Microstructure and mechanical properties of titanium carbonitride whisker reinforced β-sialon...

13
Microstructure and mechanical properties of titanium carbonitride whisker reinforced b-sialon matrix composites Zhe Zhao, Mats Johnsson * , Zhijian Shen Department of Inorganic Chemistry, Stockholm University, SE-106 91 Stockholm, Sweden (Refereed) Received 3 December 2001; accepted 20 February 2002 Abstract The microstructure, hardness, fracture toughness and thermal shock resistance were inves- tigated for 15 vol.% TiC 0.3 N 0.7 whisker reinforced b-sialon (Si 6z Al z O 2 N 8z with z 0:6) composites with additions of three different volume fractions 2, 5 and 20 vol.%, of an yttrium- containing glass oxynitride phase. The composites were prepared by hot pressing at 17508C for 90 min under a uniaxial pressure of 30 MPa in nitrogen atmosphere. The TiC 0.3 N 0.7 whiskers were found to survive without deteriorating in morphology or reacting with the b-sialon matrix and/or the glass phase. The TiC 0.3 N 0.7 whiskers had no obvious in¯uence on the matrix microstructure, but their presence improved both the hardness and the fracture toughness of the composites. The highest hardness was obtained for the whisker composite with 2 vol.% glass phase (H v 18:6 GPa). The fracture toughness and thermal shock resistance improved with increasing glass content. The whisker reinforced composite containing 20 vol.% glass showed the highest fracture toughness (K 1C 6:8 MPa m 1/2 ). No unstable crack extension occurred during the thermal shock test of the obtained composites in the temperature interval 90±7008C, but above 7008C severe oxidation of the whiskers precludes further evaluation of thermal shock properties by the indentation-quench method applied. # 2002 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. Keywords: A. Ceramics; A. Nitrides; A. Carbides; A. Composites; D. Mechanical properties Materials Research Bulletin 37 (2002) 1175±1187 0025-5408/02/$ ± see front matter # 2002 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. PII:S0025-5408(02)00738-9 * Corresponding author. Tel.: 46-8-162169; fax: 46-8-152187. E-mail address: [email protected] (M. Johnsson).

Transcript of Microstructure and mechanical properties of titanium carbonitride whisker reinforced β-sialon...

������������� �� ������ �������� �������� ���������� ������ ��������

������� ���� �� ������

�� ���� ��� ���������� ������ ���

���������� ������ � ���� ����� ������� �� ���� ��� ������ �� �������� ��� ��

������

��� � ! "� �� #$$%& ����� #$ '����( #$$#

��������

)� ������������� ������� ������ ���*���� �� ��� � ����� ������� �� �� ��

��*�� ��� %+ ��,- )�.$,!/$,0 ������ �������� ������� ���1�!2�!3#/4�! ���� ! � $�1��� ������ ���� �������� �� ��� ������� ��� �������� #� + �� #$ ��,-� �� � (����� �

��������* *��� ��(������ ���, )� �� ������ �� ����� �( ��� ������* � %0+$�. ���

5$ �� ���� ������ ������ �� !$ �6 �� �����*� � �����, )� )�.$,!/$,0 �������

�� ����� �� ��� � ������� ���������* �� �������*( �� �����* ���� �� ������� ����

��7�� �� *��� ���, )� )�.$,!/$,0 ������� �� �� �� ���� ��8��� �� �� ����

������������� ��� ���� ����� � ��� � ���� �� ������ �� �� ������ ���*���� ��

�� �� ������, )� ��*��� �������� ������ ��� �������� �� ��������� # ��,-*���

��� �" � %4�1 96�, )� ������ ���*���� �� ��� � ����� ������� � ��� � ����

�������* *��� ������, )� ������ �������� �� ����� ��������* #$ ��,- *��� �����

�� ��*��� ������ ���*���� �#%. � 1�4 �6 %7#�, /� ������ ���� ������� �������

�����* �� ��� � ����� ��� �� �� ������ �� ������ �� �� � ����� ���� � 5$:0$$�.���� �� 0$$�. � � �������� �� ��������� ������� ������ ������ �� ��� � �����

�������� �( �� ����������;���� ���� �����,� #$$# <�� �� ����� =��, 2�� ��*���

��� �,

#���� �$ 2, .� ���& 2, /������& 2, .�����& 2, .� ������& ", ������� ��������

������ ����� >������ !0 �#$$#� %%0+:%%40

$$#+�+?$47$#7@ : � ����� ��� � #$$# <�� �� ����� =��, 2�� ��*��� ��� �,

6AAB � $ $ # + � + ? $ 4 � $ # � $ $ 0 ! 4 � 5

� .����������* �����, )�,B �?1�4�%1#%15& ��B �?1�4�%+#%40,

���� � � ����$ ���C����*,��,� ��, ���������,

� ���� ������

������� ���1�!2�!3!/4�!� �� � ��( �� ������������ �� �� ����� ���

� �� ������� �� � ��������� ��� ��� ���������� ���� � �*�� �� �������� ������*����� ������� ��������*� �� ����*� ��������* �������� D%E, )������( ������� �� ��� �� �� ������ �� ��������� � �� �������* � ������ �

��� ��;��� ��� ��� � ��� � *��� *����������( ��� ��� ������*, )������ �� ��;��� ��� ��� �� ��� ���� �� � ��������� ������������ ���������*�� ���*�� *����� ��� � � �����������:����������� ����� � �����

� ��� � �� � * ������ �� �� ��� � �����,)�/7)�. ������� � �� ���( ��� ��� �� ��� � �� ����� �� ������� ���

�� ��� D#:?E, A� �� �� ����� ���� �� ������� �� �� �� ������� ����� �������� �� ������ ���*����� �� ��� � �� ������� �������� ��( � ���� ��� �� ����� �� ��������������* ������* �������, )� � * ����

��� �� �� �� ������ ( � ����� �� � ��� ������ �����*� ����������*��* �� �� �� �� ��� ;���� )�/7)�. ������� � ����� �( )�/7)�.�������,

A� ���� ����(� �� ���� �( �� ������ ���������� �)�.$,!/$,0� �(� �� �������� ��� �� ������� �� ��� �� ��� ���� ����, )� ���� �� ��� ���

��;��� ��� �� ��� �� ���� �� ����( �� �������*( �� *������F �������������� �� ������� ���� �� �� ����� �� ������* ���� ������� �� ������� *����,)� ������� � ������� � ������� � ���:��;���:����� �G=�� *�����

����� D+E, )��� �(� �� ������ �� �� �����( �� ����� �� ����������(��(������ �� �� �( ��������� �������*� �������* �� � ��� � ��� � �� ������ �������� D1E� ��� �� �� ����� ����� ��� �� ������� �� � ��*�

� ����� �� ������ ���� ��;��� �����* ��;��� ��� ������ �������*, 3� �� ��� � �� �� ����� ���� �� ����� �� � �� �� ��� � �� �� ��� �������( �� ��)�.$,!/$,0 ������� � ��*� � ������ ����� ( ��� �� ����� ���� ��� ����

������ ��������� �� ���� �� ������ �� ���� �( ��;��� ��� �������*,

� ������������

%&�& ������ �������� �

������� ���1�!2�!3!/4�!� ! � $�1� �� ����� � �� ���� ����, )��������� ������� �#� + �� #$ ��,-� �� (����� ���������* *��� ��� �� ������� � �� ������� ���� �� ���������, )� ��� *��� ��� �� �� �� ���

� ��� �� ��������� H%,0+��#,1#+2�%,$30,+/%,#+, 3� ���� �� � ��� ������� �������� �� �� ���� ��������* %+ ��,- )�.$,!/$,0 ������� �� �����, )�

��������* ������* ����� �� ���B ��!/? �I><� �/�<%3�� 2�/ �J,., �����:>����� *�� 2�� H#3! �55,5-� �������:����( .� ���� =��,�� 2�#3! �2����2%1�9�� ��3# �55,5-� K!#+� ��� �������:����( .� ���� =��,� �� )�.$,!/$,0

������� �������� ������� �������* �� D+E, )� ��*����� ����� �� ��

%%01 '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

������� ������* ����� ��� �� ������� �� �������� � *� � �� )�� %, )�������* ���� ������ �� ���� �� ������ ������� ��� #? � �� ������ ���

����* ������� �����* ��� �� � �� �*���� �������, )� ���� ����� ������ �� �� � ���� 1$� �� ���� �� ���� �� �(�������� ������� ���� � ���� �� �� �� %# , )� �� �� ���� �� �� ��� ������ �(

��� ������* ���� � �������*(� ��� 5$ �� � %0+$�. � � ����� ������ ��!$ �6,

%&%& ��������� !�� �

)� �����( �� �� ���� � �� ���� �( �� 2���� �� ����, )�G����� ��������� ���� ������� �( 2����� � �, D0E �� ��� ���� � �����

��� �� 54 / �� ��� ������ �� ������ ���*���� � ��� � �����, '� ���������� �� � �� �� � �� �� �� �* �� �������, )����������� �� � �� �� ����� ���������� �� �� ��� ���� ��������,

2�� � ��� �� ������� ���� �� ��� *��� �����(� *�����( ���� �� % � � ���� ������ ��� ���,

2 �������* L��( ����� ���������� �L�"� � � �� 9�����:JM** �(����� .�

N�% ������� �� � %�+?$+54% 2O � �� ��� �� ����� �� L�" ������ �� ������

)�� %

P�*����� ����� ���,-� �� ������* ����� �� ������� �� ������ �� ����

� �� ��, ��!/? H#3! 2�#3! 2�/ ��3# )�.$,!/$,0 ����� �* � �!� � � �* � �!�

9$#>$1 45,%% %,%% +,%+ ?,10 : : !,%4 !,%5

9$+>$1 40,%0 #,0+ 1,!0 !,0! : : !,%5 !,#$

9#$>$1 0!,!! %$,4? 1,%5 ?,%? +,?5 : !,#? !,#1

9$#>$1� 1?,?# $,41 ?,$% !,1? : ##,% !,?0 !,?#

9$+>$1� 10,5% #,%? ?,51 #,5$ : ##,% !,?4 !,?+

9#$>$1� +0,!? 4,?4 ?,4? !,#? ?,#5 #%,4 !,+# !,+$

.������ �( �� ����� ��� ��� �� ������* ������, )� )�.$,!/$,0 ������ �����( ��

+,%% * � �!,

)�� #

)� ! �� ��� ������� �� 4 �� ��� )�.%�4/4 ������� ��� �������*� ���� �( L�"

� �� ��, ������� )��.%�4�/4�

� �2O � � �2O � ! � �2O � 4

9$#>$1 0,1#$5 #,5#%? $,+4 : :

9$#>$1� 0,1#$? #,5#$# $,++ ?,#1$+ $,0+1

9$+>$1 0,1%4+ #,5#$! $,+! : :

9$+>$1� 0,1%4! #,5%40 $,?5 ?,#1## $,0!0

9#$>$1 0,1%4? #,5%0$ $,?1 : :

9#$>$1� 0,1%4# #,5%0% $,?+ ?,#1!! $,0#?

.������ �( �� ���� ��� ;����� ������ �( 2�*�� � �, D%%E,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%00

������� �� � +�?!$405 2O � #+�.� �� ��� � ������ ������, )� �� ����

���*� �.2/6A D4E �� ��� �� ��� �� ������ Q� �, )� ���*� 6A�I�D5E �� ��� �� �Q� �� ���� ��� �� ���, )� ! �� �� �� ������� ��� ���� 4 �� �� �� )�.%�4�/4 �� ������ ��� �� ���� ��� �� ������� ����* ��

;������ *� � �( <�����M � �, D%$E �� 2�*�� � �, D%%E� ������ �(� � )�� #,)� ������������ �� �� ���*��� �� ������� ������ ���������� �� ��

��� ���� ��������� �� � �<� ��<3= 44$� ;����� ���� � ��*(��������

'�*, %, �<� ����*���� �� �< �� �� �� ������� ����� ���������� �� �� ��� ���� ���������

��� �� ������� + ��,- *���� %+ ��,- )�.4/%�4 ������� � ��& ��� ���(�����F� )�.$,!/$,0

�������,

%%04 '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

������ �� �(�� �<"�� =A/N A�A��, >��� ������( �� ���������� ������

��� � #$ �G �������� ���* �� ���,)� �������� �� �� )�.$,!/$,0 ������� �� ������ �� 6����:<� � )92

;��� �� � ����* �� �� %$�. ���% �� �� %$$$�. �� ��,

)� ��� � ����� ������� �� ���� �( �� ����������;���� ����� ���� �( 2������� �� �������� D%#E, )� ��� ��� � ����� �� 5$�.R���� �� �� ���� �� ��� ���� � � �� ��F �� �� � � ��� �( 6�������� �, D%!E,

� ������� �� ���������

-&�& ) �����,��,�� ��������� !�� �

2�� � ��� �� ����( ���� � � �� �( �� ���� ������� ����� �� )�� %�� ��� ���Q� � �( �<� ���� ����� � ���* �� �� ���� ���� �� �� �������������, )� ������� �� ����� �� � �� �*�����( ������� �� �� ������

������( ������ ���� ���� ���* �� �� ��� ���������� �� �� ��� ������������� � '�*, %, /� ��(������ ���� ���� ��� ������� �� )�.$,!/$,0 �������Q� �( L�" ��(���� � '�*, #,

)�� # ����� �� ���� ��� �� ������ �� ���� �� ��*��� ������� �� �� �����)�.$,!/$,0 ���� ��� ����� �� �����������* ! �� 4 ��� ��� ��� ��� ����

'�*, #, L�" ������ �� �� ������� �����, /� ��(������ ���� ���� ��� ������� ����)�.$,!/$,0 � � �� �� �S� ��� � ������ ������ �� �����,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%05

�� �������, )� ! �� �� ������� ����� �����( �� ���� ���*���( ����

�������* ���� �� *��� ��� �� �� ���� �� � ��� ������� ������ �������,)��� �� ���� �� ��� *��� ��� ��� ����( ��� �� ;�������� �� ���������������� �( �������* �� ���� �� ! �� �� �� ������� ��� � �� �� � ���

� ���� ��������* � �����, ���� � ����� �� �� ����� �� � ��*� ���� ��� ���� ��*� ����� �� *��� ���� �������* �� ��*� ����� �� �� ! �� ��

�� �������, )� ����� �� ������� �� �� ��*��Q��� ��8��� �� ! �� �� 4 ���� )�.%�4/4 � ����$,0 �� �� �� ������, )�� ���� ������ ��� )�.$,!/$,0 ���� ��(������ ��;��� �� ��� ��� ��*��Q����( �����* �������*, )� ��� ��� ��

)�.$,!/$,0 ������� �� ���� �������*( ����� �� �� �� ������ ��� ���Q� � ��������������� ��, '�*, % �� �,

)� �������*( �� ������� *���� ��� ���� �� ���� �� *��� ��� ���� �

�� �� '�*, !, ��� �� ��� ;���� *���� �� ��� � �� �� � �� ���� # ��,-*���� ���� � ���*�� �������*( �� �� ������� *���� � ���� �� �� � ���

'�*, !, )� �������*( �� ������� *���� ��� ���� �� ���� �� *��� ��� ���, �� # ��,-

*���& ��� + ��- *���& ��� #$ ��,- *���& ��� # ��,- *���� %+ ��,- �������& �� + ��,- *����

%+ ��,- �������& ��� #$ ��,- *���� %+ ��,- �������,

%%4$ '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

���� + �� #$ ��,- *��� ���R ��*� �� �� �� ���*�� *���� � ���� ��

�� ��� ��,)��� �����( ��� ��� ���* ���� �� ������ �������� � � �� �( �� �<�

����*����, )� �������*( �� �� ��F ������������ �� ������� *���� � ��

������� �� �� ������( �� ������� ��� �� �� ��� �� �� ����, 2� �� *��� �������*( �� ������ �� �� �� ����( �� �� ��;���7*��� ���� ���� ��� *� �

������ ���� ��� �� ��*��Q��� ������ �� ��� ��� ���� )�.$,!/$,0 ���� ��(������ ��;��� �����* �������*, A� ����� ������� ��� �� )�.$,!/$,0 �������� ��� ��(� ����( �� ����� ���� �� ��;��� ��� ��� � �� �� �� ���*��

�(�� ,

'�*, ?, �� J����� �� �� ������� ����� ������& ��� ��������� ������ ���*���� �� ��

�����,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%4%

-&%& )����� ��� ������ ��

-&%&�& "�� ���� �� ����,�� �,������

)� ��8��� �� �� ���� �� *��� ��� �� �� G����� ������ ����������� ������ ���*���� �� ����� �� '�*, ? �� � ��� � ��� ���� ������������� �������, )� ������ ����� ���� �������* ���� �� ��� *���

���� �� *� �� ���� ���� ������� � �� *��� �� ����� ��� �� ��(�������������, )� ������ ������ ���*���( ���� �� ������� �� �������� �� *� ������ �� ��� ��� �� ���� ����� ������ �� )�.$,!/$,0 �!4$ 96� �� ��*�� ��� ���

�� ������� �!$$ 96�, )� 9$#>$1� � �� ���� # ��,- *��� ��� �� �+ ��,-)�.$,!/$,0 ������� �� �� ��*��� ������� %4,1 96, )� ������ ���*����

� ��� � ���� �������* *��� ������ �� �� ��*��� ��� 1,4 �6 %7#� ������ ��� �� 9#$>$1� � �� ���� #$ ��,- *��� ��� �� �+ ��,- )�.$,!/$,0

�������,

'�*, +, .��� ���Q� �� �� ������� ����� ��������* �� #$ ��,- *���& ��� #$ ��,- *����

%+ ��,- )�.4/%�4 �������,

%%4# '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

2�� � ��� ���� ����*����� ������ �� �� �� ���� �� �� � ��� �� ��

���*���� ���� �������* *��� ������ �� ���( �� �� �8����� �� ��������������* ���*�� ������� *����� � ����� �� '�*, +, '�� �� ��� �������*��� ��� ������� �� ������ ���*���� �� � ��� � ����( �( �� ������� ��

%+ ��,- )�.$,!/$,0 �������, '�*, 1:� ���� ������ ������ �� ������ ���������� ������ ���� ������� *��� ��� �������, .� ����* ���� '�*, + �� �� �� ��

�� ��� ����� ����*� ���� �� � ����*����� �� �� �� ����, A� �� #

'�*, 1, '����� ������ �� ������ �������� ����� ���� ������� ����� �� *��� ��� ���

�� # ��,- *���& ��� + ��,- *���& ��� #$ ��,- *���,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%4!

�� + ��,- *��� ��� ���� �� ������� �������* ���� ������� *��� ��

)�.$,!/$,0 ������ ������ ��� ���� ����*�� ����� �� ������ � � ���*�, 3������� � ��*� �*�� �� ���� ���� �����*� �� ������ ���� �(�� ��� �������* �� �8������ � '�*, 1 �� �, A� �� �� ����� ��������*

#$ ��,- *��� �'�*, 1��� �� ����� � ��� ��(� ����*� ����*������( �����*��� �������� �������� �� ��� �� ��( � �� ������ � � �� �� ��* �*��

��������* �����*� ������* ���� ���� �� �������,)� ������ ������ ���� ����( ��� �� ������� �� ������ �� ����� ��

�� ���� �� *��� ���, )�� �� �� ���� ������ ������� �� ���� �8����� ��

���� �� # �� + ��,- *��� ��� �� ������� � ������� �( ����� �� '�*, 1 �� �,J�� �� ��� ���� � ����� ��� ��;����( �� �� #$ ��,- *��� ����� �����, )� ���� ���Q�� ����� ������ ��� �� ������* ���� �� ����

������� �� �� ���������* ��� )�.$,!/$,0 ������ ��� �����*� ���� ��������* ���� �� *��� ���� ����� �� ���� �� ���*����* ������������ �( �8�����

�� ������ ����*��*,

-&%&%& 5������ ���� ��� ������

)� ���� *����� ���� ���� �� ��� � ����� � ����� ������� ��5� ������� �� '�*, 0 ��� �� ��� � ���, A� �� ���� ��� �� ��� � ����� ������� ��

������� �� � ��� � �( ������ ������� �� *��� ���, I����� ���� ��������������� �( ��������� ����� �� �� ��� � ����� �� ���� �� ���� � ���( ���5� ����� #$$�. �� ��������� ������� ���� # ��,- *��� ���� ����� ����

�� ��� ���� ���� ��� ��� � ����� ���� �5 � 1$$�., 3� �� ���� ���� ���� ���� ��������� ����� �� ���� � ��� �������� ������� ���� ���� + ��#$ ��,- *���� � ��(��* ��� ���� ���� ������� �� ���� ������ �� ����

� ����� ���� � �� ���*��� �� ������� ���� �� ���� ������ ������ �(

'�*, 0, )�� � ����� ������� ��� �� ������* �����*����� �, � ����� �������

��� � ��� �� � ���,

%%4? '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

6������� � �, D%!E, P��� ������� �� �������� �� ��������� ����� ���� ����

�5 � 1$$�. �� �( �� �� � ��� ���� ���� ������� ����� �� *��� ���,<���� ��� �� ����� ��� ��� � ��*�� �5� ��� ������� ����� � �� �������� � ��( �����F�� ����� ���*� �� ���� ���� � '�*, 4, )���� ��

'�*, 4, �<� ����*��� �� ���� ��� �� �� � �� ���� # ��,- *���� %+ ��,- )�4./%�4 ��������

��� � 45$�. ��� #$ �� �� ��� ������� �� ��� � �����,

'�*, 5, 3������� ��� �� �� �� )�.$,!/$,0 �������� ���� �( )92,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%4+

����������;���� ���� ����� � ��� ���� ���� ���������� �� ��� ��

��� � ����� ������� �� ���� �(� �� �� ������, )� )92 ��� ��� �� �� �� ���������� ������� ����( ���Q� � ��� �� )�.$,!/$,0 ������� ���� �� �����F���( � +$$�.� � '�*, 5, A� �� ����� ���Q���� ������� ��� �� ����� ������

����� �� ��� � ����� ������� �� � ��� � ��� �� �� ������ ���� ���� +�� #$ ��,- *��� ���, )� ��� � ����� ������� �� �� � �� ���� ����

# ��,- *��� ��� ��� ��� �� �� �����( � ��� � �( �� ������ �������� � ������ �( ���*���( ���� ���� � �� �� �� �( �� ��� ��� �� �� �������� ��� ��� ���� ��� � ����� ���� �5 � 1$$�.,

� �����������

�%� )� )�.$,!/$,0 ������� ��� � �������* � %0+$�. �� ������ ���� �

(����� ���������* ��(������ ��;��� ��� ������� �� ���� �������*(���* �� ������ ���� �� ���� ������� �� ��;��� ���,

�#� )� ����� �� %+ ��,- )�.$,!/$,0 ������� ��� ��� ��8��� ��

�� �������� �� �� ������������� � ��� �� �� �� ������� ��������� �� � ��� � �� ������ ���*����� ������( � ��� *��� ��������� �� ���������� �� ���*�� ����� �� ������ �� �� �� ������,

�!� A������* �� ���� �� *��� ��� � ��� �� ���*����* ������������ �(������ ����*��* �� ���� �8����� ���� �� �����*� ������ ������*

���� ������� �� ����,�?� ���� ���� ������� �� ���� �����* �� ��� � ����� ��� �� ��

������ �� ������ �� �� � ����� ���� � 5$:0$$�.� �� �����

� � �������� �� �� ������� ������� ��������* ������ ������ ����� � ����� �������� �( �� ����������;���� ����,

����������

D%E N,J, ���� 2 ������� �� �����*� �� ��� ��� �*�� ���������� ��B /��� � �, �<��,��

6������*� �� �� ����� A��������� �( ����� �� .� �� ������ �� .� ������ ���

<�*���� %550� ���, '�� .� , 2����, #$!:#$0,

D#E �, J� ��� 2, >*�� ., �������� P, J� �� <, ������� 9, ��*��� ��������������

������ �������� �� �� �� ��!/?7)�/ �� ������� ��B ', 2����*� �<�,�� ���, 6����

)�����, 6)�T5! �%55!� 005:04?,

D!E .,�, P�*� ������������� � ��� �� �� ��!/?7)�/ �� ����� ����� �( �� ���� �� ������*�

�, ���, ���, !$ �%#� �%55+� !###:!#!$,

D?E �, =���� �, 6��� <������������� �������7)�/ �� ������ ����� �( ������ �������*�

.� , �����, ?! �!� �%555� 4%:4+,

D+E /, 2��U�� �, ��������� �, /(*��� �(������ �� )�/4.%�4 �������� �, ���, ���, %4 �%555�

%$0%:%$0?,

D1E 6, 6�������� �, ��������� �, /(*��� 6�������� ������������� �� ������ �������� ��

)��.�/� ������72�#3! �� ������� ��B �,6, ���*�� /,6, >��� �<��,�� 2� ��� �� .� ��

����� .� ������ AG� ��B .� �� )���������� G��, 51� )� 2 ���� .� �� �����(� %555�

��, #!0:#??,

%%41 '& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3.

D0E 9,�, 2������ 6, .�������� >,�, =��� ",>, ������� 2 ������� ������ �� ���������

�����;�� ��� �����* ������ ���*����, A, "���� ���� ��� ���� �, 2 , .� , ���,

1? �%54%� +!!:+!4,

D4E N,<, ��������� ), 6� � 6,<, P���� 2� ��� ��� ��������� �� ��� L��( ����������

�����*����� �, 6�(�, <, ���, A����� , %! �%54$� %#45:%#5%,

D5E 6,<, P���� 2 '����� ���*� ��� �����;��� �Q� �� �� ��(��� �������� ��� �� �������

2��� ��M� � �, !% �%515� +%!:+%1,

D%$E ), <�����M � 6,3, NM��� �, /(*��� 6,3, 3������ "�� ���*� ��� ������� �� ��� �( *���

�������� ��� �������� ������*� �, ���, ���, #? �%545� %4+!:%41%,

D%%E N, 2�*��� P, =�*��� ", ���� 6, <�� (�� =���� �� ��� �� ��� � ������� ��

)��.4/%�4�� ���.4/%�4�� J��.4/%�4� �� )�/%�4 ��� #54 �� %?0! N � �� ���*�� �( ��*��

� ����� L��( ����������� �, 2���(� .� ��, #%+ �%55?� %#%:%#1,

D%#E ), 2�������� ",�, ��������� A�������� ��� � ����� ��� ��� �� ���� �, 2 , .� , ���, 05

�%551� %+$5:%+%?,

D%!E 6, 6�������� �, ���� �, ��������� �, /(*��� )�� � ����� �������� �� ������� �� ����

�, <��, .� , ���, ## �#$$#� %!+0:%!1+,

'& '�� �� ��& ()���� ��� *������� +,���� � -. /%��%0 ��.12��3. %%40