 3 !2014!01!08!18:53 ! 373.150! 2.00761! 20.7200! 0.0018! 0.000131! 0.0026! 0.0035! 0.000139! 0.0033! 0.00526! 0.0036! 0.0474! 3 !2014!01!08!19:06 ! 373.144! 2.00511! 20.6929! 0.0011! 0.000128! 0.0019! 0.0032! 0.000136! 0.0027! 0.00526! 0.0036! 0.0436! 3 !2014!01!08!20:13 ! 373.149! 2.00466! 20.6878! 0.0018! 0.000128! 0.0016! 0.0035! 0.000137! 0.0024! 0.00526! 0.0036! 0.0420! 3 !2014!01!08!20:26 ! 373.152! 2.00364! 20.6762! 0.0011! 0.000143! 0.0016! 0.0032! 0.000151! 0.0023! 0.00526! 0.0036! 0.0418! 3 !2014!01!08!20:54 ! 373.152! 2.00078! 20.6444! 0.0007! 0.000141! 0.0022! 0.0031! 0.000148! 0.0030! 0.00526! 0.0036! 0.0456! 3 !2014!01!08!22:13 ! 373.149! 2.00028! 20.6394! 0.0012! 0.000146! 0.0024! 0.0032! 0.000154! 0.0031! 0.00526! 0.0036! 0.0464! 3 !2014!01!08!22:26 ! 373.145! 1.99915! 20.6271! 0.0008! 0.000132! 0.0030! 0.0031! 0.000140! 0.0037! 0.00526! 0.0036! 0.0506! 3 !2014!01!08!22:56 ! 373.144! 1.99616! 20.5937! 0.0010! 0.000129! 0.0027! 0.0032! 0.000137! 0.0035! 0.00526! 0.0036! 0.0489! 3 !2014!01!09!00:18 ! 373.149! 1.99573! 20.5887! 0.0015! 0.000126! 0.0026! 0.0034! 0.000134! 0.0033! 0.00526! 0.0036! 0.0478! 3 !2014!01!09!00:31 ! 373.151! 1.99470! 20.5773! 0.0011! 0.000139! 0.0025! 0.0032! 0.000146! 0.0032! 0.00526! 0.0036! 0.0471! 3 !2014!01!09!01:00 ! 373.152! 1.99215! 20.5488! 0.0005! 0.000127! 0.0017! 0.0030! 0.000135! 0.0024! 0.00526! 0.0036! 0.0424! 3 !2014!01!09!02:16 ! 373.149! 1.99170! 20.5439! 0.0010! 0.000131! 0.0016! 0.0032! 0.000139! 0.0024! 0.00526! 0.0036! 0.0420! 3 !2014!01!09!02:29 ! 373.145! 1.99125! 20.5391! 0.0008! 0.000130! 0.0016! 0.0031! 0.000138! 0.0024! 0.00526! 0.0036! 0.0420! 3 !2014!01!09!02:42 ! 373.151! 1.74534! 17.8435! 0.0005! 0.000003! 0.0006! 0.0030! 0.000043! 0.0014! 0.00526! 0.0031! 0.0387! 3 !2014!01!09!03:47 ! 373.148! 1.74531! 17.8433! 0.0010! 0.000010! 0.0005! 0.0032! 0.000044! 0.0013! 0.00526! 0.0031! 0.0382! 3 !2014!01!09!04:00 ! 373.151! 1.58153! 16.0744! 0.0010! 0.000018! 0.0008! 0.0032! 0.000044! 0.0016! 0.00526! 0.0028! 0.0405! 3 !2014!01!09!05:13 ! 373.147! 1.58146! 16.0736! 0.0014! 0.000020! 0.0010! 0.0033! 0.000045! 0.0018! 0.00526! 0.0028! 0.0416! 3 !2014!01!09!05:26 ! 373.144! 1.58136! 16.0725! 0.0007! 0.000010! 0.0008! 0.0031! 0.000042! 0.0016! 0.00526! 0.0028! 0.0402! 3 !2014!01!09!05:52 ! 373.143! 1.38725! 14.0030! 0.0004! 0.000024! 0.0007! 0.0030! 0.000044! 0.0015! 0.00526! 0.0025! 0.0412! 3 !2014!01!09!06:59 ! 373.144! 1.38718! 14.0022! 0.0008! 0.000015! 0.0006! 0.0031! 0.000040! 0.0014! 0.00526! 0.0025! 0.0402! 3 !2014!01!09!07:12 ! 373.148! 1.38713! 14.0012! 0.0013! 0.000017! 0.0006! 0.0033! 0.000041! 0.0014! 0.00526! 0.0025! 0.0406! 3 !2014!01!09!07:25 ! 373.144! 1.17800! 11.8038! 0.0009! 0.000127! 0.0018! 0.0031! 0.000132! 0.0025! 0.00526! 0.0021! 0.0550! 3 !2014!01!09!08:31 ! 373.149! 1.17755! 11.7988! 0.0014! 0.000132! 0.0019! 0.0033! 0.000137! 0.0027! 0.00526! 0.0021! 0.0572! 3 !2014!01!09!08:44 ! 373.152! 1.17653! 11.7881! 0.0007! 0.000146! 0.0023! 0.0031! 0.000150! 0.0030! 0.00526! 0.0021! 0.0625! 3 !2014!01!09!09:11 ! 373.152! 0.96955! 9.6444! 0.0007! 0.000075! 0.0015! 0.0031! 0.000081! 0.0022! 0.00526! 0.0017! 0.0580! 3 !2014!01!09!10:33 ! 373.147! 0.96923! 9.6415! 0.0012! 0.000081! 0.0017! 0.0032! 0.000087! 0.0024! 0.00526! 0.0017! 0.0613! 3 !2014!01!09!10:48 ! 373.144! 0.96864! 9.6357! 0.0007! 0.000079! 0.0020! 0.0031! 0.000086! 0.0027! 0.00526! 0.0017! 0.0660! 3 !2014!01!09!11:15 ! 373.143! 0.77630! 7.6710! 0.0003! 0.000041! 0.0010! 0.0030! 0.000051! 0.0017! 0.00526! 0.0014! 0.0573! 3 !2014!01!09!12:34 ! 373.146! 0.77615! 7.6695! 0.0011! 0.000043! 0.0011! 0.0032! 0.000052! 0.0018! 0.00526! 0.0013! 0.0586! 3 !2014!01!09!12:47 ! 373.150! 0.77599! 7.6679! 0.0012! 0.000046! 0.0010! 0.0032! 0.000055! 0.0018! 0.00526! 0.0013! 0.0577! 3 !2014!01!09!13:00 ! 373.146! 0.58832! 5.7758! 0.0014! 0.000044! 0.0009! 0.0033! 0.000052! 0.0016! 0.00526! 0.0010! 0.0664! 3 !2014!01!09!14:09 ! 373.151! 0.58790! 5.7715! 0.0010! 0.000052! 0.0010! 0.0032! 0.000059! 0.0017! 0.00526! 0.0010! 0.0691! 3 !2014!01!09!14:41 ! 373.147! 0.58772! 5.7697! 0.0013! 0.000053! 0.0010! 0.0033! 0.000060! 0.0017! 0.00526! 0.0010! 0.0698! 3 !2014!01!09!14:54

Page 17: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S2 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401i ! 373.150! 0.28629! 2.7818! 0.0017! 0.000013! 0.0004! 0.0034! 0.000029! 0.0011! 0.00526! 0.0005! 0.0890! 3 !2014!01!09!18:59 ! 373.152! 0.28619! 2.7807! 0.0011! 0.000015! 0.0005! 0.0032! 0.000030! 0.0012! 0.00526! 0.0005! 0.0939! 3 !2014!01!09!19:24 ! 373.151! 0.55940! 5.4863! 0.0004! 0.000028! 0.0002! 0.0030! 0.000039! 0.0010! 0.00526! 0.0010! 0.0497! 3 !2014!01!09!20:40 ! 373.148! 0.55950! 5.4874! 0.0011! 0.000027! 0.0004! 0.0032! 0.000038! 0.0011! 0.00526! 0.0010! 0.0533! 3 !2014!01!09!20:53 ! 373.143! 0.55968! 5.4885! 0.0004! 0.000028! 0.0003! 0.0030! 0.000039! 0.0011! 0.00526! 0.0010! 0.0521! 3 !2014!01!09!21:18 ! 373.145! 0.73617! 7.2638! 0.0016! 0.000026! 0.0004! 0.0034! 0.000039! 0.0012! 0.00526! 0.0013! 0.0475! 3 !2014!01!09!22:20 ! 373.143! 0.73637! 7.2660! 0.0010! 0.000030! 0.0003! 0.0032! 0.000042! 0.0011! 0.00526! 0.0013! 0.0461! 3 !2014!01!09!22:46 ! 373.148! 0.73648! 7.2666! 0.0016! 0.000032! 0.0007! 0.0034! 0.000043! 0.0014! 0.00526! 0.0013! 0.0529! 3 !2014!01!09!22:59 ! 373.144! 0.94247! 9.3660! 0.0011! 0.000045! 0.0014! 0.0032! 0.000055! 0.0022! 0.00526! 0.0016! 0.0580! 3 !2014!01!10!00:07 ! 373.149! 0.94262! 9.3679! 0.0014! 0.000045! 0.0012! 0.0033! 0.000055! 0.0019! 0.00526! 0.0016! 0.0534! 3 !2014!01!10!00:20 ! 373.151! 0.94292! 9.3708! 0.0011! 0.000037! 0.0011! 0.0032! 0.000048! 0.0018! 0.00526! 0.0016! 0.0521! 3 !2014!01!10!00:47 ! 373.150! 1.11887! 11.1877! 0.0009! 0.000039! 0.0010! 0.0031! 0.000052! 0.0017! 0.00526! 0.0020! 0.0466! 3 !2014!01!10!02:09 ! 373.146! 1.11872! 11.1863! 0.0012! 0.000041! 0.0015! 0.0032! 0.000053! 0.0023! 0.00526! 0.0020! 0.0536! 3 !2014!01!10!02:22 ! 373.144! 1.11848! 11.1837! 0.0008! 0.000036! 0.0014! 0.0031! 0.000049! 0.0021! 0.00526! 0.0020! 0.0515! 3 !2014!01!10!02:46 ! 373.143! 1.29830! 13.0638! 0.0011! 0.000127! 0.0020! 0.0032! 0.000132! 0.0027! 0.00526! 0.0023! 0.0546! 3 !2014!01!10!04:08 ! 373.148! 1.29786! 13.0592! 0.0016! 0.000126! 0.0023! 0.0034! 0.000132! 0.0030! 0.00526! 0.0023! 0.0580! 3 !2014!01!10!04:21 ! 373.144! 1.49774! 15.1773! 0.0013! 0.000171! 0.0024! 0.0033! 0.000175! 0.0032! 0.00526! 0.0027! 0.0547! 3 !2014!01!10!05:31 ! 373.149! 1.49714! 15.1705! 0.0017! 0.000172! 0.0025! 0.0034! 0.000176! 0.0032! 0.00526! 0.0027! 0.0549! 3 !2014!01!10!05:44 ! 373.152! 1.49604! 15.1586! 0.0008! 0.000184! 0.0027! 0.0031! 0.000188! 0.0034! 0.00526! 0.0027! 0.0569! 3 !2014!01!10!06:07 ! 373.151! 1.70763! 17.4331! 0.0008! 0.000178! 0.0034! 0.0031! 0.000183! 0.0041! 0.00526! 0.0031! 0.0588! 3 !2014!01!10!07:32 ! 373.147! 1.70695! 17.4256! 0.0013! 0.000181! 0.0036! 0.0033! 0.000186! 0.0043! 0.00526! 0.0031! 0.0607! 3 !2014!01!10!07:46 ! 373.145! 1.90682! 19.6061! 0.0012! 0.000032! 0.0009! 0.0032! 0.000056! 0.0017! 0.00526! 0.0035! 0.0392! 3 !2014!01!10!09:05 ! 373.143! 1.90662! 19.6042! 0.0007! 0.000035! 0.0012! 0.0031! 0.000057! 0.0019! 0.00526! 0.0035! 0.0404! 3 !2014!01!10!09:27 ! 373.147! 1.90650! 19.6026! 0.0013! 0.000039! 0.0015! 0.0033! 0.000060! 0.0022! 0.00526! 0.0035! 0.0419! 3 !2014!01!10!09:40

test: 1401j ** ! 273.153! 0.26229! 3.5352! 0.0007! 0.001996! 0.0423! 0.0031! 0.001997! 0.0430! 0.00526! 0.0006! 2.4332! 2 !2014!01!10!21:20 ! 273.150! 0.26926! 3.6315! 0.0010! 0.001985! 0.0422! 0.0032! 0.001986! 0.0429! 0.00526! 0.0006! 2.3645! 2 !2014!01!10!21:33 ! 273.147! 0.27728! 3.7427! 0.0002! 0.001980! 0.0421! 0.0030! 0.001981! 0.0428! 0.00526! 0.0007! 2.2848! 2 !2014!01!10!21:48 ! 273.149! 0.30900! 4.1836! 0.0008! 0.001946! 0.0418! 0.0031! 0.001947! 0.0425! 0.00526! 0.0007! 2.0338! 2 !2014!01!10!22:48 ! 273.147! 0.32308! 4.3804! 0.0006! 0.001928! 0.0412! 0.0031! 0.001928! 0.0419! 0.00526! 0.0008! 1.9134! 2 !2014!01!10!23:15 ! 273.146! 0.40273! 5.5040! 0.0002! 0.001812! 0.0395! 0.0030! 0.001813! 0.0402! 0.00526! 0.0010! 1.4611! 2 !2014!01!11!00:15 ! 273.147! 0.40905! 5.5939! 0.0005! 0.001799! 0.0394! 0.0030! 0.001800! 0.0401! 0.00526! 0.0010! 1.4345! 2 !2014!01!11!00:28 ! 273.149! 0.41533! 5.6832! 0.0008! 0.001785! 0.0392! 0.0031! 0.001786! 0.0399! 0.00526! 0.0010! 1.4029! 2 !2014!01!11!00:41 ! 273.146! 0.49106! 6.7718! 0.0004! 0.001754! 0.0386! 0.0030! 0.001755! 0.0393! 0.00526! 0.0012! 1.1624! 2 !2014!01!11!01:42 ! 273.149! 0.49716! 6.8601! 0.0009! 0.001739! 0.0385! 0.0031! 0.001741! 0.0392! 0.00526! 0.0012! 1.1427! 2 !2014!01!11!01:55 ! 273.151! 0.50323! 6.9481! 0.0004! 0.001728! 0.0386! 0.0030! 0.001729! 0.0393! 0.00526! 0.0012! 1.1314! 2 !2014!01!11!02:08 ! 273.147! 0.61926! 8.6551! 0.0006! 0.001787! 0.0405! 0.0031! 0.001788! 0.0412! 0.00526! 0.0015! 0.9534! 2 !2014!01!11!03:10 ! 273.150! 0.62549! 8.7476! 0.0007! 0.001770! 0.0407! 0.0031! 0.001771! 0.0414! 0.00526! 0.0015! 0.9465! 2 !2014!01!11!03:23 ! 273.151! 0.63166! 8.8402! 0.0002! 0.001758! 0.0404! 0.0030! 0.001759! 0.0411! 0.00526! 0.0016! 0.9298! 2 !2014!01!11!03:36 ! 273.149! 0.69984! 9.8667! 0.0005! 0.001734! 0.0401! 0.0030! 0.001735! 0.0408! 0.00526! 0.0017! 0.8287! 2 !2014!01!11!04:37 ! 273.151! 0.70589! 9.9581! 0.0004! 0.001721! 0.0402! 0.0030! 0.001722! 0.0409! 0.00526! 0.0018! 0.8220! 2 !2014!01!11!04:50 ! 273.150! 0.71189! 10.0504! 0.0004! 0.001705! 0.0399! 0.0030! 0.001706! 0.0406! 0.00526! 0.0018! 0.8089! 2 !2014!01!11!05:03 ! 273.150! 0.77608! 11.0340! 0.0005! 0.001683! 0.0398! 0.0030! 0.001684! 0.0405! 0.00526! 0.0019! 0.7344! 2 !2014!01!11!06:03 ! 273.151! 0.78194! 11.1239! 0.0001! 0.001665! 0.0395! 0.0030! 0.001666! 0.0402! 0.00526! 0.0020! 0.7244! 2 !2014!01!11!06:16 ! 273.150! 0.78774! 11.2144! 0.0004! 0.001652! 0.0389! 0.0030! 0.001653! 0.0396! 0.00526! 0.0020! 0.7063! 2 !2014!01!11!06:29 ! 273.149! 0.88312! 12.7095! 0.0002! 0.001691! 0.0409! 0.0030! 0.001692! 0.0416! 0.00526! 0.0022! 0.6555! 2 !2014!01!11!07:30 ! 273.149! 0.88899! 12.8025! 0.0001! 0.001675! 0.0409! 0.0030! 0.001677! 0.0416! 0.00526! 0.0023! 0.6509! 2 !2014!01!11!07:43 ! 273.149! 0.89482! 12.8951! 0.0004! 0.001659! 0.0405! 0.0030! 0.001661! 0.0412! 0.00526! 0.0023! 0.6402! 2 !2014!01!11!07:56 ! 273.150! 0.98094! 14.2794! 0.0003! 0.001514! 0.0375! 0.0030! 0.001515! 0.0382! 0.00526! 0.0025! 0.5360! 2 !2014!01!11!08:57 ! 273.149! 0.98621! 14.3656! 0.0003! 0.001502! 0.0374! 0.0030! 0.001503! 0.0381! 0.00526! 0.0025! 0.5314! 2 !2014!01!11!09:10 ! 273.148! 0.99145! 14.4504! 0.0001! 0.001487! 0.0371! 0.0030! 0.001489! 0.0378! 0.00526! 0.0025! 0.5246! 2 !2014!01!11!09:23 ! 273.149! 1.04167! 15.2749! 0.0001! 0.001310! 0.0296! 0.0030! 0.001312! 0.0303! 0.00526! 0.0027! 0.3977! 2 !2014!01!11!10:24** leaking valve resulted in large sigma_p; but time-symmetric weighing design compensated for this effect, so that the combined uncertainty is overstated; see McLinden, M. O., J. Chem. Eng. Data 2011, 56, 606-613.

Page 18: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S3. Experimental (p, rho, T, x) data for the (0.26579 methane + 0.73421 propane) mixture

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

components: methane mole frac: 0.265791 propane 0.734209molar mass: 36.639343

test: 1312q ! 273.149! 0.16748! 2.7679! 0.0011! 0.000001! 0.0003! 0.0032! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0772! 3 !2013!12!18!19:33 ! 273.152! 0.16749! 2.7677! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0004! 0.0821! 3 !2013!12!18!19:46 ! 273.148! 0.24218! 4.0482! 0.0008! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0595! 3 !2013!12!18!20:47 ! 273.151! 0.24218! 4.0482! 0.0007! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0006! 0.0661! 3 !2013!12!18!21:00 ! 273.152! 0.24218! 4.0482! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0006! 0.0606! 3 !2013!12!18!21:13 ! 273.149! 0.34434! 5.8500! 0.0007! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0490! 3 !2013!12!18!22:15 ! 273.151! 0.34434! 5.8499! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0009! 0.0464! 3 !2013!12!18!22:28 ! 273.151! 0.34434! 5.8500! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0009! 0.0462! 3 !2013!12!18!22:41 ! 273.150! 0.40645! 6.9765! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0010! 0.0414! 3 !2013!12!18!23:42 ! 273.149! 0.40645! 6.9764! 0.0004! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0010! 0.0426! 3 !2013!12!19!00:08 ! 273.149! 0.49173! 8.5643! 0.0002! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0013! 0.0384! 3 !2013!12!19!01:11 ! 273.148! 0.49173! 8.5641! 0.0002! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0013! 0.0378! 3 !2013!12!19!01:24 ! 273.148! 0.49173! 8.5640! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0013! 0.0390! 3 !2013!12!19!01:37 ! 273.148! 0.56857! 10.0393! 0.0002! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0015! 0.0369! 3 !2013!12!19!02:39 ! 273.148! 0.56857! 10.0391! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0015! 0.0366! 3 !2013!12!19!02:52 ! 273.149! 0.56857! 10.0393! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0015! 0.0368! 3 !2013!12!19!03:05 ! 273.147! 0.61559! 10.9646! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0016! 0.0361! 3 !2013!12!19!04:06 ! 273.149! 0.61559! 10.9644! 0.0005! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000028! 0.0010! 0.00550! 0.0016! 0.0350! 3 !2013!12!19!04:19 ! 273.150! 0.61559! 10.9642! 0.0004! 0.000001! 0.0001! 0.0030! 0.000028! 0.0009! 0.00550! 0.0016! 0.0341! 3 !2013!12!19!04:32 ! 273.148! 0.65932! 11.8410! 0.0006! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0018! 0.0358! 3 !2013!12!19!05:34 ! 273.150! 0.65932! 11.8409! 0.0006! 0.000000! 0.0001! 0.0031! 0.000028! 0.0009! 0.00550! 0.0018! 0.0339! 3 !2013!12!19!05:47 ! 273.151! 0.65932! 11.8406! 0.0001! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0018! 0.0358! 3 !2013!12!19!06:00

test: 1312r ! 273.152! 0.40171! 6.8904! 0.0007! 0.000001! 0.0002! 0.0031! 0.000026! 0.0009! 0.00550! 0.0010! 0.0403! 3 !2013!12!19!17:08 ! 273.149! 0.40170! 6.8907! 0.0009! 0.000001! 0.0002! 0.0031! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0010! 0.0412! 3 !2013!12!19!17:21 ! 273.146! 0.40170! 6.8903! 0.0001! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000026! 0.0013! 0.00550! 0.0010! 0.0477! 3 !2013!12!19!17:38 ! 273.149! 0.43080! 7.4251! 0.0008! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0011! 0.0417! 3 !2013!12!19!18:33 ! 273.146! 0.43079! 7.4249! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0011! 0.0431! 3 !2013!12!19!18:46 ! 273.147! 0.43080! 7.4251! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0011! 0.0405! 3 !2013!12!19!18:59 ! 273.146! 0.48609! 8.4580! 0.0005! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0013! 0.0396! 3 !2013!12!19!20:02 ! 273.147! 0.48609! 8.4582! 0.0005! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0013! 0.0391! 3 !2013!12!19!20:15 ! 273.150! 0.48610! 8.4581! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0013! 0.0389! 3 !2013!12!19!20:28 ! 273.146! 0.53770! 9.4418! 0.0003! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0382! 3 !2013!12!19!21:30 ! 273.148! 0.53770! 9.4416! 0.0009! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0380! 3 !2013!12!19!21:43 ! 273.151! 0.53771! 9.4418! 0.0007! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0014! 0.0373! 3 !2013!12!19!21:56 ! 273.147! 0.56221! 9.9156! 0.0007! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0015! 0.0369! 3 !2013!12!19!22:56 ! 273.150! 0.56221! 9.9157! 0.0008! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0015! 0.0367! 3 !2013!12!19!23:09 ! 273.152! 0.56221! 9.9157! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0015! 0.0375! 3 !2013!12!19!23:25 ! 273.149! 0.60884! 10.8308! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0016! 0.0358! 3 !2013!12!20!00:26 ! 273.151! 0.60884! 10.8308! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0016! 0.0365! 3 !2013!12!20!00:39 ! 273.151! 0.60884! 10.8306! 0.0004! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0016! 0.0371! 3 !2013!12!20!00:52 ! 273.151! 0.65240! 11.7011! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0018! 0.0352! 3 !2013!12!20!01:53 ! 273.151! 0.65240! 11.7011! 0.0001! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0018! 0.0354! 3 !2013!12!20!02:06 ! 273.150! 0.65239! 11.7012! 0.0005! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0018! 0.0364! 3 !2013!12!20!02:19

Page 19: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312u ! 273.150! 0.63512! 11.3545! 0.0010! 0.000002! 0.0004! 0.0032! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0358! 3 !2013!12!22!09:57 ! 273.153! 0.63511! 11.3541! 0.0003! 0.000003! 0.0008! 0.0030! 0.000028! 0.0015! 0.00550! 0.0017! 0.0397! 3 !2013!12!22!10:13 ! 273.149! 0.63509! 11.3540! 0.0009! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0358! 3 !2013!12!22!11:13 ! 273.152! 0.63509! 11.3538! 0.0004! 0.000001! 0.0007! 0.0030! 0.000028! 0.0014! 0.00550! 0.0017! 0.0386! 3 !2013!12!22!11:28 ! 273.152! 0.63509! 11.3538! 0.0005! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0010! 0.00550! 0.0017! 0.0351! 3 !2013!12!22!11:41 ! 273.151! 0.63508! 11.3540! 0.0005! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0360! 3 !2013!12!22!12:41 ! 273.151! 0.63508! 11.3536! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0017! 0.0371! 3 !2013!12!22!12:54 ! 273.150! 0.63508! 11.3537! 0.0007! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0355! 3 !2013!12!22!13:07 ! 273.151! 0.63508! 11.3540! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0017! 0.0366! 3 !2013!12!22!14:06 ! 273.151! 0.63507! 11.3538! 0.0004! 0.000002! 0.0002! 0.0030! 0.000028! 0.0010! 0.00550! 0.0017! 0.0346! 3 !2013!12!22!14:19 ! 273.149! 0.63507! 11.3535! 0.0005! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0358! 3 !2013!12!22!14:32 ! 273.150! 0.63507! 11.3533! 0.0002! 0.000002! 0.0005! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0017! 0.0371! 3 !2013!12!22!15:31 ! 273.150! 0.63506! 11.3530! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0010! 0.00550! 0.0017! 0.0353! 3 !2013!12!22!15:44 ! 273.149! 0.63506! 11.3529! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0017! 0.0359! 3 !2013!12!22!15:57 ! 273.150! 0.59852! 10.6271! 0.0001! 0.000000! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0016! 0.0360! 3 !2013!12!22!17:00 ! 273.149! 0.59852! 10.6270! 0.0003! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000028! 0.0014! 0.00550! 0.0016! 0.0396! 3 !2013!12!22!17:13 ! 273.148! 0.59852! 10.6270! 0.0002! 0.000000! 0.0002! 0.0030! 0.000028! 0.0010! 0.00550! 0.0016! 0.0355! 3 !2013!12!22!17:26 ! 273.149! 0.54215! 9.5277! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0014! 0.0372! 3 !2013!12!22!18:31 ! 273.148! 0.54215! 9.5272! 0.0001! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0383! 3 !2013!12!22!18:44 ! 273.149! 0.54216! 9.5273! 0.0003! 0.000002! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0375! 3 !2013!12!22!18:57 ! 273.149! 0.49124! 8.5548! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0013! 0.0411! 3 !2013!12!22!20:03 ! 273.149! 0.49124! 8.5546! 0.0004! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0013! 0.0435! 3 !2013!12!22!20:16 ! 273.150! 0.49124! 8.5546! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0013! 0.0412! 3 !2013!12!22!20:29 ! 273.149! 0.44543! 7.6957! 0.0004! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0012! 0.0455! 3 !2013!12!22!21:35 ! 273.150! 0.44543! 7.6956! 0.0003! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0012! 0.0444! 3 !2013!12!22!21:48 ! 273.150! 0.44543! 7.6956! 0.0002! 0.000000! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0012! 0.0453! 3 !2013!12!22!22:01 ! 273.151! 0.39665! 6.7968! 0.0001! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0010! 0.0461! 3 !2013!12!22!23:08 ! 273.150! 0.39665! 6.7963! 0.0003! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0010! 0.0470! 3 !2013!12!22!23:21 ! 273.149! 0.39665! 6.7963! 0.0005! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0010! 0.0429! 3 !2013!12!22!23:34 ! 273.150! 0.34743! 5.9048! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0477! 3 !2013!12!23!00:41 ! 273.149! 0.34743! 5.9051! 0.0003! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0470! 3 !2013!12!23!00:54 ! 273.148! 0.34743! 5.9052! 0.0001! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0490! 3 !2013!12!23!01:07 ! 273.149! 0.30007! 5.0612! 0.0001! 0.000000! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0008! 0.0502! 3 !2013!12!23!02:16 ! 273.149! 0.30007! 5.0611! 0.0001! 0.000000! 0.0002! 0.0030! 0.000026! 0.0009! 0.00550! 0.0008! 0.0479! 3 !2013!12!23!02:29 ! 273.149! 0.30007! 5.0612! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0514! 3 !2013!12!23!02:42 ! 273.149! 0.24798! 4.1483! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0006! 0.0606! 3 !2013!12!23!03:54 ! 273.151! 0.24799! 4.1484! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0581! 3 !2013!12!23!04:07 ! 273.150! 0.24799! 4.1483! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0006! 0.0671! 3 !2013!12!23!04:20 ! 273.151! 0.19896! 3.3030! 0.0003! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0005! 0.0805! 3 !2013!12!23!05:36 ! 273.150! 0.19896! 3.3029! 0.0006! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0005! 0.0773! 3 !2013!12!23!05:49 ! 273.148! 0.19896! 3.3033! 0.0004! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000025! 0.0009! 0.00550! 0.0005! 0.0641! 3 !2013!12!23!06:02 ! 273.148! 0.14935! 2.4606! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0870! 3 !2013!12!23!07:27 ! 273.149! 0.14935! 2.4606! 0.0005! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0004! 0.1051! 3 !2013!12!23!07:40 ! 273.150! 0.14935! 2.4610! 0.0004! 0.000001! 0.0001! 0.0030! 0.000025! 0.0008! 0.00550! 0.0004! 0.0735! 3 !2013!12!23!07:53 ! 273.151! 0.12394! 2.0343! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0003! 0.1075! 3 !2013!12!23!09:20 ! 273.151! 0.12394! 2.0344! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0003! 0.1055! 3 !2013!12!23!09:33

Page 20: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312v ! 298.146! 0.16058! 2.4140! 0.0005! 0.000000! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0847! 3 !2013!12!23!14:36 ! 298.144! 0.16058! 2.4142! 0.0001! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000025! 0.0009! 0.00550! 0.0004! 0.0832! 3 !2013!12!23!14:51 ! 298.146! 0.16058! 2.4138! 0.0006! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0004! 0.1045! 3 !2013!12!23!15:04 ! 298.145! 0.31148! 4.7646! 0.0005! 0.000001! 0.0006! 0.0030! 0.000026! 0.0013! 0.00550! 0.0007! 0.0610! 3 !2013!12!23!16:16 ! 298.151! 0.31148! 4.7649! 0.0007! 0.000001! 0.0002! 0.0031! 0.000026! 0.0009! 0.00550! 0.0007! 0.0473! 3 !2013!12!23!16:41 ! 298.152! 0.31148! 4.7643! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0563! 3 !2013!12!23!16:55 ! 298.151! 0.47128! 7.3487! 0.0003! 0.000000! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0011! 0.0423! 3 !2013!12!23!18:05 ! 298.151! 0.47127! 7.3487! 0.0003! 0.000002! 0.0006! 0.0030! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0011! 0.0465! 3 !2013!12!23!18:18 ! 298.149! 0.47127! 7.3487! 0.0006! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0011! 0.0426! 3 !2013!12!23!18:33 ! 298.150! 0.60541! 9.6013! 0.0006! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0014! 0.0387! 3 !2013!12!23!19:42 ! 298.148! 0.60541! 9.6013! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0381! 3 !2013!12!23!19:57 ! 298.148! 0.60541! 9.6012! 0.0004! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0383! 3 !2013!12!23!20:10 ! 298.146! 0.75838! 12.2733! 0.0001! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000029! 0.0012! 0.00550! 0.0018! 0.0354! 3 !2013!12!23!21:20 ! 298.148! 0.75838! 12.2731! 0.0009! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000029! 0.0011! 0.00550! 0.0018! 0.0351! 3 !2013!12!23!21:33 ! 298.151! 0.75838! 12.2731! 0.0007! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000029! 0.0011! 0.00550! 0.0018! 0.0350! 3 !2013!12!23!21:48 ! 298.152! 0.90920! 15.0280! 0.0007! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000031! 0.0012! 0.00550! 0.0023! 0.0343! 3 !2013!12!23!23:12 ! 298.153! 0.90920! 15.0281! 0.0002! 0.000002! 0.0008! 0.0030! 0.000031! 0.0016! 0.00550! 0.0023! 0.0365! 3 !2013!12!23!23:25 ! 298.150! 0.90919! 15.0286! 0.0009! 0.000002! 0.0008! 0.0031! 0.000031! 0.0015! 0.00550! 0.0023! 0.0360! 3 !2013!12!23!23:40 ! 298.148! 1.05513! 17.8234! 0.0007! 0.000002! 0.0007! 0.0031! 0.000033! 0.0014! 0.00550! 0.0027! 0.0340! 3 !2013!12!24!01:04 ! 298.147! 1.05513! 17.8237! 0.0003! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000033! 0.0012! 0.00550! 0.0027! 0.0332! 3 !2013!12!24!01:17 ! 298.150! 1.05514! 17.8237! 0.0009! 0.000004! 0.0003! 0.0031! 0.000033! 0.0011! 0.00550! 0.0027! 0.0325! 3 !2013!12!24!01:33 ! 298.150! 1.20118! 20.7666! 0.0009! 0.000003! 0.0005! 0.0031! 0.000035! 0.0013! 0.00550! 0.0031! 0.0327! 3 !2013!12!24!02:57 ! 298.151! 1.20117! 20.7663! 0.0007! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000035! 0.0012! 0.00550! 0.0031! 0.0322! 3 !2013!12!24!03:25 ! 298.148! 1.20115! 20.7664! 0.0008! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000035! 0.0012! 0.00550! 0.0031! 0.0322! 3 !2013!12!24!03:38 ! 298.152! 1.35152! 23.9739! 0.0003! 0.000002! 0.0005! 0.0030! 0.000037! 0.0014! 0.00550! 0.0036! 0.0321! 3 !2013!12!24!05:44 ! 298.152! 1.35151! 23.9729! 0.0005! 0.000008! 0.0004! 0.0030! 0.000038! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0318! 3 !2013!12!24!05:57 ! 298.149! 1.35150! 23.9736! 0.0009! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000037! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0317! 3 !2013!12!24!06:12 ! 298.152! 1.35291! 24.0041! 0.0004! 0.000008! 0.0007! 0.0030! 0.000038! 0.0015! 0.00550! 0.0036! 0.0324! 3 !2013!12!24!07:19 ! 298.149! 1.35291! 24.0044! 0.0007! 0.000002! 0.0008! 0.0031! 0.000037! 0.0016! 0.00550! 0.0036! 0.0328! 3 !2013!12!24!07:36 ! 298.148! 1.35290! 24.0041! 0.0001! 0.000004! 0.0006! 0.0030! 0.000037! 0.0014! 0.00550! 0.0036! 0.0323! 3 !2013!12!24!07:49 ! 298.147! 1.35440! 24.0373! 0.0003! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000037! 0.0013! 0.00550! 0.0036! 0.0318! 3 !2013!12!24!09:00 ! 298.148! 1.35439! 24.0367! 0.0006! 0.000006! 0.0004! 0.0031! 0.000037! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0318! 3 !2013!12!24!09:13 ! 298.151! 1.35441! 24.0372! 0.0009! 0.000006! 0.0004! 0.0031! 0.000037! 0.0013! 0.00550! 0.0036! 0.0319! 3 !2013!12!24!09:28 ! 298.148! 1.35580! 24.0677! 0.0007! 0.000005! 0.0005! 0.0031! 0.000037! 0.0013! 0.00550! 0.0036! 0.0320! 3 !2013!12!24!10:37 ! 298.151! 1.35582! 24.0683! 0.0005! 0.000003! 0.0003! 0.0030! 0.000037! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0316! 3 !2013!12!24!10:52 ! 298.152! 1.35581! 24.0677! 0.0002! 0.000003! 0.0004! 0.0030! 0.000037! 0.0013! 0.00550! 0.0036! 0.0319! 3 !2013!12!24!11:05 ! 298.151! 1.35711! 24.0961! 0.0005! 0.000007! 0.0002! 0.0030! 0.000038! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0315! 3 !2013!12!24!12:11 ! 298.152! 1.35711! 24.0961! 0.0001! 0.000010! 0.0004! 0.0030! 0.000038! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0317! 3 !2013!12!24!12:24 ! 298.152! 1.36303! 24.2266! 0.0005! 0.000007! 0.0004! 0.0030! 0.000038! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0317! 3 !2013!12!24!13:47 ! 298.148! 1.36302! 24.2266! 0.0008! 0.000002! 0.0003! 0.0031! 0.000037! 0.0012! 0.00550! 0.0036! 0.0316! 3 !2013!12!24!14:05 ! 298.146! 1.36301! 24.2267! 0.0001! 0.000007! 0.0007! 0.0030! 0.000038! 0.0015! 0.00550! 0.0036! 0.0326! 3 !2013!12!24!14:18

Page 21: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312x ! 293.143! 0.14990! 2.2913! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0003! 0.0964! 3 !2013!12!26!19:01 ! 293.145! 0.14990! 2.2914! 0.0009! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0003! 0.0941! 3 !2013!12!26!19:14 ! 293.143! 0.25804! 3.9962! 0.0007! 0.000001! 0.0003! 0.0031! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0604! 3 !2013!12!26!20:26 ! 293.146! 0.25804! 3.9961! 0.0012! 0.000001! 0.0006! 0.0032! 0.000026! 0.0013! 0.00550! 0.0006! 0.0705! 3 !2013!12!26!20:39 ! 293.149! 0.25804! 3.9961! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0006! 0.0622! 3 !2013!12!26!20:59 ! 293.148! 0.35508! 5.5657! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0008! 0.0518! 3 !2013!12!26!22:12 ! 293.148! 0.35508! 5.5657! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0494! 3 !2013!12!26!22:25 ! 293.145! 0.35508! 5.5657! 0.0006! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0508! 3 !2013!12!26!22:40 ! 293.146! 0.46930! 7.4651! 0.0007! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0011! 0.0434! 3 !2013!12!26!23:49 ! 293.144! 0.46930! 7.4654! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000027! 0.0010! 0.00550! 0.0011! 0.0409! 3 !2013!12!27!00:02 ! 293.145! 0.46930! 7.4650! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0011! 0.0419! 3 !2013!12!27!00:15 ! 293.143! 0.56875! 9.1680! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0384! 3 !2013!12!27!01:19 ! 293.144! 0.56875! 9.1681! 0.0008! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0391! 3 !2013!12!27!01:32 ! 293.147! 0.56876! 9.1679! 0.0009! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0014! 0.0385! 3 !2013!12!27!01:45 ! 293.143! 0.65564! 10.6962! 0.0005! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0016! 0.0375! 3 !2013!12!27!02:49 ! 293.146! 0.65565! 10.6965! 0.0010! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0016! 0.0374! 3 !2013!12!27!03:02 ! 293.149! 0.65565! 10.6961! 0.0005! 0.000000! 0.0003! 0.0030! 0.000028! 0.0011! 0.00550! 0.0016! 0.0359! 3 !2013!12!27!03:15 ! 293.146! 0.85740! 14.4071! 0.0007! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000030! 0.0012! 0.00550! 0.0022! 0.0341! 3 !2013!12!27!04:27 ! 293.148! 0.85740! 14.4072! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0011! 0.00550! 0.0022! 0.0339! 3 !2013!12!27!04:40 ! 293.148! 0.85740! 14.4071! 0.0003! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000030! 0.0012! 0.00550! 0.0022! 0.0342! 3 !2013!12!27!04:53 ! 293.147! 0.95525! 16.2978! 0.0003! 0.000002! 0.0006! 0.0030! 0.000032! 0.0013! 0.00550! 0.0024! 0.0341! 3 !2013!12!27!06:02 ! 293.148! 0.95525! 16.2977! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000031! 0.0012! 0.00550! 0.0024! 0.0333! 3 !2013!12!27!06:15 ! 293.145! 0.95523! 16.2976! 0.0004! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000032! 0.0011! 0.00550! 0.0024! 0.0331! 3 !2013!12!27!06:41 ! 293.145! 1.05630! 18.3228! 0.0007! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000033! 0.0012! 0.00550! 0.0028! 0.0327! 3 !2013!12!27!07:53 ! 293.144! 1.05630! 18.3227! 0.0001! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000033! 0.0012! 0.00550! 0.0028! 0.0328! 3 !2013!12!27!08:08 ! 293.145! 1.05630! 18.3219! 0.0006! 0.000002! 0.0011! 0.0031! 0.000033! 0.0018! 0.00550! 0.0028! 0.0359! 3 !2013!12!27!08:21 ! 293.143! 1.10564! 19.3403! 0.0002! 0.000002! 0.0004! 0.0030! 0.000033! 0.0012! 0.00550! 0.0029! 0.0324! 3 !2013!12!27!09:28 ! 293.145! 1.10565! 19.3405! 0.0008! 0.000005! 0.0004! 0.0031! 0.000034! 0.0012! 0.00550! 0.0029! 0.0325! 3 !2013!12!27!09:41 ! 293.148! 1.10566! 19.3404! 0.0006! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000033! 0.0012! 0.00550! 0.0029! 0.0325! 3 !2013!12!27!09:54 ! 293.146! 1.15141! 20.3019! 0.0010! 0.000005! 0.0003! 0.0032! 0.000034! 0.0011! 0.00550! 0.0030! 0.0321! 3 !2013!12!27!11:03 ! 293.149! 1.15142! 20.3019! 0.0005! 0.000003! 0.0006! 0.0030! 0.000034! 0.0014! 0.00550! 0.0030! 0.0331! 3 !2013!12!27!11:19 ! 293.146! 1.15141! 20.3020! 0.0011! 0.000004! 0.0001! 0.0032! 0.000034! 0.0011! 0.00550! 0.0030! 0.0318! 3 !2013!12!27!11:46 ! 293.148! 1.15644! 20.4088! 0.0006! 0.000006! 0.0005! 0.0031! 0.000035! 0.0013! 0.00550! 0.0031! 0.0325! 3 !2013!12!27!12:54 ! 293.144! 1.15642! 20.4090! 0.0007! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000034! 0.0013! 0.00550! 0.0031! 0.0324! 3 !2013!12!27!13:12 ! 293.143! 1.15641! 20.4085! 0.0002! 0.000003! 0.0005! 0.0030! 0.000034! 0.0013! 0.00550! 0.0031! 0.0325! 3 !2013!12!27!13:25 ! 293.144! 1.17497! 20.8045! 0.0004! 0.000003! 0.0002! 0.0030! 0.000034! 0.0011! 0.00550! 0.0031! 0.0318! 3 !2013!12!27!14:45 ! 293.148! 1.17498! 20.8044! 0.0006! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000034! 0.0012! 0.00550! 0.0031! 0.0322! 3 !2013!12!27!15:07 ! 293.149! 1.17497! 20.8041! 0.0001! 0.000006! 0.0008! 0.0030! 0.000035! 0.0015! 0.00550! 0.0031! 0.0334! 3 !2013!12!27!15:20 ! 293.149! 1.18747! 21.0717! 0.0002! 0.000004! 0.0007! 0.0030! 0.000035! 0.0015! 0.00550! 0.0032! 0.0332! 3 !2013!12!27!16:34 ! 293.148! 1.18746! 21.0715! 0.0006! 0.000005! 0.0005! 0.0031! 0.000035! 0.0013! 0.00550! 0.0032! 0.0324! 3 !2013!12!27!16:47 ! 293.145! 1.18746! 21.0721! 0.0009! 0.000003! 0.0003! 0.0031! 0.000035! 0.0011! 0.00550! 0.0032! 0.0320! 3 !2013!12!27!17:02

Page 22: SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase p ρ T x) Behavior …...SUPPORTING INFORMATION Vapor-Phase (p, ρ, T, x) Behavior and Virial Coefficients for the (Methane + Propane) System†

Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312y ! 323.162! 0.16142! 2.2298! 0.0014! 0.000001! 0.0008! 0.0033! 0.000025! 0.0015! 0.00550! 0.0003! 0.1339! 3 !2013!12!28!00:36 ! 323.169! 0.16142! 2.2297! 0.0008! 0.000000! 0.0004! 0.0031! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0003! 0.1072! 3 !2013!12!28!01:11 ! 323.165! 0.16142! 2.2296! 0.0013! 0.000001! 0.0005! 0.0033! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0003! 0.1088! 3 !2013!12!28!01:24 ! 323.170! 0.27780! 3.8768! 0.0006! 0.000001! 0.0008! 0.0031! 0.000026! 0.0015! 0.00550! 0.0006! 0.0809! 3 !2013!12!28!02:29 ! 323.166! 0.27780! 3.8764! 0.0012! 0.000001! 0.0005! 0.0032! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0006! 0.0684! 3 !2013!12!28!02:42 ! 323.162! 0.27780! 3.8766! 0.0005! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0006! 0.0661! 3 !2013!12!28!03:07 ! 323.163! 0.38080! 5.3630! 0.0009! 0.000002! 0.0011! 0.0031! 0.000026! 0.0018! 0.00550! 0.0008! 0.0748! 3 !2013!12!28!04:29 ! 323.167! 0.38081! 5.3632! 0.0015! 0.000002! 0.0012! 0.0033! 0.000026! 0.0019! 0.00550! 0.0008! 0.0774! 3 !2013!12!28!04:42 ! 323.171! 0.38081! 5.3633! 0.0009! 0.000002! 0.0009! 0.0031! 0.000026! 0.0016! 0.00550! 0.0008! 0.0672! 3 !2013!12!28!05:09 ! 323.170! 0.47409! 6.7338! 0.0008! 0.000003! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0010! 0.0446! 3 !2013!12!28!06:30 ! 323.166! 0.47408! 6.7340! 0.0012! 0.000003! 0.0005! 0.0032! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0010! 0.0466! 3 !2013!12!28!06:43 ! 323.163! 0.47408! 6.7339! 0.0006! 0.000001! 0.0007! 0.0031! 0.000027! 0.0014! 0.00550! 0.0010! 0.0513! 3 !2013!12!28!07:08 ! 323.162! 0.55686! 7.9706! 0.0010! 0.000002! 0.0004! 0.0032! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0012! 0.0408! 3 !2013!12!28!08:31 ! 323.168! 0.55687! 7.9708! 0.0014! 0.000001! 0.0006! 0.0033! 0.000027! 0.0013! 0.00550! 0.0012! 0.0438! 3 !2013!12!28!08:47 ! 323.169! 0.55687! 7.9705! 0.0011! 0.000002! 0.0004! 0.0032! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0012! 0.0413! 3 !2013!12!28!09:09 ! 323.169! 0.65358! 9.4406! 0.0011! 0.000002! 0.0011! 0.0032! 0.000028! 0.0018! 0.00550! 0.0014! 0.0485! 3 !2013!12!28!10:32 ! 323.164! 0.65358! 9.4408! 0.0012! 0.000002! 0.0008! 0.0032! 0.000028! 0.0015! 0.00550! 0.0014! 0.0441! 3 !2013!12!28!10:45 ! 323.163! 0.65358! 9.4407! 0.0008! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0014! 0.0392! 3 !2013!12!28!11:06 ! 323.163! 0.86115! 12.6940! 0.0010! 0.000001! 0.0004! 0.0032! 0.000030! 0.0012! 0.00550! 0.0019! 0.0353! 3 !2013!12!28!12:28 ! 323.168! 0.86115! 12.6941! 0.0015! 0.000001! 0.0006! 0.0034! 0.000030! 0.0013! 0.00550! 0.0019! 0.0363! 3 !2013!12!28!12:41 ! 323.170! 0.86114! 12.6939! 0.0011! 0.000004! 0.0007! 0.0032! 0.000031! 0.0014! 0.00550! 0.0019! 0.0371! 3 !2013!12!28!13:06 ! 323.169! 0.95631! 14.2336! 0.0005! 0.000003! 0.0006! 0.0030! 0.000032! 0.0013! 0.00550! 0.0021! 0.0355! 3 !2013!12!28!14:26 ! 323.166! 0.95630! 14.2335! 0.0010! 0.000004! 0.0006! 0.0032! 0.000032! 0.0013! 0.00550! 0.0021! 0.0354! 3 !2013!12!28!14:39 ! 323.162! 0.95628! 14.2336! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000031! 0.0011! 0.00550! 0.0021! 0.0340! 3 !2013!12!28!15:04 ! 323.162! 1.05762! 15.9085! 0.0008! 0.000003! 0.0002! 0.0031! 0.000033! 0.0010! 0.00550! 0.0024! 0.0328! 3 !2013!12!28!16:27 ! 323.166! 1.05764! 15.9088! 0.0013! 0.000007! 0.0003! 0.0033! 0.000034! 0.0011! 0.00550! 0.0024! 0.0331! 3 !2013!12!28!16:40 ! 323.170! 1.05766! 15.9090! 0.0007! 0.000001! 0.0006! 0.0031! 0.000033! 0.0013! 0.00550! 0.0024! 0.0343! 3 !2013!12!28!17:07 ! 323.170! 1.15539! 17.5613! 0.0003! 0.000003! 0.0007! 0.0030! 0.000034! 0.0015! 0.00550! 0.0026! 0.0345! 3 !2013!12!28!18:23 ! 323.168! 1.15538! 17.5615! 0.0010! 0.000004! 0.0007! 0.0031! 0.000034! 0.0015! 0.00550! 0.0026! 0.0344! 3 !2013!12!28!18:36 ! 323.164! 1.15536! 17.5614! 0.0007! 0.000003! 0.0005! 0.0031! 0.000034! 0.0013! 0.00550! 0.0026! 0.0336! 3 !2013!12!28!18:49

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Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312z ! 373.167! 0.15036! 1.7882! 0.0016! 0.000000! 0.0008! 0.0034! 0.000025! 0.0016! 0.00550! 0.0003! 0.1760! 3 !2013!12!29!01:27 ! 373.160! 0.15036! 1.7881! 0.0011! 0.000001! 0.0009! 0.0032! 0.000025! 0.0016! 0.00550! 0.0003! 0.1788! 3 !2013!12!29!02:03 ! 373.166! 0.15036! 1.7881! 0.0017! 0.000001! 0.0007! 0.0034! 0.000025! 0.0014! 0.00550! 0.0003! 0.1603! 3 !2013!12!29!02:16 ! 373.161! 0.28196! 3.3773! 0.0012! 0.000002! 0.0010! 0.0032! 0.000026! 0.0017! 0.00550! 0.0005! 0.1033! 3 !2013!12!29!03:25 ! 373.166! 0.28196! 3.3776! 0.0017! 0.000002! 0.0012! 0.0035! 0.000026! 0.0019! 0.00550! 0.0005! 0.1139! 3 !2013!12!29!03:38 ! 373.169! 0.28197! 3.3778! 0.0012! 0.000001! 0.0011! 0.0032! 0.000026! 0.0018! 0.00550! 0.0005! 0.1121! 3 !2013!12!29!04:07 ! 373.169! 0.36196! 4.3551! 0.0009! 0.000003! 0.0005! 0.0031! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0007! 0.0634! 3 !2013!12!29!05:27 ! 373.165! 0.36195! 4.3550! 0.0012! 0.000002! 0.0007! 0.0032! 0.000026! 0.0014! 0.00550! 0.0007! 0.0693! 3 !2013!12!29!05:40 ! 373.161! 0.36194! 4.3552! 0.0006! 0.000001! 0.0008! 0.0031! 0.000026! 0.0015! 0.00550! 0.0007! 0.0766! 3 !2013!12!29!06:07 ! 373.160! 0.46952! 5.6831! 0.0013! 0.000002! 0.0004! 0.0033! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0503! 3 !2013!12!29!07:33 ! 373.166! 0.46953! 5.6832! 0.0018! 0.000002! 0.0005! 0.0035! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0009! 0.0517! 3 !2013!12!29!07:46 ! 373.168! 0.46953! 5.6827! 0.0013! 0.000001! 0.0004! 0.0033! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0009! 0.0500! 3 !2013!12!29!08:15 ! 373.168! 0.56491! 6.8735! 0.0010! 0.000001! 0.0011! 0.0032! 0.000027! 0.0018! 0.00550! 0.0010! 0.0607! 3 !2013!12!29!09:35 ! 373.164! 0.56491! 6.8734! 0.0013! 0.000002! 0.0008! 0.0033! 0.000027! 0.0016! 0.00550! 0.0010! 0.0543! 3 !2013!12!29!09:48 ! 373.161! 0.56490! 6.8737! 0.0007! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0010! 0.0437! 3 !2013!12!29!10:14 ! 373.160! 0.67603! 8.2772! 0.0009! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0012! 0.0423! 3 !2013!12!29!11:40 ! 373.165! 0.67604! 8.2771! 0.0016! 0.000002! 0.0005! 0.0034! 0.000029! 0.0012! 0.00550! 0.0012! 0.0421! 3 !2013!12!29!11:53 ! 373.167! 0.67603! 8.2773! 0.0013! 0.000002! 0.0004! 0.0033! 0.000029! 0.0012! 0.00550! 0.0012! 0.0412! 3 !2013!12!29!12:22 ! 373.168! 0.86650! 10.7247! 0.0008! 0.000002! 0.0013! 0.0031! 0.000030! 0.0020! 0.00550! 0.0016! 0.0482! 3 !2013!12!29!13:40 ! 373.164! 0.86650! 10.7249! 0.0012! 0.000002! 0.0012! 0.0032! 0.000030! 0.0020! 0.00550! 0.0016! 0.0473! 3 !2013!12!29!13:53 ! 373.161! 0.86650! 10.7251! 0.0009! 0.000003! 0.0008! 0.0031! 0.000031! 0.0015! 0.00550! 0.0016! 0.0409! 3 !2013!12!29!14:21 ! 373.160! 0.96318! 11.9884! 0.0011! 0.000002! 0.0013! 0.0032! 0.000032! 0.0020! 0.00550! 0.0018! 0.0447! 3 !2013!12!29!15:43 ! 373.165! 0.96318! 11.9882! 0.0016! 0.000003! 0.0013! 0.0034! 0.000032! 0.0021! 0.00550! 0.0018! 0.0458! 3 !2013!12!29!15:56 ! 373.167! 0.96317! 11.9878! 0.0011! 0.000005! 0.0005! 0.0032! 0.000032! 0.0012! 0.00550! 0.0018! 0.0365! 3 !2013!12!29!16:23 ! 373.167! 1.05718! 13.2298! 0.0010! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000033! 0.0013! 0.00550! 0.0020! 0.0360! 3 !2013!12!29!17:45 ! 373.162! 1.05718! 13.2300! 0.0013! 0.000002! 0.0010! 0.0033! 0.000033! 0.0018! 0.00550! 0.0020! 0.0404! 3 !2013!12!29!17:58 ! 373.160! 1.05719! 13.2310! 0.0009! 0.000005! 0.0011! 0.0031! 0.000033! 0.0018! 0.00550! 0.0020! 0.0409! 3 !2013!12!29!18:23 ! 373.160! 1.15637! 14.5574! 0.0011! 0.000004! 0.0009! 0.0032! 0.000034! 0.0016! 0.00550! 0.0022! 0.0374! 3 !2013!12!29!19:47 ! 373.165! 1.15637! 14.5566! 0.0016! 0.000002! 0.0011! 0.0034! 0.000034! 0.0018! 0.00550! 0.0022! 0.0391! 3 !2013!12!29!20:00 ! 373.165! 1.15633! 14.5571! 0.0017! 0.000008! 0.0006! 0.0034! 0.000035! 0.0014! 0.00550! 0.0022! 0.0358! 3 !2013!12!29!20:36

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Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1312zb ! 373.161! 1.29310! 16.4140! 0.0014! 0.000004! 0.0003! 0.0033! 0.000036! 0.0012! 0.00550! 0.0025! 0.0333! 3 !2013!12!30!15:36 ! 373.166! 1.29313! 16.4136! 0.0010! 0.000003! 0.0005! 0.0032! 0.000036! 0.0014! 0.00550! 0.0025! 0.0343! 3 !2013!12!30!16:09 ! 373.162! 1.29312! 16.4142! 0.0014! 0.000004! 0.0007! 0.0033! 0.000036! 0.0014! 0.00550! 0.0025! 0.0348! 3 !2013!12!30!16:22 ! 373.160! 1.29312! 16.4138! 0.0013! 0.000004! 0.0003! 0.0033! 0.000036! 0.0012! 0.00550! 0.0025! 0.0333! 3 !2013!12!30!17:49 ! 373.160! 1.29313! 16.4141! 0.0010! 0.000004! 0.0004! 0.0031! 0.000036! 0.0012! 0.00550! 0.0025! 0.0336! 3 !2013!12!30!18:13 ! 373.164! 1.29314! 16.4141! 0.0016! 0.000005! 0.0006! 0.0034! 0.000036! 0.0014! 0.00550! 0.0025! 0.0344! 3 !2013!12!30!18:26 ! 373.166! 1.29307! 16.4134! 0.0009! 0.000005! 0.0007! 0.0031! 0.000036! 0.0015! 0.00550! 0.0025! 0.0353! 3 !2013!12!30!20:15 ! 373.162! 1.29305! 16.4134! 0.0012! 0.000005! 0.0005! 0.0032! 0.000036! 0.0013! 0.00550! 0.0025! 0.0342! 3 !2013!12!30!20:28 ! 373.160! 1.29304! 16.4134! 0.0010! 0.000004! 0.0003! 0.0032! 0.000036! 0.0012! 0.00550! 0.0025! 0.0334! 3 !2013!12!30!20:58 ! 373.166! 1.29309! 16.4141! 0.0010! 0.000004! 0.0012! 0.0032! 0.000036! 0.0020! 0.00550! 0.0025! 0.0385! 3 !2013!12!30!22:59 ! 373.162! 1.29308! 16.4140! 0.0014! 0.000004! 0.0008! 0.0033! 0.000036! 0.0016! 0.00550! 0.0025! 0.0358! 3 !2013!12!30!23:12 ! 373.159! 1.29309! 16.4141! 0.0008! 0.000004! 0.0008! 0.0031! 0.000036! 0.0016! 0.00550! 0.0025! 0.0358! 3 !2013!12!30!23:38 ! 373.159! 1.17471! 14.8061! 0.0011! 0.000006! 0.0006! 0.0032! 0.000035! 0.0014! 0.00550! 0.0022! 0.0355! 3 !2013!12!31!00:41 ! 373.160! 1.17470! 14.8057! 0.0011! 0.000003! 0.0008! 0.0032! 0.000034! 0.0016! 0.00550! 0.0022! 0.0371! 3 !2013!12!31!01:04 ! 373.164! 1.17471! 14.8056! 0.0013! 0.000001! 0.0008! 0.0033! 0.000034! 0.0015! 0.00550! 0.0022! 0.0366! 3 !2013!12!31!01:17 ! 373.158! 1.03427! 12.9277! 0.0009! 0.000003! 0.0006! 0.0031! 0.000033! 0.0013! 0.00550! 0.0019! 0.0365! 3 !2013!12!31!02:21 ! 373.163! 1.03428! 12.9282! 0.0016! 0.000004! 0.0006! 0.0034! 0.000033! 0.0014! 0.00550! 0.0019! 0.0369! 3 !2013!12!31!02:34 ! 373.167! 1.03430! 12.9278! 0.0009! 0.000002! 0.0004! 0.0031! 0.000032! 0.0012! 0.00550! 0.0019! 0.0351! 3 !2013!12!31!03:02 ! 373.165! 0.88344! 10.9465! 0.0010! 0.000002! 0.0012! 0.0031! 0.000031! 0.0020! 0.00550! 0.0016! 0.0467! 3 !2013!12!31!04:27 ! 373.161! 0.88343! 10.9463! 0.0012! 0.000004! 0.0009! 0.0032! 0.000031! 0.0017! 0.00550! 0.0016! 0.0426! 3 !2013!12!31!04:40 ! 373.159! 0.88342! 10.9464! 0.0007! 0.000001! 0.0007! 0.0031! 0.000031! 0.0014! 0.00550! 0.0016! 0.0397! 3 !2013!12!31!05:03 ! 373.159! 0.73317! 9.0069! 0.0005! 0.000002! 0.0009! 0.0030! 0.000029! 0.0016! 0.00550! 0.0014! 0.0464! 3 !2013!12!31!06:12 ! 373.159! 0.73317! 9.0069! 0.0007! 0.000001! 0.0010! 0.0031! 0.000029! 0.0017! 0.00550! 0.0014! 0.0482! 3 !2013!12!31!06:26 ! 373.163! 0.73318! 9.0071! 0.0013! 0.000002! 0.0010! 0.0033! 0.000029! 0.0017! 0.00550! 0.0014! 0.0479! 3 !2013!12!31!06:39 ! 373.158! 0.59262! 7.2230! 0.0009! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000028! 0.0013! 0.00550! 0.0011! 0.0459! 3 !2013!12!31!07:48 ! 373.163! 0.59263! 7.2225! 0.0014! 0.000003! 0.0005! 0.0033! 0.000028! 0.0012! 0.00550! 0.0011! 0.0453! 3 !2013!12!31!08:01 ! 373.166! 0.59265! 7.2228! 0.0009! 0.000001! 0.0010! 0.0031! 0.000028! 0.0017! 0.00550! 0.0011! 0.0562! 3 !2013!12!31!08:29 ! 373.167! 0.44247! 5.3478! 0.0008! 0.000002! 0.0005! 0.0031! 0.000027! 0.0012! 0.00550! 0.0008! 0.0547! 3 !2013!12!31!09:53 ! 373.162! 0.44247! 5.3479! 0.0014! 0.000002! 0.0004! 0.0033! 0.000027! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0508! 3 !2013!12!31!10:06 ! 373.158! 0.24950! 2.9840! 0.0006! 0.000001! 0.0006! 0.0031! 0.000026! 0.0013! 0.00550! 0.0004! 0.0903! 3 !2013!12!31!11:50 ! 373.162! 0.24950! 2.9840! 0.0013! 0.000001! 0.0007! 0.0033! 0.000026! 0.0014! 0.00550! 0.0004! 0.0967! 3 !2013!12!31!12:03

test: 1312zc ! 248.156! 0.09660! 1.7471! 0.0006! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0003! 0.1301! 3 !2013!12!31!22:24 ! 248.156! 0.09660! 1.7470! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0003! 0.1252! 3 !2013!12!31!22:37 ! 248.154! 0.09660! 1.7468! 0.0009! 0.000001! 0.0004! 0.0031! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0003! 0.1245! 3 !2013!12!31!22:50 ! 248.153! 0.14170! 2.5863! 0.0007! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0004! 0.0947! 3 !2014!01!01!00:00 ! 248.151! 0.14170! 2.5861! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0839! 3 !2014!01!01!00:13 ! 248.150! 0.14170! 2.5862! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0815! 3 !2014!01!01!00:26 ! 248.150! 0.18456! 3.3989! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0005! 0.0716! 3 !2014!01!01!01:35 ! 248.151! 0.18456! 3.3989! 0.0005! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0005! 0.0702! 3 !2014!01!01!01:48 ! 248.153! 0.18456! 3.3987! 0.0005! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0005! 0.0747! 3 !2014!01!01!02:01 ! 248.151! 0.22080! 4.0981! 0.0006! 0.000001! 0.0005! 0.0031! 0.000025! 0.0012! 0.00550! 0.0006! 0.0643! 3 !2014!01!01!03:10 ! 248.153! 0.22080! 4.0983! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0562! 3 !2014!01!01!03:23 ! 248.153! 0.22080! 4.0981! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0006! 0.0609! 3 !2014!01!01!03:36 ! 248.152! 0.25113! 4.6927! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0564! 3 !2014!01!01!04:43 ! 248.152! 0.25113! 4.6924! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0543! 3 !2014!01!01!04:56 ! 248.151! 0.25113! 4.6926! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0560! 3 !2014!01!01!05:09 ! 248.152! 0.27199! 5.1059! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0522! 3 !2014!01!01!06:13 ! 248.152! 0.27199! 5.1059! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0008! 0.0509! 3 !2014!01!01!06:26 ! 248.151! 0.27198! 5.1061! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0533! 3 !2014!01!01!06:39 ! 248.152! 0.27599! 5.1860! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0525! 3 !2014!01!01!07:40 ! 248.151! 0.27599! 5.1858! 0.0002! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0008! 0.0518! 3 !2014!01!01!07:53 ! 248.150! 0.27599! 5.1858! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0008! 0.0498! 3 !2014!01!01!08:06

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Table S3 (continued)

T p rho sigma_T sigma_p sigma_rho u(T) u(p) u(rho) u(MW) u[rho(x)] U_c/% p_trans date time (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (K) (MPa) (kg.m-3) (g/mol) (kg.m-3) (k = 2)

test: 1401a ! 248.151! 0.25149! 4.7014! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0007! 0.0516! 3 !2014!01!01!17:10 ! 248.151! 0.25149! 4.7013! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0007! 0.0535! 3 !2014!01!01!17:23 ! 248.150! 0.25149! 4.7014! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0548! 3 !2014!01!01!17:36 ! 248.151! 0.25149! 4.7013! 0.0002! 0.000001! 0.0005! 0.0030! 0.000026! 0.0012! 0.00550! 0.0007! 0.0602! 3 !2014!01!01!18:36 ! 248.150! 0.25149! 4.7011! 0.0001! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000026! 0.0011! 0.00550! 0.0007! 0.0570! 3 !2014!01!01!18:49 ! 248.151! 0.25149! 4.7009! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000026! 0.0010! 0.00550! 0.0007! 0.0523! 3 !2014!01!01!19:02 ! 248.150! 0.21778! 4.0405! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0570! 3 !2014!01!01!20:13 ! 248.151! 0.21778! 4.0405! 0.0003! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0579! 3 !2014!01!01!20:26 ! 248.152! 0.21778! 4.0404! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0006! 0.0593! 3 !2014!01!01!20:39 ! 248.152! 0.18816! 3.4686! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0005! 0.0689! 3 !2014!01!01!21:51 ! 248.152! 0.18816! 3.4687! 0.0001! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0005! 0.0673! 3 !2014!01!01!22:04 ! 248.151! 0.18816! 3.4690! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0005! 0.0694! 3 !2014!01!01!22:17 ! 248.152! 0.15947! 2.9221! 0.0003! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0004! 0.0819! 3 !2014!01!01!23:32 ! 248.150! 0.15947! 2.9224! 0.0005! 0.000001! 0.0002! 0.0030! 0.000025! 0.0009! 0.00550! 0.0004! 0.0706! 3 !2014!01!01!23:45 ! 248.150! 0.12919! 2.3527! 0.0004! 0.000001! 0.0004! 0.0030! 0.000025! 0.0011! 0.00550! 0.0004! 0.0960! 3 !2014!01!02!01:22 ! 248.151! 0.12919! 2.3527! 0.0004! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0887! 3 !2014!01!02!01:35 ! 248.152! 0.12919! 2.3526! 0.0002! 0.000001! 0.0003! 0.0030! 0.000025! 0.0010! 0.00550! 0.0004! 0.0895! 3 !2014!01!02!01:48


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